卢晗锋
,
周瑛
,
黄海凤
,
刘华彦
,
陈银飞
催化学报
用浸渍法制备了负载型钒磷氧(VPO)催化剂,并以甲苯氨氧化合成苯甲腈为探针反应,考察了载体、还原剂、P/V比和V2O5负载量对催化剂性能的影响. 结果表明,大比表面积SiO2负载的VPO催化剂性能稳定,在高温下也具有较好的选择性. 采用不同还原剂制备的催化剂在反应一段时间后活性趋于一致,表明催化剂活性中心是在反应气氛下形成的. P/V比对催化剂活性和结构影响较大,P的加入破坏了V2O5的晶型结构,使磷酸盐物种从催化剂体相向表面聚集,减少了催化剂表面存在的过度氧化物种O-和O-2的数量,选择性氧化物种晶格氧(O2-)起主要氧化作用,提高了催化剂的选择性. V2O5负载量增大,催化剂活性提高,但生成苯甲腈的选择性降低. 表面单分子层覆盖的VOx可能是反应的活性位和选择性位.
关键词:
氧化钒
,
氧化磷
,
制备条件
,
甲苯
,
氨氧化
,
苯甲腈
卢晗锋
,
袁泉东
,
黄海凤
,
陈银飞
,
刘化章
材料科学与工程学报
以TiOSO4和硅溶胶为原料,采用氨水滴定共沉淀方法制备了不同SiO2掺杂量的TiO2-SiO2复合氧化物,并对样品进行了BET、孔结构、XRD、SEM、FT-IR表征.结果表明,复合氧化物具有明显的多孔性质,比表面积和孔体积随着Si含量增加而增大.孔结构表现为由近似球形颗粒经均匀排列而成的无序"隧道"孔,当Ti/Si为4时平均孔径最小(5.1nm),分布最为集中.IR和表面元素分析发现,复合氧化物存在Ti-O-Si键,Ti元素更易在材料表面富集.
关键词:
TiO2-SiO2复合氧化物
,
结构
,
共沉淀
杨睿
,
黄海凤
,
陈一杰
,
张细雄
,
卢晗锋
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60884-1
火电厂和机动车辆等的NOx排放量与日俱增, NOx的治理已成为环境保护的重要组成部分.以NH3作为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术是目前消除NOx最为高效的方法之一.该反应最为典型的催化剂是V2O5–WO3(MoO3)/TiO2,催化活性窗口为250–400 oC.国外通常将SCR系统置于省煤器之后,此时烟气温度在300 oC以上,催化剂能保持较高的活性,但易受到烟气中高浓度烟尘、SO2和碱金属等的影响,寿命相对较短.此外,高温工艺中副产物硫酸铵的堵塞也是一个不可忽视的问题.因此,将SCR脱硝装置设在脱硫除尘之后成为一种优选技术之一,但烟气温度会降至250 oC以下,而常规的钒基催化剂不能满足低温活性要求.通过添加助剂或改变载体可改善钒基催化剂的低温活性,同时保持其高效的抗硫能力.
本文以Cr和V为活性组分, TiO2为载体,采用浸渍法制备了铬钒钛(Cr–VOx/TiO2)系列催化剂,考察了它们的低温脱硝活性和抗水抗硫性,并通过N2吸附-脱附、X射线衍射、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,分析了Cr–V催化剂的作用机制.
结果显示,当n(Cr)：n(V)为0.2：0.8,活性组分负载量为10 wt%时, Cr–VOx/TiO2催化剂表现出最佳的低温催化活性；当反应温度为160°C时, NOx转化率达到90%以上,明显优于其他催化剂,同时活性窗口(160–300°C)得到拓宽. NH3-TPD结果表明, VOx/TiO2催化剂表面呈中弱酸性,随着Cr的添加,钒基催化剂的NH3脱附峰向高温拓宽,说明其表面强酸量有所增加, Cr0.2–V0.8/TiO2在160–300°C范围内均出现了NH3的脱附峰,此时催化剂表面弱酸量最大.当n(Cr)：n(V)大于0.2：0.8时,催化剂表面出现强酸位,这种强酸位不利于NH3脱附,从而不利于SCR反应的进行.因此适量Cr的添加有助于提高钒基催化剂表面弱酸及中性酸量. H2-TPR结果发现,助剂Cr的添加使得催化剂表面氧量增加,这可能是由于Cr的添加形成了较多的氧空穴和未饱和的化学键.催化剂表面化学吸附氧是氧化还原反应最活跃的氧物种,在SCR反应中,表面氧可作为NO的吸附介质参与到催化剂表面反应中,可有效提高SCR反应速率.通过考察活性组分负载量对催化剂活性的影响,发现不同负载量催化剂的催化活性依次为10 wt%>20 wt%>50 wt%>5 wt%. XPS分析发现,当负载量为10 wt%时,催化剂表面非计量的钒离子和化学性质活跃的自由电子最多,因此表现出最佳的SCR活性；当负载量过高时,大量氧化物堆积烧结形成V2O5和Cr2V4O13,覆盖了钒离子活性位点,降低了催化剂脱硝效率.
催化剂在220°C表现出良好的抗硫性,在通入100 ppm SO212 h后NOx的转化率仍可达99%以上,并未出现硫中毒现象.同时该催化剂也表现出较好的抗水性,在通入10 vol%水蒸气12 h后, NOx转化率仍能达85%以上.
关键词:
低温
,
选择性催化还原
,
氨
,
铬钒钛催化剂
,
烟气脱硝
,
抗硫性
,
铬掺杂
顾蕾
,
陈晓
,
周瑛
,
朱秋莲
,
黄海凤
,
卢晗锋
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62781-5
近年来,随着大气环境污染问题日益严重,汽车尾气排放受到政府越来越严苛的控制.柴油车排气成分主要包括碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、微粒(PM)和二氧化硫(SO2),因此常用的尾气后处理系统有颗粒捕获器(DPF)、氧化型催化转换器(DOC)以及NOx选择还原系统(SCR),在处理尾气时三者联合使用.其中柴油机氧化型催化剂(DOC)是汽车尾气后处理装置的重要组成部分,主要用于氧化CO,HC和NO,可以将CO和HC氧化成无害的CO2和H2O,将NO氧化成NO2,为后续SCR反应提供条件.柴油机排气温度一般较低(150?400°C),特别是在冷启动阶段,排气温度可降低到100°C左右,要求催化剂具有良好的低温催化活性.此外,由于柴油中存在少量含硫有机化合物,经过燃烧分解,使得柴油机尾气中含有少量SO2,对催化剂又有钝化作用,因此催化剂的抗硫性也是需要关注的重点.本文采用浸渍法制备Pt/Ce-Zr-SO42?催化剂,考察了催化剂载体硫酸化以及Pt和H2SO4的负载顺序对催化剂催化氧化C3H6和CO的活性及抗硫性的影响,并且对Pt/Ce-Zr-SO42?催化剂进行了一系列表征,探究其物理化学性质.结果表明,SO42?的添加能有效提高催化剂活性.Pt/CZ-10S对C3H6和CO的T90(转化率为90%时的温度)相较于Pt/CZ催化剂降低了约75°C,另外,Pt/CZ-10S催化剂也表现出较好的抗硫稳定性,在含硫尾气中240°C反应20 h后,其对C3H6和CO的转化率仍保持在95%以上.CO-TPD和XPS分析结果显示,Ce-Zr-SO42?载体上Pt的分散度增加,增加的Pt颗粒可以产生更多新的活性位点(Pt&+-(SO42?)&?couples),从而表现出优异的催化活性.此外,硫酸化后催化剂表面酸性的变化也是其抗硫性能提高的原因.
关键词:
柴油车尾气氧化催化剂
,
Pt/Ce-Zr-SO42?催化剂
,
抗硫性
,
催化氧化
李正强
,
赵凤生
,
赵崴
,
高飞
,
唐军武
量子电子学报
doi:10.3969/j.issn.1007-5461.2003.05.026
了解海洋上空大气气溶胶的变化情况具有重要的科研和应用价值.本文在讨论了太阳辐射计的标定、大气气溶胶光学厚度的计算和Angstrom参数的计算等问题的基础上,介绍了利用多波段太阳辐射计对黄海海域气溶胶光学厚度的测量和研究.测量结果表明黄海海域大气气溶胶主要由自然来源的气溶胶构成,气溶胶光学厚度在0.1左右,光学厚度的日变化和逐日变化不大,Angstrom波长指数约为1.2,大气混浊度指数在0.05左右.
关键词:
气溶胶
,
光学厚度
,
海洋
汪建宇
,
贾大成
,
高文
,
徐爱军
,
任德奎
黄金
doi:10.3969/j.issn.1001-1277.2011.10.005
五凤金矿床是延边地区中生代火山岩金、铜成矿带中典型的金矿床,通过对该矿床构造控矿和矿体富集规律的研究,认为断裂构造是控制矿化蚀变带及矿体的主要因素.百草沟-金苍北东东向深断裂带与北西向小延吉河和朝阳河断裂的组合控制火山盆地的产生,为主要的导岩、导矿构造,小延吉河和朝阳河两条断裂的次级北东和北西向断层为主要的容矿构造.断层的交汇、张性断层、产状变化和多期次活动叠加等是控制富矿体的主要因素,依据构造控矿和矿体富集规律可以进行就矿找矿和成矿预测.
关键词:
五凤金矿床
,
断裂构造
,
控矿构造
,
成矿预测
,
吉林延吉
王雯霏
,
石磊
材料开发与应用
以典型的橡胶非金属材料为研究对象,分别置于我国南海、黄海和东海海域,进行不同试验条件下的长期海洋自然环境曝露试验.按一定周期取样,对材料力学性能进行测试,并对试验结果进行分析,研究不同曝露条件及海域等自然环境因素对材料性能的影响.
关键词:
海洋环境
,
自然曝露试验
,
舰船非金属材料
刘淑红
,
高宏
,
兰喜杰
硅酸盐通报
以丹东爱阳镇凤煤煤矿未经焙烧的煤矸石为研究对象,采用XRF,XRD,SEM,TG,TPO-MS等分析方法深入研究煤矸石的性质,并考察了球磨机自转公转转数,机械力化学活化时间,浸出用碱量,有无助磨剂等试验条件对硅浸出率的影响.结果表明:采用XQM2-2L型球磨机活化样品时,自转公转转数对硅浸出率有显著影响；延长机械力化学活化的时间,增加浸出用碱量,或采用助磨剂均可以提高硅的浸出率.
关键词:
机械力化学
,
煤矸石
,
硅
