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CS-MCM-48复合载体固定化脂肪酶催化苯乙酮-锅法还原转酯化拆分反应

薛屏 , 严祥辉

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.03.002

将天然聚合物壳聚糖(CS)涂覆在介孔分子筛MCM-48表面制得CS-MCM-48复合载体,控制CS与介孔分子筛MCM-48质量比为1∶10时,CS-MCM-48的比表面积、平均孔径和孔容分别为408 m2/g、2.14 nm和0.38 cm3/g.在磷酸盐缓冲溶液-异辛烷混合溶剂中制备了固定化假单胞菌脂肪酶(Pseudomonas CepaciaLipase,PSL)PSL/CS-MCM-48,并用于潜手性苯乙酮一锅法还原转酯化手性拆分反应.结果表明,PSL/CS-MCM-48的催化活性和对映选择性均明显优于纯介孔分子筛MCM-48和壳聚糖制备的固定化酶PSL/MCM-48和PSL/CS.甲苯作溶剂,反应温度为40℃时,底物1-苯乙醇转化率达15.3%,产物(R)-乙酸苯乙酯和(S)-1-苯乙醇的对映体过量值分别为99%和18.0%,对映选择性参数E值达237,固定化酶PSL/CS-MCM-48显示出良好的手性拆分性能.

关键词: CS-MCM-48复合载体 , 固定化脂肪酶 , 一锅法 , 苯乙酮 , 拆分 , 对映选择性

聚苯胺衍生Fe-N-C催化剂在碱性电解质中对氧还原反应的催化性能

严祥辉 , 张贵荣 , 徐柏庆

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60714-1

经过热解聚苯胺、碳和FeCl3的混合物制备的Fe-N-C材料在酸性电解质中对氧还原反应表现出高的催化活性;由于材料中不存在任何贵金属,因而被认为是一类新型非贵金属氧还原催化剂.然而这类催化剂在碱性电解质中催化氧还原反应的性能如何尚不清楚.本文使用旋转圆盘电极技术考察了制备的两个Fe-N-C催化剂在KOH水溶液中催化氧还原反应性能,发现这两个催化剂表现出比无金属的N掺杂碳材料更高的活性.与商业Pt/C催化剂相比,它们催化氧还原反应的起始电势和半波电势分别仅低60和40 mV左右,计时电流测试表明,它们比Pt/C催化剂显示出更好的稳定性.此外,在这两个Fe-N-C催化剂上的氧还原反应主要遵循四电子途径.本工作显示,Fe-N-C材料有望用于碱性燃料电池氧还原反应催化剂.

关键词: 铁-氮-碳 , 氧还原反应 , 阴极催化剂 , 聚苯胺 , 铁掺杂 , 碱性电解质

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