郑海涛
,
褚洪岭
,
楼辉
,
侯昭胤
,
费金华
,
李影辉
,
肖海成
,
杨玉和
,
郑小明
催化学报
研究了xCu-6%Zn/HZSM-5(x=0～0.9%)系列催化剂对甲烷和丙烷混合气体无氧芳构化反应的催化性能.结果表明,在此系列催化剂上,丙烷促进了甲烷的活化,使之参与到芳烃的形成过程中.在600℃和甲烷/丙烷摩尔比为1.0的条件下,0.7%Cu-6%Zn/HZSM-5催化剂表现出最佳活性,甲烷转化率达到36%,芳烃选择性达到85.7%.这说明在Zn/HZSM-5中添加第二组分Cu有助于提高催化剂的活性和稳定性.考察了反应时间和甲烷/丙烷摩尔比对甲烷和丙烷转化率及产物分布的影响.13CH4同位素示踪实验发现13C进入到了C6H6+,C7H8+和C8H10+碎片中,这进一步证实甲烷参与了芳烃的形成.
关键词:
甲烷
,
丙烷
,
无氧芳构化
,
铜
,
锌
,
HZSM-5
,
负载型催化剂
于翔
,
王军华
,
张立伟
,
侯昭胤
,
费金华
,
郑小明
催化学报
doi:10.3724/SEJ.1088.2010.91105
通过改变导向剂的老化时间,制备了一系列不同粒径的HY分子筛作为脱水催化剂,考察了甲醇脱水反应性能;将其与铜基甲醇合成活性组分Cu-Zn-Mn组成双功能催化剂,考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,粒径为820nm的HY分子筛在甲醇脱水中表现出较高的催化活性;以其作为脱水组分的双功能Cu-Zn-Mn/HY催化剂也表现出较高的催化活性和良好的稳定性.
关键词:
合成气
,
二甲醚
,
铜
,
锰
,
锌
,
HY分子筛
,
双功能催化剂
,
甲醇脱水
梁丹
,
崔世玉
,
高静
,
王军华
,
陈平
,
侯昭胤
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60289-6
制备了一系列活性碳(AC)负载的Pt-Bi双金属催化剂,考察了催化剂中Bi含量对其催化甘油选择性氧化反应性能的影响.结果表明,适量Bi的添加可以改善催化剂中Pt的氧化还原性能,从而有利于催化剂活性的提高和二羟基丙酮(DIHA)产物的生成.当Bi的含量为5％时,该催化剂的活性最高,甘油转化率和DIHA选择性分别达到91.5％和49.0％.表征结果显示,Pt-Bi颗粒的平均粒径为3.8 nm,且高度分散在催化剂表面,这是该催化剂具有较高活性的主要原因.
关键词:
甘油氧化
,
铂
,
铋
,
活性碳载体
,
二羟基丙酮
潘赛勇
,
郑丽萍
,
聂仁峰
,
夏水鑫
,
陈平
,
侯昭胤
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60450-6
Glycerol carbonate (GC) was synthesized via transesterification of glycerol with dimethyl carbonate under mild conditions over a series of base zeolites. It was found that the NaY zeolite exhibited a higher selectivity for GC (100%) than heterogeneous bases (such as CaO and SrO) or homogeneous catalysts (such as NaOH and K2CO3). Further experiments over different base zeolites disclosed that this trans-esterification reaction depended strongly on catalyst structure. Base zeolites with small pore diameter such as 3A,4A, and NaZSM-5 were inactive, while NaY and Naβwith larger pore diameter exhibited excellent GC yields under mild conditions.
关键词:
glycerol carbonate
,
glycerol
,
dimethyl carbonate
,
zeolite
,
NaY
,
transesterification
金顶峰
,
王新庆
,
金红晓
,
侯昭胤
,
郑小明
,
葛洪良
材料工程
doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2008.10.056
首先成功合成了介孔氧化锆母体,采用SAXRD、氮气吸脱附、HRTEM等表征发现,制备的介孔氧化锆其晶胞常数a0为12.14nm,介孔直径为3.7nm,介孔的孔壁厚度大约为8.34nm,比表面积和孔体积分别为163.5m2/g和0.15cm3/g;将这种介孔材料进行硫酸化制得固体超强酸,并考察了焙烧温度对其结构的影响.结果发现:随着焙烧温度的提高,催化剂的介孔结构在600℃前基本稳定,但是更高温度会导致介孔结构的破坏;较低温度焙烧得到的硫酸化氧化锆介孔孔壁上是无定形的,温度升高逐步转变成为四方晶相和单斜晶相;NH3-TPD表征发现400℃焙烧后催化剂具有较为宽泛的氨气脱附峰,酸量较少1500℃焙烧后的催化剂的酸性强、具有最大酸量;600℃焙烧后的催化剂酸强度降低,同时酸量下降;700℃焙烧的催化剂酸强度较弱,酸量也进一步减少;800℃焙烧后催化剂基本上没有表现出酸性.催化剂应用于甲苯甲醛缩合反应中,发现500℃焙烧的催化剂显示出最高的活性,甲醛转化率达到45.7%.,更高温度焙烧后转化率明显下降,800℃焙烧催化剂没有表现出任何活性.
关键词:
介孔氧化锆
,
高热稳定性
,
固体酸材料
张梦媛
,
梁丹
,
聂仁峰
,
吕秀阳
,
陈平
,
侯昭胤
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60411-7
采用浸渍法制备了不同粒径的活性炭负载的Pt催化剂,并运用扫描电镜、N2吸附-脱附、透射电镜和X射线衍射对催化剂进行了表征.结果表明,当活性炭载体的粒径从253.2μm下降至9.3μm时,其表面积或孔体积变化不大,Pt颗粒高度分散于载体表面,平均粒径为2.8～5.5 nm.这些高度分散的Pt催化剂在非碱性条件下的甘油氧化反应中表现出较高的活性,且随着载体粒径的减小而明显提升.其中粒径为9.3 μm的活性碳负载的Pt催化剂上,游离的甘油酸收率达到47.6％,且催化剂可以重复使用.
关键词:
甘油氧化
,
非碱性条件
,
载体尺寸
,
活性炭
,
铂
郭建忠
,
侯昭胤
,
高静
,
郑小明
催化学报
采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究了CH4和CO2在不同粒径的Ni/SiO2催化剂上的吸附及活化. 结果表明,在不同粒径的催化剂上,检测到有CH4解离生成的CHx(x=1～3)物种,以及催化剂表面吸附的CHx物种与表面- OH 作用生成的CHx-O物种. CH4的裂解强烈依赖于催化剂表面Ni颗粒的大小,在粒径8 nm左右的Ni颗粒上,CH4较易解离;CO2难以直接在Ni/SiO2催化剂表面发生解离吸附,但CH4解离生成的吸附H对CO2的解离吸附具有明显的促进作用;CH4与CO2共吸附时,较小粒径的Ni可以促进CO2与表面氧物种发生反应,生成单齿表面碳酸盐物种.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
镍
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
吸附
,
活化
,
红外光谱
张立伟
,
王军华
,
吴佩
,
侯昭胤
,
费金华
,
郑小明
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60098-8
制备了可用于固定床反应器中甲醇脱水制备二甲醚的Al2O3-HZSM-5组合固体酸催化剂系列,并采用X射线衍射、扫描电镜、N2物理吸附和氨气程序升温脱附等对其进行了表征.结果表明,在浸渍法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂中,细小的氧化铝颗粒高度分散在HZSM-5分子筛的周围;在化学沉淀法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂中,一层氧化铝膜覆盖在HZSM-5分子筛的颗粒外层.所制备的催化剂都具有较多的大孔和介孔比表面积,在低温(235℃)和高空速(30h-1)条件下具有较高的甲醇脱水反应活性和稳定性,其中在化学沉淀法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂上,二甲醚产率达到13.5g/(g·h).
关键词:
组合固体酸
,
氧化铝
,
HZSM-5
,
甲醇
,
二甲醚
