冯国全
,
蓝国钧
,
李瑛
,
韩文锋
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20233
采用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化学吸附和透射电镜等手段考察了硝酸水热处理对活性炭(AC)及其负载的Ru基催化剂的孔结构、表面含氧基团、Ru分散度的影响,并评价了Ba-Ru-K/AC催化剂氨合成反应性能.结果表明,经硝酸水热处理后,AC表面含氧基团明显增多,但其孔结构变化不大.随着水热处理硝酸浓度的增加,AC表面含氧基团的数量增加,而相应催化剂的Ru分散度有所降低,Ru粒子尺寸增大.当硝酸浓度为2.0mol/L时,Ru分散度较高,且粒子尺寸(2.0nm)适宜,分散均匀,因此催化剂活性较高.在10MPa和10000h-1条件下,400和375℃时,出口氨浓度分别达到17.80％和11.10％,较4.6mol/L硝酸回流处理AC负载的Ru基催化剂分别提高了16.8％和21.3％.水热处理AC的适宜条件为硝酸浓度2.0mol/L,150℃处理4h,填充度为70％.因此,通过调节水热处理时所用硝酸浓度可有效调控AC表面含氧基团的数量及其负载Ru的粒子尺寸.
关键词:
活性炭
,
水热处理
,
表面含氧基团
,
钡
,
钌
,
钾
,
分散度
,
氨合成
