向骁
,
吴鹏飞
,
曹毅
,
曹磊
,
王全义
,
徐舒涛
,
田鹏
,
刘中民
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62836-5
随着柴油车数量的增加,NOx污染的控制成为了当今社会的一个重要议题,NOx可以导致酸雨,光化学烟雾以及慢性健康问题.目前,具有八元环孔口的含铜CHA型分子筛(包括Cu-SSZ-13和Cu-SPAO-34)具有优异的高温水热稳定性及宽温度范围内的活性和N2选择性,是最具有吸引力的氨选择催化还原催化剂,而且在欧洲和美国已经得到了应用.SAPO-34分子筛的一个重要缺陷就是在100 oC以下,对水较为敏感,这主要是由于Si–O–Al键的水解造成的.研究表明,在室温下接触水蒸气后,SAPO-34的结晶度和比表面积只能部分恢复,而如果长达数月甚至更长时间的接触后,分子筛将会遭受骨架坍塌等不可逆的破坏,到目前为止,Cu-SAPO-34的低温水热稳定性相关问题并未得到清楚的阐述.本文系统研究了不同铜含量和硅含量的Cu-SAPO-34催化剂的低温水热稳定性.结果显示,低温水热处理后,所有催化剂的NH3氧化活性和NH3-SCR活性(主要是低温活性)都有所下降.29Si MAS NMR结果表明,在低温水热处理过程中,骨架结构的破坏在所难免,但催化剂上铜含量的增加有助于Cu-SAPO-34的骨架结构和酸性的更好保持.EPR结果表明,当催化剂上铜含量较低时,孤立Cu2+的稳定性和SAPO分子筛骨架的稳定性呈现正相关的关系.具有较高铜含量(如3.67 wt%)的样品,尽管其骨架结构和酸性在低温水热处理过程中可以得到较好的保持,但活性Cu2+的量仍会有明显的下降.由于部分样品在低温水处理后,NH3氧化反应活性下降,我们推测CuO颗粒发生了聚结,从而抑制了催化剂的NH3氧化反应活性,N2O化学吸附实验也证实了该结论.在所有催化剂中,具有中等铜含量(1.37%)的高硅Cu-SAPO-34样品在低温水处理过程中的Cu2+量和酸性质均得到了较好的保持,所以其水处理后的NH3-SCR活性衰减最小.
关键词:
Cu-SAPO-34
,
低温水热稳定性
,
氮氧化物
,
选择催化还原
,
氨氧化
乔昱焱
,
吴鹏飞
,
向骁
,
杨淼
,
王全义
,
田鹏
,
刘中民
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62775-X
以正丁胺为模板剂首次合成了纯相的SAPO-34分子筛.考察了硅投料量、硅源种类以及晶化温度等条件对所得样品性质的影响.发现反应温度为200°C时,不加入硅源,合成产物为磷酸铝层状相kanemite;加入硅溶胶后,产物中开始有SAPO-34晶体出现,且随着硅投料量的增加,kanemite逐渐消失,SAPO-34分子筛成为主要产物,最终在SiO2/Al2O3摩尔比为0.6-1.4时得到纯相的SAPO-34.不同的硅源对SAPO-34产品的形貌和尺寸影响较大.反应温度为160°C时,合成体系中无法晶化得到SAPO-34,当提高至240°C后,由于层状相在高温下不能稳定存在,此时可以在较宽的硅投料区间内合成得到纯相SAPO-34产品.在200和240°C时,考察了使用同样的初始凝胶合成SAPO-34样品的晶化过程.发现在200°C时,合成体系中最初大量生成了kanemite,随后逐渐减少,SAPO-34晶体开始生成并最终成为唯一产物.而在240°C时,无机原料很快被溶解,之后大量的SAPO-34晶体快速生成,产物的收率和相对结晶度迅速增加,且整个晶化过程中并无层状相生成.这再次证明了高温对层状相的生成有着明显的抑制作用,因此提高晶化温度可以成为一种有效调节产品晶相的方法,特别是在容易产生层状相杂质的合成体系中.鉴于胺热合成方法的诸多优点,例如较高的收率、较好的吸附分离及催化反应效果,几种伯胺(正丁胺、正丙胺、环己胺)被用于充当模板剂和溶剂来合成得到了SAPO分子筛产品.其中,正丙胺为一种新的合成SAPO-34的模板剂.对SAPO-34产品进行X射线衍射、X射线荧光分析、扫描电镜、N2物理吸附、NH3程序升温脱附、热重和固体核磁共振等表征.结果显示,得到的SAPO-34产品具有很好的结晶度、孔结构以及合适的酸性.使用氨甲基化反应对正丁胺合成的SAPO-34进行催化反应评价.结果显示,该样品对甲胺和二甲胺具有很高的择形选择性,是一种具有潜在前景的甲胺合成催化剂.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
正丁胺
,
伯胺
,
合成
,
高温
,
氨甲基化反应
吴鹏飞
,
国凤敏
,
任婉婷
,
崔宁
材料导报
采用非等温法测定和对比了国产及进口聚苯硫醚(PPS)树脂的热失重动力学行为.运用动力学分析软件计算出动力学参数(活化能Ea、指前因子Z和反应级数n),运用动力学方程估算出两种PPS切片的热分解转化率α、温度T以及时间t之间的关系.结果表明,国产PPS切片的热稳定性略优于进口PPS切片.在低于350℃时,两种切片均十分稳定,因此,在通常的纺丝条件下(300℃左右)发生热分解的可能性均很小.如果在更高的温度范围内加工PPS树脂或使用PPS的产品,热分解的影响则不容忽视.
关键词:
聚苯疏醚
,
热重分析(TGA)
,
非等温热分解动力学
,
热稳定性
杨晓红
,
吴鹏飞
,
吴钺川
,
成国光
中国稀土学报
通过加入稀土金属(Ce),研究不同稀土含量对变质夹杂物的影响.发现在洁净度较高的Al脱氧特殊钢中稀土能够使氧化铝、硫化锰夹杂变质并能形成硬度较低的铝酸稀土夹杂物.研究结果表明:当稀土含量Ce<15 ppm时,钢中没有稀土夹杂物;当15 ppm≤Ce≤140 ppm时,能够生成稀土铝氧化物和稀土硫氧化物夹杂物;当Ce>140 ppm时,夹杂物进一步转变为稀土铝氧化物和稀土氧硫化物的复合夹杂物,并有部分稀土氧硫化物和稀土硫化物,夹杂物的尺寸也随着增大.热力学分析计算表明:在[O],[S]含量较低的前提下,Ce变质Al2O3所需的条件是aCe·aAl-1=0.145,当[Al%]=0.01～0.03时.对应溶解的稀土含量[Ce]=22～67 ppm.
关键词:
特殊钢
,
变质
,
夹杂物
,
热力学
,
稀土
吴鹏飞
,
贺东风
,
汪红兵
,
邵俊宁
,
田乃媛
钢铁研究学报
以210 t未加绝热层的无碳新钢包为研究对象,建立数值模拟模型进行计算,并利用实际生产数据进行验证。计算结果显示：新钢包蓄热到第10周期达到热饱和状态;新钢包阶段由于蓄热所造成的钢水最大温降为18.3℃,据此建立了新钢包阶段的钢水温度补偿模型。实际应用结果表明,该温度补偿模型的应用提高了中间包的钢水温度命中率,对炼钢厂的生产具有一定指导意义。
关键词:
钢包
,
温度
,
热状态
,
数值模拟
,
补偿模型
孔清
,
崔宁
,
董知之
,
张志英
,
吴鹏飞
,
陈莉
高分子材料科学与工程
以国产聚苯硫醚（PPS）为原料,采用熔融法纺丝制备PPS纤维,测定了拉伸倍数、拉伸温度和热定型温度对纤维结构与性能的影响。结果表明,PPS纤维的断裂强度和整体取向随拉伸倍数的变化趋势一致,收缩率随拉伸倍数的增大而增大;随着拉伸温度的升高,纤维收缩率减小,而断裂强度和取向呈先增大后减小的趋势;随热定型温度升高,纤维断裂强度增大,收缩率减小。
关键词:
聚苯硫醚
,
拉伸
,
热定型
,
力学性能
,
取向
宋李平
,
董知之
,
张志英
,
崔宁
,
吴鹏飞
,
王颖
材料导报
聚苯硫醚(PPS)具有优异的耐化学腐蚀性能、热稳定性、阻燃性和电绝缘性,在汽车、石油化工、电子电器、高温过滤等领域具有广泛的应用.由于PPS是半结晶性聚合物,结晶过程对PPS材料的各种性能具有重要的影响.阐述了PPS结晶的研究现状以及PPS结晶过程中的影响因素,在改善PPS材料力学性能方面介绍了共混/复合PPS材料结晶对结构与性能的影响,指出了研究PPS结晶对提高其性能的重要性.
关键词:
聚苯硫醚
,
结晶
,
影响因素
宋李平
,
崔宁
,
董知之
,
张志英
,
吴鹏飞
,
陈莉
高分子材料科学与工程
采用声速仪、偏光显微镜、差示扫描量热仪（DSC）和动态热机械分析仪（DMA）对热定型过程中聚苯硫醚纤维的热收缩进行研究,探索了此过程中聚苯硫醚纤维的收缩机理。实验结果表明,纤维热收缩速率在其玻璃化转变温度附近达到最大值,其收缩过程在冷结晶温度之前基本完成;温度高于冷结晶温度之后,纤维体系中发生晶粒生长和晶体完善等晶区结构变化,这在一定程度上限制了纤维的进一步收缩。
关键词:
聚苯硫醚
,
纤维
,
热定型
,
收缩机理
何飞
,
吴鹏飞
,
徐其言
,
周俐
钢铁研究学报
doi:10.13228/j.boyuan.issn1001-0963.20140453
以国内某钢厂板坯连铸粘结漏钢的实测样本为基础,重点调查了铸坯粘结时结晶器热电偶温度变化,分析了粘结传播行为,讨论了现行热电偶布置合理性和漏钢预报模型的设计.研究结果表明:粘结时单个热电偶温度在时间上表现先升后降变化规律,且具有一定温度变化速率和持续时间,多行多列相邻热电偶温度变化在空间上表现粘结传播的"时滞性",具有典型性,同列热电偶温度变化表现"温度倒置"现象,但不具典型性;粘结纵向传播速度小于拉速,与拉速呈线性正相关,横向传播速度与拉速比为 0.91 ~ 1.91,存在较大不稳定性;从纵横向检测快慢和稳定性综合考虑,以纵向检测为主、横向检测为辅设计漏钢预报模型更为合适;现行热电偶布置较为合理.
关键词:
粘结漏钢
,
热电偶温度变化
,
传播行为
,
板坯连铸
,
结晶器
