侯思聪
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曹元
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熊伟
,
刘凌涛
,
寇元
催化学报
采用原位X射线衍射法对高温下不同钠盐修饰的Mn/SiO2催化剂物相结构进行了研究.结果表明,反应温度下催化剂表面的钠盐处于熔融的无定形态,提高了Mn2O3活性中心在甲烷氧化偶联反应中的催化活性.
关键词:
钠盐
,
氧化锰
,
二氧化硅
,
原位X射线衍射
,
低熔点
,
无定形
,
甲烷氧化偶联
侯思聪
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熊伟
,
刘凌涛
,
曹元
,
刘海超
,
寇元
催化学报
采用等体积浸渍法制备了Na2SO4改性的Mn/SiO2催化剂,考察了Mn-Na2SO4/SiO2催化剂中各组分对甲烷氧化偶联合成C2产物(C2H4+C2H6)的影响,并采用X射线衍射、 X射线光电子能谱、 Raman光谱和程序升温还原等手段表征了催化剂中的物相结构、表面组分价态与含量以及氧化还原性能. 结果表明,在Mn/SiO2催化剂中添加Na2SO4可使载体SiO2由无定形转变为α-方石英相,使催化剂表面的Mn物种由Mn3O4转变为Mn2O3, 从而大大提高了甲烷转化率和目标产物C2的选择性. 因此,推测Mn2O3物种在反应条件下构成了甲烷氧化偶联反应的活性中心.
关键词:
甲烷氧化偶联
,
催化活性中心
,
三氧化二锰
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
硫酸钠