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固体多核NMR研究Mo/Hβ-Al_2O_3催化剂在烯烃歧化反应中的积炭

黄慧娟 , 刘宪春 , 刘盛林 , 刘秀梅 , 徐龙伢 , 韩秀文 , 张维萍 , 包信和

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90729

采用同体多核~(13)C,~(27)Al及~(29)Si MAS NMR结合吸附气体xe后的~(129)Xe NMR,详细研究了乙烯和2-丁烯歧化生成丙烯反应过程中6%Mo/Hβ-Al_2O_3催化剂上积炭的类型和落位.结果表明,积炭以饱和烷烃为主,并随着反应的进行生成更多的支链烷烃,积炭主要分布在Hβ分子筛上,并主要落位在分子筛的交叉孔道处.

关键词: 烯烃歧化 , , 氧化铝 , Hβ分子筛 , 丙烯 , 固体核磁共振 ,

SAPO-34分子筛晶化过程中硅进入骨架的方式和机理

谭涓 , 刘中民 , 何长青 , 刘宪春 , 韩秀文 , 翟润生 , 包信和

催化学报

采用XRD,SEM,IR和NMR等手段考察了SAPO-34分子筛的晶化过程,深入研究了晶化过程中硅进入SAPO-34晶格骨架的方式和机理.结果表明,在SAPO-34分子筛的整个晶化过程中没有AlPO-34分子筛晶相生成.在初始凝胶的制备过程中,模板剂的添加和混合凝胶的老化处理对SAPO-34晶化过程的进行起着关键性的作用.晶化前期(<2.5 h),硅原子直接参与晶核的形成和晶粒的长大过程,形成S(4Al)结构,此阶段基本上可以排除硅取代磷机理的作用;晶化后期(>2.5 h),少量硅以取代方式进入分子筛骨架形成Si(nAl)(n=0~4)多种硅结构.

关键词: SAPO-34分子筛 , 合成 , 表征

原位固体NMR用于研究分子筛表面酸性

刘宪春 , 赵琦 , 刘秀梅 , 王毅 , 李文丽 , 韩秀文 , 包信和

催化学报

描述了固体NMR样品原位处理、装样和密封的一体化装置,可用于催化剂样品预处理.利用该装置可进行样品的脱气、脱水、吸附探针分子及氧化还原等操作,还可以原位将处理后的样品转移到样品管中封存.通过两个实例展示了该装置的实际效果.(1)研究MgO改性的HY分子筛的1H MAS NMR谱发现,随着MgO担载量的变化分子筛表面的SiOH数量也相应改变,显示MgO与分子筛之间存在较强的相互作用.(2)利用较大的碱性有机胺分子吸附在分子筛外表面,研究HY分子筛外表面的酸性,发现其酸性主要来源于分子筛表面的SiOH.

关键词: 固体核磁共振 , 表面酸性 , HY分子筛 , 吸附 , 原位试验

MCM-41介孔分子筛合成研究Ⅱ.微波辐射合成法

许磊 , 王公慰 , 魏迎旭 , 齐越 , 刘宪春 , 包信和

催化学报

采用微波辐射技术合成了MCM-41介孔分子筛,并用XRD,SEM,IR,NMR和吸附等表征手段考察了其晶化过程、晶体形貌和稳定性等特点.结果表明,微波法合成MCM-41分子筛时诱导期极短,晶化速度很快且在晶化后期无转晶现象;微波法合成的MCM-41试样的吸附容量较低,但具有较强的耐热及水热稳定性和抗酸碱能力.

关键词: MCM-41分子筛 , 微波法合成 , 晶化过程 , 稳定性

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