蔡红丽
,
张雄福
,
刘海鸥
,
杨经伦
催化学报
采用简单、新颖的沸石粒子引入方法,将NaX沸石晶种引入不锈钢微反应器的微通道内,并用流动法"就地"直接在微通道内通过沸石生长形成NaX沸石膜层,经铯离子交换处理成为CsNaX催化层,用苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应评价了该催化层的催化性能. 结果表明,微通道内形成的沸石膜层连续,均匀,具有良好的催化功能. 微反应器内缩合反应的结果明显优于传统反应器.
关键词:
微反应器
,
NaX沸石
,
沸石膜
,
涂层
,
Knoevenagel缩合反应
刘学武
,
王祥生
,
刘海鸥
,
刘毅慧
,
庄建勤
,
包信和
催化学报
分别以水汽和空气为介质对TS-1进行热处理,并采用XRF,XRD,FT-IR,UV-Vis,27Al MAS NMR,29Si MAS NMR,31P MAS NMR和NH3-TPD等手段对TS-1热处理后骨架结构变化及B酸中心和酸量变化进行了分析. 以丙烯环氧化反应为探针,考察了酸中心变化对TS-1催化性能的影响. 结果表明,TS-1中的微量铝随着热处理温度的升高而减少,导致B酸中心数量及总酸量减少,环氧丙烷选择性提高,以水汽为介质热处理时脱铝更明显. 热处理温度达到750 ℃时,TS-1分子筛中的硅氧四面体发生变化,不同的介质对骨架钛产生不同的影响.
关键词:
TS-1分子筛
,
热处理
,
丙烯
,
环氧化反应
,
环氧丙烷
吕婧
,
张光才
,
马强志
,
刘海鸥
,
张雄福
,
邱介山
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2011.01304
采用毛细管式微通道反应器, 研究了清液合成体系中流动法条件下亚微-纳米级NaA和Silicalite-1沸石分子筛的合成, 考察了合成温度、陈化时间、停留时间等条件对其粒径分布和形貌的影响. 通过XRD、TEM、DLS进行表征, 分析结果表明: 降低合成温度, 增加陈化时间和减少停留时间都能使分子筛产品的粒径变小. 经优化的合成条件分别是: 当合成温度为70℃、陈化时间为72h、停留时间为5.8h时, 可获得平均粒径约为100nm的NaA分子筛, 且晶粒均匀呈椭球形; 合成温度为98℃、陈化时间为24h、停留时间为10h时, 可获得平均粒径约为80nm的Silicalite-1分子筛. 该方法比常规合成釜内静态法制备的沸石粒子小而均匀, 且合成过程简单、连续.
关键词:
微通道反应器
,
continuous-flow synthesis
,
molecular sieve
,
nanomaterial
,
zeolite
金长子
,
李钢
,
王祥生
,
王云
,
刘海鸥
催化学报
采用长链十二烷基胺为模板剂,成功合成出含钛中孔分子筛Ti-HMS, 并针对其晶化过程、结构特征以及催化性能与修正经典法制备的微孔分子筛TS-1进行了对比. 结果表明,中孔分子筛Ti-HMS的晶化机理不同于微孔分子筛TS-1的晶化机理. 随着晶化温度的提高, Ti-HMS分子筛的相对结晶度降低,且晶化过程中母液的pH值变化不大. TEM照片显示, Ti-HMS分子筛的孔壁整体上呈无定形,在局部区域可能存在晶态或者类晶态物种. 与TS-1分子筛相比, Ti-HMS分子筛的活性中心(骨架钛)处在畸变的四面体环境中. 中孔分子筛Ti-HMS可以满足大分子硫化物(如苯并噻吩)氧化反应的要求;对于小分子硫化物(如噻吩)的氧化反应,微孔分子筛TS-1催化剂效果更好.
关键词:
中孔分子筛
,
微孔分子筛
,
晶化
,
噻吩
,
苯并噻吩
,
氧化
王文寿
,
郭洪臣
,
刘海鸥
,
王祥生
催化学报
研究了纳米HZSM-5及其用不同镍化合物改性的催化剂的脱硫活性. 结果表明,对全馏分催化裂化汽油脱硫, NiSO4改性比NiO改性的催化剂有更好的脱硫活性稳定性. 通过催化剂吸附吡啶前后的傅里叶变换红外光谱、氨程序升温脱附和微分热重分析等表征结果发现, NiSO4中的SO2-4与催化剂中的Al2O3之间存在着较强的相互作用;这种相互作用可以产生类似于超强酸的酸性质,大大提高了催化剂路易斯酸中心的数量和强度,从而提高了催化剂催化脱硫活性的稳定性.
关键词:
全馏分催化裂化汽油
,
加氢脱硫
,
HZSM-5分子筛
,
硫酸镍
,
乙酸镍
,
硝酸镍
王晓星
,
李钢
,
刘丽萍
,
刘海鸥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10653
分别以阳离子聚季铵盐-7和聚季铵盐-6为介孔模板,通过水热法合成了多级孔TS-1沸石,采用X射线衍射、紫外可见光谱、扫描电镜、透射电镜及N2吸附-脱附等手段对所得样品进行了表征,并考察了其催化苯并噻吩及噻吩氧化反应性能.结果表明,聚季铵盐-7的加入对多级孔TS-1的晶化、钛物种的配位状态及晶粒形貌的影响不大；而随着聚季铵盐-6用量的增加,多级孔TS-1的晶貌逐渐由立方状转变为长方状晶粒.两种聚合物合成的多级孔TS-1都具有明显的介孔孔道,而且具有明显高于TS-1的催化苯并噻吩氧化反应和相似的噻吩氧化反应性能.
关键词:
聚季铵盐-7
,
聚季铵盐-6
,
多级孔TS-1沸石
,
水热合成
,
苯并噻吩
,
噻吩
,
氧化反应
任冬梅
,
王祥生
,
李钢
,
刘海鸥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90939
以不同氧化物为载体,通过挤条成型法制备了Mo/ZSM-5催化剂,考察了其催化甲烷无氧芳构化反应性能.采用吸附吡啶红外光谱、氨程序升温脱附和氢程序升温还原等方法对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的添加使催化剂的强酸量减少,强B酸比例降低,Mo物种还原能力提高,因而催化剂表现出较高的甲烷芳构化活性和较低的积炭选择性.
关键词:
钼
,
ZSM-5分子筛
,
挤条成型催化剂
,
甲烷
,
芳构化
王建青
,
任冬梅
,
王祥生
,
李钢
,
刘海鸥
催化学报
着重研究了挤条成型的纳米Mo/HZSM-5催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明, Al2O3载体的加入减少了催化剂的B酸量,对甲烷无氧芳构化反应不利,导致甲烷转化率降低,并且催化剂积碳严重. 通过适量添加SiO2载体,减少Al2O3载体的量,可以使催化剂的B酸量提高,从而可提高甲烷转化率,并且可降低催化剂的积碳量.
关键词:
甲烷
,
无氧芳构化
,
芳烃
,
钼
,
HZSM-5分子筛
,
负载型催化剂
,
氧化铝
,
氧化硅
杜淑慧
,
刘亚光
,
孔令寅
,
张健
,
刘海鸥
,
张雄福
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2012.11739
以纳米级ZIF-8晶体粒子为晶种, 利用晶种诱导二次生长法在α-Al2O3陶瓷管载体上制备出连续的ZIF-8膜, 并详细考察了晶种涂层液中晶种含量、成膜温度和添加剂PEI、甲酸钠用量等参数对ZIF-8成膜的调控影响. 经SEM、XRD和气体渗透分析结果表明: 制备的ZIF-8纳米粒子的粒径约为100~150 nm, 粒度分布较均匀, 适宜作为成膜的晶种; 在晶种液中添加适量的PEI作为偶联剂有利于连续ZIF-8晶种层及膜的形成; 在成膜液中添加适量的甲酸钠能有效阻止载体表面晶种层的溶解脱落. SEM显示所得ZIF-8膜的晶体粒径均一、晶粒间连接紧密且无明显裂痕, 膜层厚度约为18 μm. 单组分气体渗透测试可知, H2/CO2的分离因数为5.4, H2/CH4的分离因数为2.56, 气体通过ZIF-8膜均属于努森扩散范围.
关键词:
金属有机骨架材料; MOFs膜; ZIF-8膜; 气体分离
