庄大英
,
金勇
,
喻宁亚
,
秦亮生
,
刘建福
,
银董红
,
杨翠清
催化学报
一步合成了桥键嵌入二硫醚官能化介孔硅基材料(PMO-SBA-15),利朋介孔硅基材料孔道内表面的二硫醚基团捕获纳米金(Au)粒子的作用,获得了负载型纳米Au催化剂(Au-PMO-SBA-15).小角X射线衍射和低温N2吸附-脱附的结果表明,PMO-SBA-15和Au-PMO-SBA-15均保持典型的介孔结构;高分辨透射电镜观察到纳米Au粒子在载体孔道内分散均匀,甲均粒径为(2.2±0.2)nm.以70%的叔丁基过氧化氧水溶液为氧化剂,考察了纳米Au催化剂Au-PMO-SBA-15在苯甲醇氧化反应中的催化性能.结果表明,当反应温度为353 K、反应时间为5 h时,苯甲醇的转化率为29.1%,苯甲醛的选择性为100%,且催化剂重复使用7次其催化活性和苯甲醛选择性基奉不变.
关键词:
金纳米粒子
,
官能化介孔硅基材料
,
离子液体
,
苯甲醇
,
苯甲醛
孙文庆
,
谭蓉
,
郑卫国
,
银董红
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60624-X
分别以o-,m-和p-硝基苯甲醇与FeCl3的配合物为模板分子,丙烯酰胺为功能单体,二甲基丙烯酸乙二醇酯为交联剂,采用本体聚合法制备了三种Fe(Ⅲ)含量相同的分子印迹聚合物(MIP) o-Fe(Ⅲ)-MIP,m-Fe(Ⅲ)-MIP和p-Fe(Ⅲ)-MIP.并采用扫描电镜、N2吸附-脱附及红外光谱等方法对催化剂结构进行了表征.在以水为溶剂,过氧化氢(30％)为氧化剂的苯甲醇衍生物氧化反应中,该类催化剂表现出优异的催化活性和独特的底物识别性能.当以p-Fe(Ⅲ)-MIP为催化剂时,p-硝基苯甲醇的转化率达到80％,而在其他两个催化剂上均低于58％.这表明Fe(Ⅲ)-MIP催化剂结构中具有与底物分子匹配的印迹空腔与识别位点,对底物分子表现出专一识别性,因而提高了催化剂对底物的选择性.
关键词:
分子印迹聚合物
,
铁(Ⅲ)催化剂
,
苯甲醇衍生物
,
催化氧化
,
底物识别
秦亮生
,
银董红
,
刘建福
,
黎成勇
催化学报
用不同模板剂合成了具有较高比表面积和较多表面碱性位的介孔AL2O3载体,并采用均相沉积-沉淀法制备了Al2O3负载纳米Au催化剂,对制备的介孔Al2O3载体及相应催化剂采用低温N2吸附法、TEM和XPS等手段进行了表征,考察了载体表面碱性对纳米Au粒子在载体表面的沉积及相应催化剂在CO氧化反应中催化性能的影响.以CO2-TPD法测定载体表面碱性,结果表明,介孔氧化铝的表面碱性与其合成过程中所用的模板剂有关.以表面碱性位较丰富的介孔Al2O3为载体制备的催化剂表面Au粒子分布较均匀且粒径(3.1～3.2 nm)较小,在CO完全氧化反应中催化活性最高,表明载体表面的碱性位有利于稳定其表面沉积的纳米Au粒子.XPS分析结果表明,催化剂表面的Au主要以Au0金属态形式存在,它在CO氧化反应中表现出较高的催化活性.
关键词:
金
,
一氧化碳
,
氧化
,
介孔氧化铝
,
负载型催化剂
,
表面碱性位
陶亮
,
银董红
,
谭蓉
,
喻宁亚
,
尹笃林
催化学报
研究了离子液体中Mn(salen)络合物催化环己烯的环氧化反应,考察了反应介质、 Mn(salen)络合物催化剂结构和反应条件等对环氧化反应的影响. 在离子液体-CH2Cl2混合溶剂中,以相对廉价的H2O2为氧化剂,得到了高的环己烯转化率和环氧环己烷选择性. 当以邻苯二胺和水杨醛制备的Mn(salen)络合物为催化剂,反应温度为273 K时,在[bmim]BF4-CH2Cl2的混合溶剂中,环己烯的转化率和环氧环己烷选择性分别可达100%和94.0%. 此外,反应结束后,产物可以由正己烷萃取出来,解决了传统均相催化体系中催化剂与产物不易分离的问题.
关键词:
Mn(salen)络合物
,
离子液体
,
环己烯
,
环氧化
,
过氧化氢
李标模
,
喻宁亚
,
王平军
,
金勇
,
银董红
催化学报
合成了一种新型的硫醚功能化离子液体(TFIL), 以其为稳定剂在 1-甲基-3-丁基咪唑六氟磷酸离子液体中制备了TFIL固定的纳米金粒子(GNP-TFIL)催化剂. 采用红外光谱、紫外-可见光谱和透射电子显微镜等方法对GNP-TFIL催化剂进行了表征. 结果表明, TFIL在固定纳米金粒子之后仍保持着离子液体的基本结构; 纳米金粒子的分布均匀,粒径为2.0～3.6 nm. GNP-TFIL催化剂对苯乙烯环氧化反应具有较高的催化活性,且可以重复使用. 在45 ℃下反应 6 h 时,苯乙烯的转化率和环氧苯乙烷的选择性分别可达100%和88.5%.
关键词:
硫醚功能化离子液体
,
纳米金粒子
,
苯乙烯
,
环氧化
,
环氧苯乙烷
陶亮
,
喻宁亚
,
李标模
,
谭蓉
,
银董红
催化学报
研究了以V2O5为催化剂, H2O2为氧化剂,在室温离子液体中环己烯氧化制备 2-环己烯酮的反应. 考察了离子液体种类、反应温度、催化剂用量和氧化剂用量等因素对 2-环己烯酮产率的影响. 结果表明,在H2O2用量为110 mmol, V2O5/环己烯摩尔比为2%, 反应温度为313 K的条件下, 在[bmim]BF4离子液体中反应 10 h 后,环己烯的转化率和 2-环己烯酮选择性分别为88.7%和91.1%. 对含离子液体的催化体系的重复使用性能进行了考察. 结果发现,随着使用次数的增加,环己烯的转化率以及 2-环己烯酮的选择性有所下降.
关键词:
离子液体
,
五氧化二钒
,
环己烯
,
氧化
,
2-环己烯酮
陈恩伟
,
银董红
,
宋慧娟
,
龚黎明
,
喻宁亚
催化学报
以TiCl4和镧系元素的氯化盐溶液为前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了不同含量镧系离子掺杂的TiO2光催化剂,用X射线衍射(XRD)、光致发光光谱(PLS)、表面光电压谱(SPS)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征. XRD结果表明,样品为锐钛矿和金红石的混晶相,镧系离子未进入到TiO2晶格中. PLS和SPS测定结果表明,随着掺杂离子的不同和掺杂含量的不同,样品的谱强度呈现有规律的变化. 在紫外光照射下,以咪唑为目标降解物比较了催化剂的光催化活性. 结果表明,适当含量的镧系离子掺杂可有效促进TiO2表面光生载流子的分离,从而显著提高其光催化活性.
关键词:
镧系离子
,
二氧化钛
,
溶胶-凝胶法
,
咪唑
,
光催化
,
降解
张岩
,
银董红
,
伏再辉
,
李昌志
,
尹笃林
催化学报
报道了一种用微波固相法制备Mn(salen)/Al-MCM-41催化剂的新方法,并与常规制备方法进行了比较. FT-IR表征结果表明,微波固相方法和常规方法均能成功地将Mn(salen)配合物固载于Al-MCM-41介孔分子筛上,且微波固相法制备的Mn(salen)/Al-MCM-41催化剂在1 448 cm-1处具有更强的吸收带. 比较了不同方法制备的催化剂在苯乙烯环氧化反应中的催化性能,发现微波固相法制备的Mn(salen)/Al-MCM-41催化剂具有较高的催化活性和环氧化物选择性. 此外,催化剂的性能与制备过程中微波辐射的时间有关. 考察了反应时间和反应温度对微波固相法制备的催化剂性能的影响规律,随着反应时间的延长和反应温度的升高,苯乙烯环氧化物的选择性逐渐下降.
关键词:
Mn(salen)配合物,Al-MCM-41分子筛,微波辐射,苯乙烯,环氧化反应
银董红
,
李文怀
,
钟炳
,
彭少逸
催化学报
用不同链长度的十二胺,十四胺,十六胺和十八胺等伯胺为模板剂合成了具有不同孔径大小的HMS中孔分子筛. XRD和低温氮吸附测定表明,HMS具有典型的中孔分子筛特征,且其孔径大小随HMS合成中所用模板剂链长度的增加而增加. 以HMS为载体,采用孔体积浸渍法制备了负载量为7.5%的钴催化剂,在接近工业试验条件下(n(H2)/n(CO)=2.1,GHSV=500 h-1,p=2.0 MPa,θ=227 ℃)考察了载体孔径大小对费-托合成反应性能的影响. 结果表明,与常规的SiO2载体相比,HMS负载钴催化剂具有更高的催化活性和C5+选择性;而且,CO转化率,C5+选择性及产物中的蜡油比均随着HMS载体孔径的增大而升高. 以7.5%Co/HMS-18为催化剂,CO转化率为78.0%,C5+选择性为80.8%,蜡油比为11.1.
关键词:
HMS分子筛
,
钴催化剂
,
合成气
,
加氢
,
费-托合成
