覃攀
,
徐慧远
,
龙华丽
,
冉祎
,
尚书勇
,
储伟
,
印永祥
,
戴晓雁
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10309
比较了常规法、等离子体炬法和等离子体炬辅助焙烧法制得的Ni/MgO催化剂上CO2/CH4重整反应性能差异,并利用X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和CO2程序升温表面反应等技术对反应前后催化剂进行了表征,结果表明,采用等离子体炬辅助焙烧法制备的催化剂上Ni晶粒粒径小,分散度较高,低温活性和抗积炭性能较高；在常压,750℃,36 L/(h·g),n(CH4)/n(CO2)=1的反应条件下,CO2和CH4转化率分别为90.7%和89.4%,反应36 h催化剂无明显失活.
关键词:
镍
,
氧化镁
,
二氧化碳
,
甲烷
,
重整
,
常压高频放电等离子体炬
许俊强
,
储伟
,
陈慕华
,
罗仕忠
,
张涛
催化学报
以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,廉价的工业级高模数比(3.3)的硅酸钠为硅源,通过水热法合成了V-MCM-41介孔分子筛. 考察了合成条件对产物织构的影响,并采用低温氮吸附法分析探讨了介孔分子筛V-MCM-41的合成机理.结果表明,模板剂用量、pH值、加料方式、晶化温度、晶化时间、陈化时间和焙烧气氛等合成条件对介孔分子筛的制备均有影响,其中晶化温度、pH值和模板剂用量的影响最为明显.X射线衍射谱表明合成的介孔分子筛具有六方晶体结构. 红外光谱和紫外可见光谱表明V进入了介孔分子筛的骨架结构.
关键词:
MCM-41介孔分子筛
,
钒
,
水热合成
,
机理
,
表征
马飞
,
丁振武
,
储伟
,
郝世雄
,
齐涛
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60182-0
以PEG 400为分散剂,采用一步柠檬酸络合法制备了LaXCoO3(X = Mg, Ca, Sr, Ce； La：X =3：2)复合催化剂。采用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附和H2程序升温还原等技术对复合催化剂进行了表征,考察了不同元素A位取代对LaCoO3钙钛矿结构的影响,进而研究了其对乙醇水蒸气重整制氢的催化性能和稳定性。结果表明,在高含量取代时,只有Ce取代的样品能够保持单一的钙钛矿晶型； Ca或Sr取代的样品产生的Co3O4分离相有利于复合催化剂活性中心钴的还原； Sr或Ce取代的样品在反应中表现出较好的活性和稳定性, Sr取代的样品活性更高。
关键词:
柠檬酸络合法
,
钙钛矿
,
钴
,
复合催化剂
,
乙醇水蒸气重整
,
氢气
杨文
,
储伟
,
江成发
,
文婕
,
孙文晶
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60247-1
以柠檬酸燃烧法制备的Ni/MgO,Ni/CeO2-MgO和Ni/CeO2为催化剂,CH4为碳源,采用化学气相沉积法制备多壁碳纳米管(MWCNTs),通过N2吸附、X射线衍射、H2程序升温还原和X射线光电子能谱对催化剂进行表征,并运用热重和透射电镜表征了碳纳米管的质量和形貌.结果表明,CeO2的加入可有效地降低还原温度和增加易还原Ni物种的含量,并使电子发生转移,还原后的Ni/CeO2-MgO催化剂中,Ni晶粒尺寸较小.这表明CeO2的加入使得Ni物种的化学环境发生改变,导致它和载体间的相互作用减弱,从而促进Ni物种的还原,且还原后,高度分散在CeO2-MgO载体上,从而催化剂的催化活性增加.相比Ni/MgO催化剂,Ni/CeO2-MgO为催化剂上生长的CNTs质量更高.另外,由CeO2助Ni/MgO催化剂制备出基本没有无定形碳、结晶度好的碳纳米管.
关键词:
镍
,
氧化镁
,
二氧化铈
,
化学气相沉积法
,
碳纳米管
,
甲烷裂解
余林
,
袁书华
,
田久英
,
王升
,
储伟
催化学报
采用浸渍法制备了Ni系催化剂,并用程序升温还原和X射线衍射技术对催化剂进行了表征,用固定床微反装置考察了催化剂的催化活性. 活性考察结果表明,在Ni担载量为8%的Ni/γ -Al2O3,Ni/δ-Al2O3,Ni/θ-Al2O3和Ni/α-Al2O3四种催化剂上,甲烷部分氧化制合成气反应的活性及产物选择性存在着明显的差异. 在770 ℃下,甲烷转化率及CO和H2的选择性按Ni/γ-Al2O3＜Ni/δ-Al2O3＜Ni/ θ-Al2O3≈Ni/α-Al2O3顺序排列. 在相同的条件下,加入适量的CeO2 助剂后,Ni/γ-Al2O3和Ni/δ-Al2O3上的反应活性和选择性显著提高,而Ni/θ-Al2O3和Ni/α-Al2O3上的活性和选择性却变化不大. 同时, 表征结果显示,Ni易与γ-Al2O3形成镍铝尖晶石NiAl2O4,加入CeO2助剂能有效地抑制该组分的生成,而Ni/α-Al2O3样品中未发现NiAl2O4. 因此,不同Ni/ Al2O3催化剂体系上的反应活性及选择性的差异可归结为不同结构Al2O3载体的性质不同,及CeO2对抑制镍铝尖晶石生成的效果不同.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
部分氧化
,
合成气
,
氧化铈
,
助剂
马飞
,
储伟
,
黄利宏
,
余晓鹏
,
吴永永
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60218-5
利用一步柠檬酸络合法合成了钙钛矿LaCo1-xZnxO3(x=0,0.05,0.1,0.2,0.3,0.5),并将其用于乙醇水蒸气重整反应.利用X射线衍射、程序升温还原和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果表明,Zn的加入不利于形成LaCo1-xZnxO3钙钛矿结构,当x≥0.1时产生了一些分离相.新鲜LaCo0.9Zn0.1O3催化剂中意外发现存在Co3O4相,这有利于催化剂反应性能的提高.反应后的催化剂结构发生变化,形成了La2O2CO3,而该物质有利于积炭的消除和甲烷的重整.
关键词:
一步柠檬酸络合法
,
钙钛矿
,
多样纳米核
,
锌
,
乙醇
,
蒸气重整
,
积炭
刘改焕
,
储伟
,
龙华丽
,
戴晓雁
,
印永祥
催化学报
采用大气压高频冷等离子体炬,对用于甲烷和CO2重整反应的Ni/γ-Al2O3催化剂进行还原. 考察了还原后催化剂的反应活性和选择性,并与常规方法还原的催化剂进行了对比. 结果表明,采用这种新方法还原催化剂只需10 min, 操作快速简便,并且还原后的催化剂的活性和选择性都明显优于常规催化剂. 在850 ℃, 原料气CH4和CO2的摩尔比为4/6的条件下反应时,可获得95.77%的甲烷转化率、75.65%的CO2转化率、100%的H2选择性和94.79%的CO选择性. 此外,该新型催化剂具有较好的稳定性,连续反应 36 h 后,活性基本不下降. XRD表征结果发现,采用该方法还原的催化剂只有金属镍和γ-Al2O3相,没有检测到NiAl2O4以及其它镍氧化物. 与常规催化剂相比,采用等离子体还原的新型催化剂具有较小的镍晶粒尺寸,金属活性组分的分散度大大提高.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
高频冷等离子体炬
,
还原
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
文婕
,
孙文晶
,
杨文
,
王宁
,
储伟
功能材料
采用3种不同的氧化改性方法对MSC-30活性炭进行了氧化改性。结果表明，随着氧化程度逐渐加深，活性炭的比表面积（微孔孔容）逐渐降低，而表面含氧基团却逐渐增加。深度氧化有利于羧基的形成。对于单组份氮杂环化合物喹啉、吲哚和咔唑的吸附，原始活性炭对咔唑的吸附量最高，可达到1．104mmol／g。氧化后的活性炭样品保持对咔唑的吸附量，同时显著提高对喹啉和吲哚的吸附量。其中，对喹啉和吲哚的最高吸附量分别达到1．157和1．024mmol／g。活性炭对含3组分氮的模型油的吸附结果进一步表明3种氧化改性方法均提高了活性炭的吸氮量，尤其有利于碱性氮化物的吸附。
关键词:
活性炭
,
氧化改性
,
吸附脱氮
郭芳
,
储伟
,
徐慧远
,
张涛
催化学报
采用等离子体技术强化制备了γ-Al2O3 担载的镍基催化剂,以CO2甲烷化为模型反应考察了等离子体引入方式对催化剂性能的影响,并采用程序升温还原和脱附、氧滴定、 N2吸附、 X射线衍射、 X射线光电子能谱和热重分析对催化剂进行了表征. 反应结果表明,经等离子体处理再还原活化的催化剂具有较高的低温催化活性,在101.325 kPa, 13 500 h-1, H2/CO=2.5和250 ℃的条件下, CO2转化率为84.6%, 比常规催化剂提高了27.2%. 表征结果表明,等离子体处理有利于前驱体在温和条件下分解形成活性相,促使催化剂的活性组分晶粒细化并在表面富集,有效提高了活性组分的分散度,从而提高了催化剂的催化活性.
关键词:
等离子体
,
镍
,
氧化镧
,
氧化铝
,
二氧化碳
,
甲烷化
