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硫酸体系中金属盐类对甲烷低温转化的催化活性

邹鸣 , 颜宁 , 侯思聪 , 肖超贤 , 寇元

催化学报

研究了硫酸镍、硫酸钴、硫酸钌、硫酸铑、硫酸银、硫酸镧、硫酸铈、硫酸汞、硫酸铅、偏钒酸钠、高铼酸钾、硫酸钾、硝酸钾、溴化钾和氯化钾在发烟硫酸中对甲烷转化的催化作用.结果表明,硫酸汞催化活性最高,溴化钾、硫酸银、硫酸镧和硫酸铅也有一定的催化作用.硝酸钾可以部分催化反应中生成的二氧化硫与氧气反应变回硫酸.

关键词: 甲烷 , 低温活化 , 发烟硫酸 , 金属盐 , 二氧化硫 , 硫酸单甲酯

钠盐修饰的Mn/SiO2催化剂的原位XRD研究

侯思聪 , 曹元 , 熊伟 , 刘凌涛 , 寇元

催化学报

采用原位X射线衍射法对高温下不同钠盐修饰的Mn/SiO2催化剂物相结构进行了研究.结果表明,反应温度下催化剂表面的钠盐处于熔融的无定形态,提高了Mn2O3活性中心在甲烷氧化偶联反应中的催化活性.

关键词: 钠盐 , 氧化锰 , 二氧化硅 , 原位X射线衍射 , 低熔点 , 无定形 , 甲烷氧化偶联

硫酸钠对Mn/SiO2催化剂结构及其甲烷氧化偶联反应性能的影响

侯思聪 , 熊伟 , 刘凌涛 , 曹元 , 刘海超 , 寇元

催化学报

采用等体积浸渍法制备了Na2SO4改性的Mn/SiO2催化剂,考察了Mn-Na2SO4/SiO2催化剂中各组分对甲烷氧化偶联合成C2产物(C2H4+C2H6)的影响,并采用X射线衍射、 X射线光电子能谱、 Raman光谱和程序升温还原等手段表征了催化剂中的物相结构、表面组分价态与含量以及氧化还原性能. 结果表明,在Mn/SiO2催化剂中添加Na2SO4可使载体SiO2由无定形转变为α-方石英相,使催化剂表面的Mn物种由Mn3O4转变为Mn2O3, 从而大大提高了甲烷转化率和目标产物C2的选择性. 因此,推测Mn2O3物种在反应条件下构成了甲烷氧化偶联反应的活性中心.

关键词: 甲烷氧化偶联 , 催化活性中心 , 三氧化二锰 , 二氧化硅 , 负载型催化剂 , 硫酸钠

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