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Keggin型铬取代的磷钨杂多阴离子/二氧化钛纳米膜光催化剂的制备及可见光催化性能

邹晓梅 , 陈艳 , 朱兴旺 , 刘高鹏 , 郭心玮 , 雷琴 , 柯小雪 , 李帅星 , 华英杰

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.03.150258

以钛酸四丁酯Ti(OC4H9)4为TiO2前驱体,Keggin型铬取代的杂多阴离子PW11Cr为可见光活性组分,采用溶胶-凝胶提拉法在玻片表面制备了PW11Cr/TiO2纳米膜光催化剂,并用UV-Vis DRS、IR、XRD、SEM和TEM等技术手段对催化剂的光吸收性质、化学组成、晶相和表面结构形貌等进行了表征;讨论了膜中PW11 Cr和TiO2相互作用的方式;以染料模型污染物RhB的可见光催化降解为探针,评估了PW11 Cr/TiO2光催化剂的可见光催化活性,讨论了光催化反应机理,并与TiO2的光催化反应机理进行了比较;考察了焙烧温度、PW11 Cr剂量和溶液pH值对光催化活性的影响;最后用RhB的循环降解实验评估了催化剂的光催化稳定性.实验结果表明,PW11 Cr/TiO2光催化剂对可见光有明显吸收,较低焙烧温度(100℃)下得到的膜为无定形结构,而较高焙烧温度(500 ℃)为纳晶结构;前者的光催化活性较高,在200 W金卤灯照射下降解10 μmol/LRhB,120 min的降解率为95%,4h的COD去除率为72%;羟基自由基是导致RhB降解的主要氧活性物质;低的膜处理温度,高的PW11Cr负载量和溶液酸性有利于提高PW11 Cr/TiO2膜的光催化活性;经循环重复使用10次,PW11 Cr/TiO2膜的光催化活性仅有较少损失.

关键词: Keggin型铬取代磷钨杂多阴离子 , 二氧化钛 , 可见光催化剂 , 溶胶-凝胶法 , 罗丹明B

Keggin型铜取代磷钨杂多阴离子可见光催化降解罗丹明B

吴春燕 , 刘希龙 , 沈国英 , 黄文施 , 茅丹 , 华英杰 , 王崇太

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2012.00480

以Keggin型铜取代杂多阴离子PW11O39Cu(Ⅱ)(H2O)5-[PW11Cu]为可见光催化剂,有机染料罗丹明B(RhB)为模型污染物,研究了在可见光照射下PW11Cu对RhB的可见光催化降解作用,提出了PW11 Cu可见光催化作用的反应机理,同时考察了RhB初始浓度、PW11Cu初始浓度和溶液pH值对RhB光催化降解速率的影响.实验结果表明,含有15.6 μmol/L PW11Cu+ 10 μmol/L RhB的水溶液在可见光照射下反应80 min,RhB的降解率达100%,总有机碳去除率约33%.RhB的可见光催化降解服从准一级动力学方程,在RhB初始浓度为20、30和40 μmol/L的情况下,其表观一级速率常数分别为3.1 ×10-2、2.0×10-2和1.5×10-2 min-1.

关键词: 铜取代杂多阴离子 , 均相可见光催化 , 罗丹明B降解 , 总有机碳

Keggin型铬取代杂多阴离子/阴离子交换树脂的可见光催化性能

李梦婷 , 刘海城 , 曾星 , 徐孝南 , 邹晓梅 , 华英杰 , 王崇太

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2014.30533

将Keggin型铬取代磷钨杂多阴离子PW11O39 Cr(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Cr)负载于弱碱性阴离子交换树脂D301R表面,制备了固体光催化剂PW11Cr/D301R,并以模型污染物罗丹明B(RhB)的降解为探针评估了该催化剂的可见光催化活性,讨论了光催化反应机理,同时考察了催化剂剂量、溶液pH值和溶液中常见离子对RhB可见光催化降解反应的影响以及催化剂的稳定性.实验结果表明,当PW11 Cr/D301R的剂量为100 mg时,10μmol/L RhB水溶液暴露在200 W金卤灯下进行照射,RhB完全降解所需的时间仅为30 min,比PW11Cr均相体系缩短了3倍;反应180 min总有机碳(TOC)去除率约为84%.催化剂剂量、溶液pH值和溶液中存在的Cl-、SO42-和PO43-对RhB光催化降解反应的速率均有一定影响.催化剂循环实验显示经循环使用7次后催化剂的活性几乎没有损失.

关键词: 铬取代杂多阴离子 , 可见光催化剂 , 罗丹明B降解 , 总有机碳 , D301R树脂

阴离子交换树脂负载铁取代杂多酸可见光催化降解罗丹明B

王靓 , 夏华 , 王崇太 , 华英杰

材料导报

将Keggin型铁取代杂多酸阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-(PW11Fe)通过离子交换作用负载在阴离子交换树脂D301R上,制备了负载型光催化剂PW11Fe/D301R,并用于可见光催化降解水溶液中有机染料污染物罗丹明B(RhB),考察了罗丹明B的初始浓度、催化剂用量、pH值以及不同阴离子对光催化降解效果的影响.实验结果表明,当催化剂用量为0.5g时,200 W金卤灯照射0.01 mmol/L RhB水溶液30 min,RhB的降解率可达100%,为高效利用太阳光能去除水体有机染料污染物提供了一条可供选择的新途径.

关键词: 铁取代杂多酸阴离子 , 异相光催化 , 罗丹明B降解 , D301R树脂

表面氧化及离子注氮对NiTi形状记忆合金耐腐蚀性能的影响

华英杰 , 王崇太 , 孟长功 , 杨大智

功能材料

采用电化学测试的方法,研究了表面氧化以及表面氧化-离子注氮两种表面改性方式对NiTi形状记忆合金在人体生理模拟液(Hank′s 溶液)中腐蚀行为的影响.腐蚀电位和极化曲线的测量结果表明表面氧化-离子注氮的方法使NiTi合金材料的腐蚀电位正移,维钝电流密度下降,钝化电位区间扩大,合金表面耐蚀性明显提高.尤其是NiTi合金在进行氮离子注入后,测得击穿电位显著上升,增强了表面膜的抗局部腐蚀能力,因而表面氧化-离子注氮的改性方法可使材料的耐蚀性达到最佳.通过XPS的分析发现,离子注氮后合金表面形成氮化钛相以及富含羟基的化学效应,使NiTi基体的电化学性能得到提高.

关键词: 生物相容性 , NiTi形状记忆合金 , 离子注氮

D301R树脂对水溶液中硝基苯的吸附性质

华英杰 , 王崇太 , 李天略 , 何猛雄 , 徐坤琴

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2011.00631

研究了D301R弱碱性阴离子交换树脂对水中硝基苯的吸附作用,测定了不同温度下吸附的动力学曲线和吸附等温线,提出了吸附动力学模型,计算了平衡吸附量、吸附活化能和吸附焓等.实验结果表明,吸附动力学符合表面过程控制的准二级反应模型,其速率常数k2在300 K时为3.74×10-2 g/(mg·min),并随温度的升高而升高;平衡吸附量在300 K时为5.02 mg/g,且随温度的升高而降低;吸附活化能为39.02 kJ/mol;吸附等温线符合Langrnuir吸附模型,吸附焓为-22.47 kJ/mol,吸附作用力主要是氢键.

关键词: D301R树脂 , 硝基苯 , 吸附动力学 , 吸附等温线

新颖的PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-/H2O2类光-芬顿体系光催化降解苯胺

华英杰 , 王崇太 , 孙振范 , 刘艳玲 , 周昌盛

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2012.00053

将Keggin型铁取代杂多阴离子PW11O39Fe(Ⅲ)(H2O)4-[ PW11Fe(Ⅲ)(H2O)]构成的类光-芬顿体系用于水体生物难降解有机污染物苯胺( ArNH2)的降解.研究了在紫外光照射和H2O2存在下,PW11Fe(Ⅲ)(H2O)对ArNH2降解的均相光催化作用.考察了ArNH2、H2O2和PW11Fe(Ⅲ)(H2O)浓度对光催化降解反应速率的影响.实验结果表明,0.1 mmol/L PW11Fe(Ⅲ)(H2O) +0.2 mmol/L H2O2 +0.1 mmol/L ArNH2的中性溶液在300 W汞灯照射下反应60 min,ArNH2的降解率达100%,总有机碳(TOC)去除约52%.同时讨论了PW11Fe(Ⅲ)(H2O)光催化H2O2产生羟基自由基的分子机制,并比较了酸性和中性条件下苯胺的光催化降解效果.

关键词: 铁取代杂多阴离子 , 均相光催化 , 苯胺降解 , 过氧化氢

金属间化合物脆性与成键特征关系

赵春昶 , 孟长功 , 华英杰

材料科学与工程学报 doi:10.3969/j.issn.1673-2812.1999.04.012

用离散变分Xα原子簇法计算了L12和B2结构金属间化合物的电子结构并分析其成键特征,定义了两个微观参数用以描述成键方向性的强弱.研究表明,金属间化合物的塑性与成键方向性的强弱密切相关,随着成键方向性的减弱而增大;同时,成键特征也决定了材料与环境物质发生化学反应的可能性,由此提出环境脆性的微观机制.

关键词: 金属间化合物 , 成键特征 , 脆性

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