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α-和γ-环糊精改性法制备的Ni/SBA-15催化剂的物化性质及其在甲烷二氧化碳重整中的催化性能

刘会敏 , 李宇明 , 吴昊 , 刘佳雄 , 贺德华

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60242-4

以多羟基有机物α-或γ-环糊精为分散促进剂制备了Ni/SBA-15催化剂,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、透射电镜、程序升温还原和热重等手段对该催化剂的物理化学性质进行了表征,并将其应用于甲烷二氧化碳重整(CRM)制合成气反应。结果显示,与采用传统浸渍法制备的Ni/SBA-15催化剂相比,采用α-或γ-环糊精改性法制备的催化剂具有更小的NiO颗粒,并在CRM中显示出更高的催化活性及更强的抗积碳性能。机理研究表明,采用传统浸渍法制备Ni/SBA-15催化剂时,浸渍液中的Ni2+主要在浓度梯度的作用下逐渐进入到SBA-15孔道内部, Ni2+水合物容易团聚,分散程度较低;而采用α-或γ-环糊精改性方法制备催化剂时,在水溶液中Ni2+与环糊精形成包覆物,环糊精携带Ni2+进入SBA-15孔道内,并且环糊精的存在使得Ni2+之间相互隔离,以高度分散形态存在于SBA-15孔道表面,有利于后续热处理中NiO在载体上较好地分散。

关键词: , 分散度 , 甲烷二氧化碳重整 , 环糊精 , 积碳

预处理方法对Ru/SBA-15催化丙三醇氢解反应性能的影响

李宇明 , 马兰 , 刘会敏 , 贺德华[

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60032-2

使用浸渍法结合不同预处理方法制备了一系列的Ru/SBA-15催化剂,并将其应用于丙三醇氢解反应中。使用N2吸附-脱附、X射线衍射、CO化学吸附以及透射电子显微镜等方法对所制备Ru/SBA-15进行了表征。结果表明,催化剂前驱体经过空气焙烧后再经H2还原的Ru/SBA-15催化剂上Ru的分散度较低,而直接使用H2处理较高。同时,随着H2还原温度提高, Ru分散度逐渐降低。保持反应活性接近时,随着Ru分散度的降低, TOF增加。表明Ru/SBA-15催化剂上丙三醇氢解是结构敏感反应。

关键词: , 负载型催化剂 , 丙三醇 , 氢解反应 , 预处理 , 结构敏感反应

Nd,Ce和La改性对Ni/SBA-15催化剂在CH4/CO2重整反应中性能的影响

刘会敏 , 李宇明 , 吴昊 , 杨维维 , 贺德华

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60095-4

以稀土金属Nd, Ce或La的氧化物为助剂,采用β-环糊精浸渍法对Ni/SBA-15催化剂进行了改性,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、程序升温还原和热重等手段考察了改性的催化剂在CO2重整CH4制合成气反应中的催化性能。结果表明, Nd等稀土金属氧化物的添加对催化剂孔结构和晶相结构等性质影响不大,但可影响NiO的还原; Nd的添加使NiO与载体之间以Ni-Nd-O形式相互作用,促进了活性组分NiO的还原。其中, Nd的添加量为5-10 wt%时所制备的催化剂在重整反应中的催化活性最高,且具有很强的抗积碳性能。 La和Ce氧化物促进的Ni催化剂也表现出类似的性质和催化性能。

关键词: 稀土金属 , 钕改性 , , SBA-15催化剂 , 甲烷/二氧化碳重整 , 积碳

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