葛晖
,
李学宽
,
樊卫斌
,
秦张峰
,
吕占军
,
王建国
催化学报
考察了氮气预处理温度对硫代硫酸铵预硫化的Mo/Al2O3催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)活性的影响. 采用X射线衍射、高分辨电镜、光电子能谱、热重质谱和硫分析等方法对催化剂进行了表征. 结果表明,预硫化催化剂经80 ℃低温处理并于200 ℃氢气原位活化后噻吩转化率达到最高. 对于氮气低温预处理或常温干燥的预硫化催化剂,载体氧化铝被硫酸根修饰,减少了Mo与载体的相互作用,使得催化剂活化后硫化程度高, MoS2活性相呈多层的Ⅱ型结构,因而HDS活性高. 高于200 ℃的氮气热处理造成硫代硫酸铵的分解,并有少量的多层MoS2活性相生成,但高温热处理造成硫的流失使得活性金属活化后硫化程度偏低,而且MoS2活性相呈现单层的Ⅰ型结构,因而HDS活性较低.
关键词:
氮气热处理
,
硫代硫酸铵
,
预硫化
,
二硫化钼
,
氧化铝
,
加氢脱硫
葛晖
,
李学宽
,
王建国
,
秦张峰
,
吕占军
,
杨英
催化学报
以硫代硫酸铵为硫化剂对MoO3/Al2O3催化剂进行预硫化,考察了制备方法和活化条件对预硫化催化剂噻吩加氢脱硫活性的影响. 结果表明,硫代硫酸铵预硫化的催化剂活化后,加氢脱硫活性好,噻吩的转化率达到99%以上,而二甲基二硫硫化的MoO3/Al2O3催化剂在相同条件下,噻吩转化率只有92%. 合适的活化温度为200～300 ℃, 活化压力增加有利于预硫化催化剂的还原硫化和加氢脱硫活性的提高. 硫代硫酸铵预硫化催化剂的高脱硫活性主要归因于多层的Ⅱ型MoS2活性相的形成,其次是硫化程度的提高. 硫代硫酸铵预硫化催化剂经过氢气活化和补充硫化两个阶段,其硫化程度高于传统方法硫化的催化剂.
关键词:
氧化钼
,
硫代硫酸铵
,
预硫化
,
活化
,
噻吩
,
加氢脱硫
葛晖
,
李学宽
,
王国富
,
秦张峰
,
吕占军
,
王建国
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90915
采用硫代硫酸铵预硫化CoMo和NiMoP催化剂,考察了预硫化剂的负载量对催化剂加氢脱硫活性的影响.对于CoMo催化剂,预硫化剂含量适中,氢气活化后脱硫活性优于硫化氢硫化的对照催化剂.预硫化过程中产生的SO_4~(2-)可修饰Al_2O_3载体,减弱了活性相与金属的相互作用,这可能是催化剂活性增加的原因.硫代硫酸铵含量过低,导致催化剂硫化不完全,脱硫活性下降,而硫化剂含量过高,使活性颗粒长大,因而活性中心数量减少,脱硫活性降低.NiMoP催化剂的活性金属含量高,不易被硫代硫酸铵充分硫化,导致预硫化催化剂活性低于对照的NiMoP催化剂.
关键词:
加氢脱硫
,
预硫化:硫代硫酸铵
,
噻吩
