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氧化铝载体对Pt-Sn/Al2O3催化剂上苯胺和苯甲醇一步合成N-苯基苄胺催化反应性能的影响

殷梦瑶 , 何松波 , 余正坤 , 吴凯凯 , 王连弟 , 孙承林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60608-1

以基于借氢策略的苯甲醇和苯胺一步合成N-苯基苄胺为模型反应,研究了三种不同表面结构的氧化铝对其负载的Pt-Sn催化剂上N-烷基化合成仲胺反应性能的影响.采用N2吸附-脱附法、压汞法、X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、CO脉冲吸附、H2-程序升温还原及NH3-程序升温脱附等技术对载体和Pt-Sn/Al2O3催化剂进行了表征.结果表明,与Al2O3相互作用较弱且高度分散的Pt颗粒具有很高的催化活性,Al2O3载体较大的孔体积和大孔分布的孔结构有助于反应物扩散和吸附到催化剂表面并提高反应活性.同时也有利于反应产物从催化剂表面离开,从而提高催化剂的稳定性.然而Al2O3较强的酸性及酸性分布降低了产物仲胺的选择性和催化剂稳定性.

关键词: 氧化铝 , 铂-锡 , 苯胺 , 苯甲醇 , N-烷基化 , 借氢策略

K助剂对Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3催化剂上C_(16)正构烷烃脱氢反应的影响

何松波 , 赖玉龙 , 毕文君 , 杨旭 , 荣欣 , 孙承林

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90946

以络合真空浸渍法制备了Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3,催化剂.采用吡啶吸附红外光谱、CO脉冲吸附、程序升温还原、热重及程序升温氧化等手段对催化剂进行了表征,研究了K助剂对Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3催化剂结构及其催化C_(16)正烷烃临氢脱氢反应性能的影响.结果表明,K的引入减弱了SnO_x和Al_2O_3间的相互作用,促进了Pt对SnO_x的还原,并导致催化剂的脱氢反应活性降低.K的加入还减少了强酸中心数目,一方面减少了催化剂酸性位上的副反应,提高了产物选择性;另一方面提高了催化剂的抗积炭能力,催化剂稳定性有所改善.但过量的K助剂减弱了催化剂的金属位-酸性位的协同作用,使得催化剂活性和稳定性均有所降低.

关键词: , , 碱金属钾 , 长链烷烃 , 脱氢 , 酸性 , 积炭

多相双金属Pt-Sn/γ-Al2O3催化的胺N-烷基化反应合成仲胺和叔胺

赫巍 , 何松波 , 孙承林 , 吴凯凯 , 王连弟 , 余正坤

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11105

基于借氢策略、醇为烷基化试剂的胺的N-烷基化反应是合成胺类化合物的绿色途径.在无外加氢源条件下,多相双金属Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂可高效催化醇为烷基化试剂的伯(仲)胺的N-烷基化反应合成仲(叔)胺,反应副产物为水与极少量亚胺.催化体系的底物适应性好,目标产物收率高;催化剂可以循环使用,具有潜在的工业化应用前景.

关键词: , , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 借氢策略 , 多相催化 , N-烷基化 , ,

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