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Z型复合催化剂g-C3N4/Vo-ZnO光催化活性的研究

刘亚男 , 王瑞霞 , 杨正坤 , 杜虹 , 姜一帆 , 申丛丛 , 梁况 , 徐安武

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60985-8

随着科学技术的不断进步和经济的快速发展,人类对自然资源的需求量越来越大,在开发利用自然资源的同时,大量的有机污染物也随之进入自然环境.这些物质不仅污染环境、破坏生态,更对人类的生活和健康带来了巨大的威胁.研究证实,半导体光催化剂在光照条件下可以破坏有机污染物的分子结构,最终将其氧化降解成CO2、H2O或其它不会对环境产生二次污染的小分子,从而净化水质.近年来,有关光催化降解有机污染物的报道日益增多. ZnO作为一种广泛研究的光催化降解材料,因其无毒、低成本和高效等特点而具有一定的应用前景.但是ZnO较大的禁带宽度(3.24 eV)导致其只能吸收紫外光部分,而对可见光的吸收效率很小,极大地制约了其实际应用.除此之外, ZnO受光激发产生的电子-空穴分离效率较低、光催化过程中的光腐蚀严重也是制约其实际应用的重要因素.为了提高ZnO的光催化活性和稳定性,本文合成了用g-C3N4修饰的氧空位型ZnO(g-C3N4/Vo-ZnO)复合催化剂,在有效调控ZnO半导体能带结构的同时,通过负载一定量的g-C3N4以降低光生电子-空穴对的复合速率和反应过程中ZnO的光腐蚀,增强催化剂的光催化活性和稳定性.本文首先合成前驱体Zn(OH)F,然后焙烧三聚氰胺和Zn(OH)F的混合物得到g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂,并采用电子顺磁共振波谱(EPR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、高分辨透射电镜(HRTEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征了它们的结构及其性质. EPR结果表明,ZnO焙烧后具有一定浓度的氧空位,导致其禁带宽度由3.24 eV降至3.09 eV,因而提高了ZnO对可见光的吸收效率. UV-vis结果显示, Vo-ZnO复合g-C3N4后对可见光的吸收显著增强. HRTEM和FT-IR结果均表明, g-C3N4纳米片和Vo-ZnO颗粒之间通过共价键形成了强耦合,这对g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂中光生载流子的传送和光生电子-空穴对的有效分离起到重要作用.可见光催化降解甲基橙(MO)和腐殖酸(HA)的实验进一步证明, g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有较好的光催化活性,优于单一的g-C3N4或Vo-ZnO材料.同时还发现, g-C3N4的负载量对光催化活性有显著影响,当氮化碳的负载量为1 wt%时,所制材料具有最高的光催化活性:可见光照射60 min后,MO降解率可达到93%, HA降解率为80%.复合材料光催化活性的增强一方面是因为氧空位的形成减小了ZnO的禁带宽度,使得ZnO对可见光的吸收能力大大增强;另一方面, g-C3N4和Vo-ZnO的能带符合了Z型催化机理所需的有效能带匹配,使得光生电子-空穴对得到了有效的分离,从而提高了光催化活性.降解MO的循环实验表明, g-C3N4/Vo-ZnO催化剂具有很好的稳定性且不容易发生光腐蚀.与此同时,我们对比了用不同方法制备的g-C3N4/ZnO材料的催化性能.结果显示,本文制备的g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有更好的降解效率.总体而言,对于降解有机污染物, g-C3N4/Vo-ZnO可能是一个更为有效可行的催化体系.此外,本文也为设计与制备其他新型光催化剂提供了一条新的思路.

关键词: 氧空位氧化锌 , 石墨化氮化碳 , 复合光催化剂 , 光降解 , Z型

芦竹修复收获物热解过程中重金属的稳定性

刘亚男 , 郭朝晖 , 孙阳 , 侍维 , 韩自玉 , 肖细元 , 曾鹏

中国有色金属学报(英文版) doi:10.1016/S1003-6326(17)60073-6

芦竹修复收获物的热解过程会造成重金属的二次污染,本文作者研究外加物料Al2O3、CaCO3、FeCl3和NaOH的添加对热解过程中重金属稳定性的影响.结果表明,当芦竹粉在外加5%Al2O3、250°C下热解2 h,37%As和97%Cd固定在芦竹生物炭中;在外加5%CaCO3、400°C下热解1 h,59%Pb固定在芦竹生物炭中.在芦竹热解最优条件下通过BCR法分析可知,Cd主要以残渣态存在,Pb和As主要以可氧化态存在.由XRD分析可知,As主要存在于Ca2As2O7中,Cd主要存在于Cd(AlCl4)2、CdPbO3或CdSO3中,Pb主要存在于Pb3O2SO4中.

关键词: 植物修复后芦竹 , 热解 , 生物炭 , 重金属 , 稳定

一种快速评价有机涂层防结垢性能的方法

郝敬国 , 马丽琴 , 刘亚男 , 周琼

腐蚀与防护

以电化学沉积法为基础,提出了一种耗时短、准确度高的评价有机涂层防结垢性能的方法.探讨了溶液浓度、电流密度及基体裸露面积等因素对此评价方法的影响,利用SEM、XRD对垢的形貌和组成进行了观察和分析.结合现场油田水样评价了环氧涂层、醇酸涂层、聚四氟乙烯涂层及超疏水涂层的阻垢性能.结果表明,此方法能够较好地评价涂层的阻垢性能.

关键词: 电化学沉积法 , 防结垢涂层 , 阻垢性能评价

等离子喷涂热障涂层高温风洞热震行为

刘亚男 , 张立同 , 梅辉 , 成来飞

稀有金属材料与工程

采用等离子喷涂工艺制备ZrO2-8%Y2O3(质量分数,下同)陶瓷层,冷喷涂制备CoNiCrAlY粘结层,在高温燃气风洞条件下测试热障涂层的热震性能,并研究了高温氧化处理对试样热震性能的影响.结果表明,等离子喷涂热障涂层具有较好的抗热震性能,经过100次热震循环后,涂层与基体结合良好,涂层较为完整,未出现大面积的剥落;经过氧化处理后的试样抗热震性较差.

关键词: 热障涂层 , 热震 , 氧化 , TGO , 剥落

碳纳米管浸润剂对碳纤维/环氧树脂界面性能的影响

樊序敏 , 顾轶卓 , 刘亚男 , 李敏 , 张佐光

复合材料学报

制备了含碳纳米管(CNTs)的水溶液,将该水溶液作为浸润剂浸渍碳纤维并进行烘干,采用扫描电镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)研究了CNTs含量及浸润工艺对碳纤维表面CNTs分布的影响,运用单丝断裂法分析了CNTs浸润剂处理对碳纤维/环氧树脂界面粘结性能的影响和作用机制。结果表明:CNTs可在T700和T300纤维表面黏附,浸润剂中CNTs含量越高,CNTs在纤维表面含量越高;对于CNTs含量较低的浸润剂,采用增加浸润次数的方法,能有效提高碳纤维表面CNTs的含量和碳纤维表面粗糙度;经过CNTs浸润剂处理后,碳纤维/树脂界面处的机械啮合作用增强,界面粘结强度明显提高,增幅最高达35.8%。

关键词: 碳纳米管 , 浸润剂 , 碳纤维/环氧树脂复合材料 , 界面 , 单丝断裂法

消泡剂对环氧树脂涂料机械性能和防腐性能的影响

董玉华 , 刘亚男 , 周琼

涂料工业 doi:10.3969/j.issn.0253-4312.2010.05.014

比较了不同消泡剂对环氧树脂涂料机械性能和防腐性能的影响,结果表明:Airex 900羟基聚二甲基硅氧烷消泡剂在含苗为0.8%时消泡效果最好,对涂料的硬度和附着力无影响,可提高涂料的耐冲击性能.此外,交流阻抗谱表明,该消泡剂比其他消泡刺更加明显地提高了涂料的耐介质腐蚀能力,阻抗值比没加消泡剂的涂料的阻抗值提高近3个数量级.

关键词: 环氧树脂 , 消泡剂 , 机械性能 , 防腐 , 交流阻抗谱

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