王玉
,
鄢红艳
,
陈晓晖
,
魏可镁
功能材料
以聚氧乙烯失水山梨醇酸酯(Tween-x,x=20、40、60、80)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,在室温条件下首次合成了含有骨架金属元素铋的介孔分子筛T-20、40、60、80Bi-MSU-4.采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见吸收光谱、低温N2吸附/脱附,扫描电镜等手段对样品进行表征,分别考察了模板剂种类、矿化剂、硅铋摩尔比等因素对分子筛结构、骨架形成及催化活性的影响.结果表明,Bi-MSU-4系列具有介孔分子筛典型形貌特征,且金属铋较好地分散于分子筛骨架中.样品的孔径与孔容随模板剂憎水链长度增加而增大,催化活性也相应提高;NaF的矿化作用可促进骨架的成型与脱落;随硅铋摩尔比增加,催化活性先增后减.在苯乙烯氧化反应中,T-xBi-MSU-4有优越的催化性能,其中T60Bi-MSU-4的苯乙烯转化率55.0%,苯甲醛产率41.5%.
关键词:
Bi-MSU-4
,
物相结构
,
矿化作用
,
苯乙烯氧化反应
倪军
,
王榕
,
孔繁华
,
张天釜
,
林建新
,
林炳裕
,
魏可镁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60179-9
通过X射线衍射、CO化学吸附、X射线光电子能谱和氨合成活性测试等手段,研究了Mg助剂对Ru/AC催化剂组分分布和活性的影响.结果显示,适量Mg的添加有利于Ba和金属Ru粒子在活性炭表面的均匀分布,从而提高了催化剂活性.
关键词:
钡
,
活性炭
,
镁
,
钌
,
氨合成
陈葳
,
肖益鸿
,
詹瑛瑛
,
蔡国辉
,
林性贻
,
魏可镁
,
郑起
催化学报
分别在Triton X-100/正己醇/环己烷/水和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/正己醇/水的W/O型微乳液体系中合成了Au/Fe2O3催化剂,考察了主要制备参数对催化剂水煤气变换活性的影响. 结果表明,催化剂的焙烧温度、水与表面活性剂的质量比(rw)、表面活性剂浓度(W)、表面活性剂种类及催化剂活性组分金的负载量均对催化剂活性有显著的影响. 催化剂的最佳焙烧温度为250 ℃,催化活性随着rw和W的增加而降低,由Triton X-100制得的催化剂的活性高于由CTAB制得的催化剂. 当金负载量为3%,水煤气变换反应温度为200 ℃时,CO的转化率可达99.5%.
关键词:
微乳
,
金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
水煤气变换
,
制备参数
陈葳
,
肖益鸿
,
詹瑛瑛
,
蔡国辉
,
林性贻
,
魏可镁
,
郑起
催化学报
采用XRD,BET,H2-TPR,TEM和XPS等方法对微乳法制备的Au/Fe2O3催化剂进行了表征,研究了不同制备方法对催化剂结构及性能的影响. 结果表明,在辛烷基酚基聚氧乙烯醚(10)(Triton X-100)体系中,Au/Fe2O3催化剂在低温区的活性物种为单质金和氧化态金,在高温区的活性物种中可能含有Au-FeOx固溶体. 金粒径小于10 nm,且高度分散于载体表面. 氧化态金的含量及金的粒径和分散度是影响Au/Fe2O3催化水煤气变换反应活性的主要因素. Au/Fe2O3催化剂中Au-FeOx固溶体的缺陷数目越多,则其高温催化活性越高.
关键词:
微乳
,
金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
水煤气变换反应
,
固溶体
王榕
,
魏可镁
,
林建新
,
俞秀金
,
毛树禄
催化学报
用RuCl3水溶液浸渍BET比表面积为1 020 m2/g的椰壳活性炭(AC)载体,制备了钌含量为6%的Ru/AC氨合成催化剂. 在添加助剂前,分别用水合肼水溶液、水合肼蒸气和H2还原催化剂,然后分别浸渍Ba(NO3)2和KOH. 催化剂中的Ru∶K∶Ba摩尔比为1∶3∶0.3. 用N2物理吸附、XPS和CO化学吸附等方法对催化剂进行了表征. 结果表明,用不同还原方法制备的催化剂上的钌以不同的化学状态存在,它的活性与其比表面积和金属钌的分散度相关. 用水合肼水溶液还原的催化剂S1中的钌在大气气氛下以金属态存在,它的BET比表面积和金属分散度较大,低温低压下催化活性最高. 以水合肼蒸气还原的催化剂S2中的钌在大气气氛下以RuO3形态存在,它的BET比表面积和金属分散度小,催化活性最低. 用H2还原的催化剂S3中的钌在大气气氛下以RuO2形态存在,其BET比表面积和金属分散度与S1催化剂相当,催化活性也与S1相近.
关键词:
钌
,
活性炭
,
氨合成
,
水合肼
,
还原
林建新
,
王自庆
,
张留明
,
倪军
,
王榕
,
魏可镁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60413-0
采用柠檬酸络合法制备了一系列不同含量Ba掺杂的ZrO2,再用浸渍法制备了K-Ru/Ba-ZrO2催化剂并将其用于氨合成反应.采用X射线衍射和CO2程序升温脱附技术考察了Ba含量对催化剂结构与性能的影响.结果表明,Ba掺入ZrO2后形成的BaZrO3有助于其负载的Ru催化剂氨合成活性的显著提高.在5.0MPa,10000h-1,425℃时,Ru/Ba-ZrO2(Ba∶Zr摩尔比为1∶1)催化剂活性最高,出口氨浓度和反应速率分别达9.24％和29.77mmol/(g·h).这主要归因于载体的强电子传导性能和碱性提高.
关键词:
钡
,
二氧化锆
,
钌
,
氨合成
,
电子作用
于伟鹏
,
郑瑛
,
郑勇
,
魏可镁
功能材料
以淀粉(经85℃糊化)为碳源,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,通过溶胶-凝胶法制备了淀粉-SiO2混合凝胶,将混合干凝胶在动态真空条件下进行碳热还原制备碳化硅(SiC).用TGA、XRD、SEM及N2低温物理吸附等手段对淀粉-SiO2混合凝胶和碳热还原产物进行表征.结果表明,在950℃动态真空条件下即可合成出晶粒尺寸约为50nm,结晶度较高的β-SiC.
关键词:
淀粉
,
溶胶-凝胶
,
碳热还原
,
β-SiC
,
真空
陈晓晖
,
范志勇
,
权霞
,
魏可镁
催化学报
以哌啶为模板剂, 硼酸为结构承载助剂,采用动态水热法成功地合成了Ti-MWW层状前体,经酸处理和煅烧后,得到Ti-MWW分子筛. 紫外-可见光谱表明, Ti-MWW层状前体中含有四面体和八面体配位的钛物种. 酸处理可以很容易地将非骨架的八面体钛脱除,煅烧后分子筛不含锐钛矿相;未经酸处理直接煅烧,部分八面体钛会聚集形成锐钛矿相. Ti-MWW层状前体的红外光谱在960 cm-1 处没有骨架钛的特征吸收谱带出现,经酸处理后,该特征吸收峰出现. 以H2O2为氧化剂,考察了Ti-MWW分子筛上的烯丙醇环氧化性能,发现凝胶Si/Ti=20, 15%HNO3处理12～16 h的情况下,制得的Ti-MWW的催化性能最好,在温度为333 K和反应时间为30 min, 转化率为88.7%, 选择性为99%;但酸处理时间过长可使部分Ti-MWW中的钛生成锐钛矿相,从而导致催化剂活性下降.
关键词:
Ti-MWW分子筛
,
烯丙醇
,
环氧化
,
环氧丙醇
罗小军
,
王榕
,
林建新
,
魏可镁
催化学报
采用沉淀法制备了Ru/CeO_2氨合成催化剂,并运用N_2物理吸附、X射线衍射、X射线荧光光谱、CO吸附和H2程序升温还原等技术对其进行了表征,考察了沉淀时反应液的并流、反加、正加以及沉积一沉淀对所制备的Ru/CeO_2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,不同制备方法所得到的催化剂,其氯残留量和载体的还原性能都存在明显的差别,最终影响了催化剂的氨合成活性,其中采用正加法制备的催化剂上氯残留量少,载体易还原,因而催化活性最高,在10MPa,10 000h~(-1),450℃反应时,NH_3浓度达到11.9%.
关键词:
沉淀方法
,
氨合成
,
二氧化铈
,
钌
,
共沉淀
,
沉积-沉淀
