许响生
,
陈傲昂
,
周莉
,
李小青
,
顾辉子
,
严新焕
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20959
采用浸渍法制备Ru/C催化剂,并用于原位液相催化邻氯硝基苯(o-CNB)加氢合成邻氯苯胺(o-CAN)反应中.考察了浸渍顺序、助剂、还原温度、载体和助剂含量等因素对催化剂稳定性的影响.采用透射电子显微镜、X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱和N2吸附-脱附等手段表征催化剂.结果表明,以15％ Fe为助剂,活性炭为载体,制备得到的0.5％ Ru-Fe/C催化剂经过523 K氢气还原后o-CNB的转化率为99.7％,o-CAN的选择性达到98.7％,反应140 h未出现明显失活.催化剂表面吸附CO导致中毒是失活的主要原因,同时对催化剂再生方法进行了探究.
关键词:
钌
,
四氧化三铁
,
原位液相加氢
,
邻氯硝基苯
,
邻氯苯胺
,
一氧化碳
顾辉子
,
许响生
,
陈傲昂
,
严新焕
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20341
以芳香硝基化合物为起始原料,以2％Pt-Sn/γ-A12O3为催化剂,采用原位液相加氢法可以一锅法合成喹啉类化合物,考察了Pt/Sn摩尔比、反应温度、原料浓度和水含量等对反应性能的影响.结果表明,在Pt/Sn摩尔比0.5,220℃,5.0 MPa,原料浓度6％,水含量30％及反应物停留时间为72 s的条件下,生成产物6-甲氧基-2-甲基喹啉的收率可达72％.
关键词:
铂
,
锡
,
氧化铝
,
原位液相加氢
,
芳香硝基化合物
,
喹啉
王文静
,
严新焕
,
许丹倩
,
孙军庆
,
房永彬
,
徐振元
催化学报
用化学还原法制备了Ni-B非晶态合金催化剂,并将其用于4种卤代硝基苯的液相加氢反应. 采用X射线衍射和透射电子显微镜研究了催化剂的非晶性质. 在373 K下处理2 h后催化剂保持非晶态结构,在773 K下处理2 h后催化剂完全晶化. 讨论了Ni-B非晶态合金催化剂的催化性能与其结构之间的关系,并与其它Ni基催化剂进行了比较. Ni-B非晶态合金催化剂不仅具有较高的催化活性,而且对卤代芳胺的选择性较高,脱卤率小于4%,优于其它Ni基催化剂.
关键词:
镍
,
硼
,
非晶态合金
,
卤代硝基苯
,
催化加氢
,
卤代芳胺
严新焕
,
孙军庆
,
徐颖华
,
杨建峰
催化学报
用化学还原法制备了 Ni-Co-B 非晶态合金催化剂,并采用透射电子显微镜、扫描电子显微镜、选区电子衍射、X射线衍射、X射线能谱和差热-热重分析等表征手段研究了催化剂的非晶性质和原子组成等. 将此催化剂用于邻氯硝基苯和 3,4-二氯硝基苯的液相催化加氢反应,结果表明,当Co/(Co+Ni)=0.5 (摩尔比)时, Ni-Co-B 催化剂具有较好的加氢性能和较高的抑制脱卤性能. 在不加脱卤抑制剂的情况下,两种氯代硝基苯的转化率均接近100%, 脱卤率分别为1.12%和0.42%, 优于使用 Ni-B 和 Co-B 非晶态合金催化剂时的结果. 还讨论了将Co引入到 Ni-B 非晶态合金催化剂时对其性能的影响.
关键词:
镍
,
钴
,
硼
,
非晶态合金
,
邻氯硝基苯
,
3
,
4-二氯硝基苯
,
催化加氢
,
氯代苯胺
黄钟斌
,
严新焕
,
江玲超
,
蒋虹
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90626
采用有机金属Pd_2(dba) _3(dba为二亚苄基丙酮)还原分解法制得均匀分布的Pd纳米颗粒(粒径为3～6nm)混合液,并用活性炭直接吸附得到了组合型Pd/C纳米催化剂.采用透射电子显微镜、X射线光电子能谱和X射线衍射等手段测定了催化剂表面Pd颗粒大小分布、晶型和化学态等.将该催化剂用于Suzuki碳-碳偶联反应,其催化活性比浸渍法制备的Pd/C催化剂高2倍以上.以溴代芳烃为底物时,在80℃下0.5h后偶联产物收率可达98%以上.以邻氯硝基苯为底物时,在110°C下1 h后偶联产物收率可达64%:延长反应时间,产物收率可达90%以上.
关键词:
钯
,
纳米颗粒
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
溴代芳烃
,
氯代芳烃
,
Suzuki反应
严新焕
,
孙军庆
,
李波
,
吕翔
,
孙孟飞
催化学报
采用化学还原法制备了Ni-Ce-P非晶态合金催化剂,用X射线能谱、 X射线衍射、选区电子衍射、透射电子显微镜和差热分析等方法对催化剂的组成、结构、形貌及热稳定性进行了表征,讨论了Ni-Ce-P非晶态合金催化剂的催化性能和结构的关系,并以氯代硝基苯液相加氢合成氯代苯胺为探针反应考察了所制备催化剂的加氢性能. 研究结果表明,在不加脱卤抑制剂的情况下,在110 ℃下反应时所选4种反应物的转化率均可达99.8%, 脱卤率小于1.8%, 且Ni-Ce-P非晶态合金的活性为Ni-P非晶态合金催化剂的2倍,表现出较高的加氢性能和抑制脱卤性能.
关键词:
镍
,
铈
,
磷
,
非晶态合金
,
氯代硝基苯
,
催化加氢
,
氯代苯胺
应永飞
,
严新焕
,
王文静
,
徐振元
材料科学与工程学报
doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2003.02.023
CVD法是制备纳米碳管的重要方法.本文研究了以乙炔为原料气,无需预先还原催化剂,以一定的程序速率从500℃升至750℃一步法生长纳米碳管,直接制备出了管径在8～12nm之间,石墨化程度好的纳米碳管.同时,对升温速率、原料气配比等因素进行了讨论,确定了CVD一步法制备纳米碳管较佳条件范围.
关键词:
纳米碳管
,
化学气相沉积法
,
一步法
杨建峰
,
孙军庆
,
李小年
,
严新焕
催化学报
利用乙醇液相催化重整制得的氢直接进行硝基苯原位液相加氢合成苯胺.考察了不同催化剂、反应温度及反应时间等因素的影响.在以Pt/Al2O3为催化剂,反应温度220 ℃和反应时间3 h的条件下,硝基苯的转化率可达99.3%, 苯胺的选择性为99.8%, 催化剂表现出较高的加氢活性和选择性.
关键词:
硝基苯
,
加氢
,
苯胺
,
乙醇
,
溶剂氢
房永彬
,
严新焕
,
孙军庆
,
徐振元
,
王文静
催化学报
用浸渍-化学还原法制备了碳纳米管负载的Pt-Sn-B非晶态催化剂,并采用透射电子显微镜、X射线衍射、选区电子衍射、X射线能谱等表征手段研究了催化剂在碳纳米管表面的存在状态、组成及其非晶性质. 将此催化剂用于三种氯代硝基苯的液相催化加氢反应,结果表明该催化剂具有较好的加氢性能和较高的抑制脱卤性能. 在不添加脱卤抑制剂的情况下,三种氯代硝基苯的转化率均高于99.8%,脱卤率小于1.9%. 而将通用加氢催化剂用于相同的反应时,产物的脱卤率均高于8%. 碳纳米管的特殊结构与表面金属的非晶性质是影响氯代硝基苯加氢性能的主要因素. 讨论了碳纳米管与表面非晶态金属的作用规律及其与催化加氢性能的关系.
关键词:
碳纳米管
,
铂
,
锡
,
非晶态合金
,
氯代硝基苯
,
催化加氢
毛建忠
,
严新焕
,
顾辉子
,
江玲超
催化学报
通过金属有机化合物Pt2(dba)3(dba为二亚苄基丙酮)分解的方法,制得了可溶性纳米Pt颗粒.采用透射电子显微镜对其观察发现,调节氧气分解压力可以摔制Pt颗粒的大小.将可溶性Pt纳米颗粒负载于活性炭上,制得了粒径可控的Pt/C催化剂.该催化剂用于邻氯硝基苯加氢反应时,表现出非常高的催化性能.在氢气分解压力为2.0 MPa时制备的0.5%Pt/C,其Pt纳米粒径为2.8 nm左右,在不加脱卤抑制剂、反应温度为60℃和氧气压力为1.0 MPa的条件下,脱卤率为1.6%,TOF达到39.8s-1.
关键词:
铂
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
邻氯硝基苯
,
加氢
,
氢解
