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NO在Au/Al2O3催化剂上还原反应的TPD-MS研究

齐世学 , , 徐秀峰 , 安立敦 , 李树本 , 程谟杰 , 包信和

催化学报

考察了沉积-沉淀法制备的Au/Al2O3催化剂在O2存在下催化C3H6还原NO的反应,并用程序升温脱附-质谱(TPD-MS)手段研究了吸附于催化剂上的NO或NO-O2的脱附性能. 结果表明: 在O2存在的条件下,对于C3H6还原NO的反应,1%Au/Al2O3的催化活性最高,可于375 ℃左右使NO生成N2,转化率达60%. 这与催化剂对所吸附NO的脱附性能密切相关,N2O可能是C3H6还原NO反应过程中产生的比较稳定的中间体.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化氮 , 丙烯 , 吸附 , 程序升温脱附 , 质谱 , 选择性还原

吸附柱色谱法制备负载型纳米金催化剂

翟新磊 , 徐金光 , 徐秀峰 , , 齐世学 , 祁彩霞 , 安立敦

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01004

采用吸附柱色谱新方法制备Au/AL2O3催化剂,并用于低温CO氧化反应,考察了Au盐溶液pH值及其与载体的液固比、载体比表面积和竞争吸附质等对Au催化剂性能的影响.结果表明,Au前驱体溶液的pH值为9,液崮比为6,优先吸附丙酮制得的催化剂Au颗粒大小分布均匀,粒径为5 nm左右,在-25℃即可实现CO完全转化.载体AL2o3比表面积对催化剂性能影响也较大.另外,优先加入的竞争吸附质的极性越低,所制催化剂上Au颗粒的分布越均匀.该法可提高Au利用率,有效去除有毒Cl-,为大规模制备Au催化剂提供了一条有效途径.

关键词: 吸附柱色谱法 , , 一氧化碳 , 氧化 , 纳米结构 , 液固比

LaFeO3修饰和O3处理对Au/Al2O3催化剂在CO氧化反应中热稳定性的影响

林清泉 , 安立敦 , 陈俊勇 , , 齐世学 ,

催化学报

通过等体积浸渍法并分别经过H2和O3活化制备了系列1.1%Au/LaFeOx/Al2O3催化剂,考察了其在550 ℃经1.0% CO原料气处理后的CO氧化活性. Fe和La的引入虽然使1.1%Au/Al2O3的初始活性降低,但提高了其高温稳定性. 在550 ℃经1.0% CO原料气预处理 2 h 后, H2活化的1.1%Au/Al2O3在室温完全失活,而同样条件处理的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3仍能将65%CO转化; 这可能是由于LaFeO3以钙钛矿形式单层分散在Al2O3表面而导致的. O3活化能进一步提高催化剂的稳定性,在550 ℃经原料气预处理后, O3活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3的活性高于1.1%Au/Al2O3和H2活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3. 1.0% CO原料气预处理 10 h 后, H2活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3完全失活,而O3活化的催化剂仍具有40%的转化率,这可能是由于O3活化使得催化剂中存在部分氧化的金,增强了金属与载体间的相互作用.

关键词: 金催化剂 , 一氧化碳氧化 , 铁酸镧 , 热稳定性 , 臭氧活化

预处理条件对Au/Al2O3催化CO氧化性能的影响

, 齐世学 , 索掌怀 , 安立敦 , 段雪

催化学报

采用沉积-沉淀法制备了Au/Al2O3,探讨了预处理条件对催化剂中金颗粒的大小及其催化CO氧化性能的影响,并以XRD和TEM等手段对催化剂进行了结构表征.结果表明,还原和焙烧预处理得到的1.2% Au/Al2O3催化剂在GHSV=1.5×104 h-1时,可分别于-22和-10 ℃将空气中的1%CO完全氧化, 还原预处理所得催化剂的活性更高, 原因是催化剂中金颗粒的尺寸更小,分散度更高.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化碳 , 催化氧化 , 预处理

富氢条件下Au/γ-Al2O3催化剂上CO的选择氧化反应

房德仁 , 张慧敏 , 郭清华 , 齐世学 , , 安立敦

催化学报

用脉冲反应考察了富氢条件下Au/γ-Al2O3催化剂上CO的选择氧化反应. 结果表明,CO和O2在Au/γ-Al2O3催化剂表面同时发生吸附,其吸附活性中心都在催化剂的活性组分表面,CO的吸附强度大于O2的吸附强度,吸附态的CO和吸附态的O2之间反应生成CO2. 提高反应温度和增加原料中氧的含量都能提高CO的转化率. 在所考察的实验条件下,O2的反应选择性基本上为100%.

关键词: 富氢 , 一氧化碳 , , 选择氧化 , 二氧化碳 , , 氧化铝 , 负载型催化剂

CO低温氧化Au/Al2O3催化剂的失活及稳定性

, 齐世学 , 索掌怀 , 安立敦 , 李峰

催化学报

采用改进的等体积浸渍法制备了1.5%Au/Al2O3催化剂,考察了催化剂在CO低温氧化反应中的催化活性,比较了其在干燥的原料气和水汽饱和的原料气中的稳定性,考察了经水汽饱和或加热的空气处理后催化剂活性的变化,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明, Au/Al2O3在水汽饱和的原料气中比在干燥的原料气中具有更好的稳定性,经水汽饱和或加热的空气处理后其活性均会下降. Au/Al2O3的失活主要包括CO氧化失活、热处理失活和水汽处理失活,前两种失活主要是因为催化剂中类似碳酸盐物种的生成和活性位上- OH 的脱除,是可逆失活; 而最后一种失活是不可逆的,主要归因于金颗粒的长大.

关键词: 负载型催化剂 , , 氧化铝 , 一氧化碳 , 氧化 , 失活 , 稳定性

碱金属助剂对Au-Pt/CeO2催化剂催化水煤气变换反应活性的影响

于强强 , 李杨 , , 卓红英 , 姚媛媛 , 索掌怀

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91131

制备了碱金属M(M=Na,K,Rb和Cs)掺杂的Au-Pt/CeO2催化剂,考察了其催化水煤气变换反应的活性,并采用X射线衍射、H2程序升温还原、紫外.可见漫反射光谱和X射线光电子能谱技术研究了K助剂对Au-Pt/CeO2催化剂结构和表面性质的影响,结果表明,添加少量电负性较低的K虽然使Pt的还原变得困难,但有利于Au金属态的稳定,并使催化剂表面Ce3+富集而产生氧空位,显著提高了Au-Pt/CeO2催化剂活性,当K负载量为0.025%,反应温度250℃时,CO转化率可达95%.

关键词: 氧化铈 , , , , 助剂 , 水煤气变换反应

PVP稳定的纳米Au溶胶对葡萄糖液相选择氧化的催化性能

石玲玲 , 刘克增 , , 金明善 , 索掌怀

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91137

采用化学还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的纳米Au溶胶,这种Au溶胶在葡萄糖空气氧化制葡萄糖酸反应中具有良好的催化性能,考察了PVP加入量和氯金酸前驱液的浓度对反应活性的影响,紫外-可见吸收光谱和透射电镜分析结果表明,含有较小Au粒子的Au溶胶体系具有较高的催化活性,当PVP/Au质量比为40,氯金酸浓度为100μg/ml时,得到稳定的Au溶胶体系具有金粒子尺寸小、分布均匀的特点,对葡萄糖氧化反应活性高,葡萄糖的转化率达到54.4%.

关键词: Au溶胶催化剂 , 聚乙烯吡咯烷酮稳定剂 , 葡萄糖 , 分子氧 , 液相选择氧化

废Pd/C催化剂中钯的回收

贺红军 , 周雪莹 , , 安立敦

材料保护 doi:10.3969/j.issn.1001-1560.2003.06.020

研究了从废Pd/C催化剂中得到高回收率粗钯的方法,研究了从粗钯回收高纯度钯的3种方法,提出了1种工艺简单、效果好、成本低、易操作的从废Pd/C催化剂中回收钯的方法.试验表明,本方法适用于实际生产应用.

关键词: 废Pd/C催化剂 , 钯回收 , 锌粉 , 还原

藏北商金矿床控矿因素及其找矿标志

肖万峰 , 李光明 , 黄瀚霄 , 马东 , 张智林 , 曲扎

黄金 doi:10.11792/hj20131005

班公湖-怒江成矿带跨班公湖-怒江缝合带两侧,是近年来发现的一条重要的多金属成矿带。商金矿床位于班公湖-怒江缝合带中段,主要矿体呈透镜状或脉状产于中-下侏罗统木嘎岗日群浅变质海相复理石建造中,受近东西向断裂构造控制。矿石类型以石英脉型为主,其次为蚀变岩型,近矿围岩蚀变较弱,蚀变类型包括硅化、绢云母化、绿泥石化、碳酸盐化等。矿石中金属矿物主要为自然金、黄铁矿及方铅矿;脉石矿物以石英、方解石以及黏土矿物为主。初步研究表明,该矿床主要受地层及构造因素控制,成因类型为造山型金矿床。在此基础上,初步总结了矿区的主要找矿标志,包括岩性及构造标志、蚀变标志、硫化物标志、化探异常及古采矿遗迹标志等,并认为区域上存在找到商式金矿床的可能。

关键词: 金矿床 , 地质特征 , 控矿因素 , 矿床成因 , 找矿标志 , 藏北

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