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高效 CeO2-MnOx-Al2O3催化剂的制备、表征及催化消除 NO性能

姚小江 , 李露露 , 邹伟欣 , , 安继斌 , 李红丽 , 杨复沫 , 董林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61098-1

机动车在给人类生活带来便利的同时,也造成了严重的大气污染.其尾气净化成为人们关注的焦点.一氧化氮(NO)、一氧化碳(CO)和碳氢化合物(HCs)是机动车尾气中的三大典型污染物,主要通过三效催化(TWC)技术进行脱除. TWC技术涉及几个重要的催化反应,其中 CO催化还原 NO由于能够同时消除 CO和 NO两种污染物而引起研究者的极大关注.研究表明,负载型贵金属催化剂在该反应中显示出优异的催化性能,但存在资源匮乏、价格昂贵以及热稳定性欠佳等不足.因此,低价、高效的过渡金属氧化物催化剂成为近年研究重点.稀土金属氧化物 CeO2由于具有良好的氧化还原性能、较高的储释氧容量以及丰富的表面氧空位而被广泛用于 CO催化还原 NO反应.研究表明,对 CeO2进行离子掺杂可进一步增大其比表面积,改善其氧化还原性能和储释氧容量.并且,我们在先前的研究中还发现,将具有多种可变价态的钛离子或锡离子掺入 CeO2晶格由于掺杂离子能与 Ce4+/Ce3+发生电子转移而更有利于改善 CeO2的理化性质.此外,锰氧化物(MnOx)在氧化还原气氛中容易实现不同价态之间的切换,从而在一些重要的氧化还原反应中表现出优异的催化性能.近年来,有研究者将 CeO2与 MnOx相结合制备了 CeO2-MnOx催化剂用于 NO消除、碳烟燃烧和挥发性有机物(VOCs)氧化等反应,并取得一些有意义的结果.然而,对于实际应用来说, CeO2-MnOx催化剂存在比表面积偏小等不足.众所周知,γ-Al2O3是一种常用的具有高比表面积和高热稳定性的催化剂载体材料,可有效增大催化剂比表面积.我们前期研究结果表明,通过共沉淀法将 Al3+掺入铈基复合氧化物的晶格相比于以γ-Al2O3为载体更有利于改善铈基复合氧化物的理化性质和催化性能.因此,我们通过简单的氨水反滴加共沉淀法制备了一系列 CeO2-MnOx-Al2O3(Ce:Mn:Al摩尔比=6:4:x,x =0.25,0.5,1,2)复合氧化物催化剂用于 CO催化还原 NO反应.并运用 X射线衍射、拉曼光谱、氮气物理吸附、氢气程序升温还原、X射线光电子能谱以及原位漫反射红外光谱等表征技术对上述催化剂进行了系统分析.重点考察了 Al3+掺杂量对 CeO2-MnOx-Al2O3复合氧化物催化剂理化性质和催化性能的影响.结果表明,在 CeO2-MnOx复合氧化物中掺入少量 Al3+会导致其晶粒尺寸减小,从而增大其比表面积和孔体积,并增加 Ce3+和 Mn4+的含量.比表面积和孔体积增大有助于催化剂与反应物分子之间充分接触; Ce3+和 Mn4+含量增加能分别促进 CO物种吸附以及吸附态 NO物种脱附、转化和解离.这些变化有利于提高 CeO2-MnOx复合氧化物在 CO催化还原 NO反应中的催化性能.最后,基于催化剂的理化性质表征及其催化性能评价,我们尝试提出了一个可能的催化反应机理,以进一步理解 CeO2-MnOx-Al2O3复合氧化物催化剂在 CO催化还原 NO反应中的优异性能.

关键词: 铈基复合氧化物 , 掺杂 , 电子相互作用 , 吸附性质 , NO消除

Fe-Mn/Al2O3催化剂低温 NH3选择性催化还原 NO的性能

王晓波 , 伍士国 , 邹伟欣 , , 归柯庭 , 董林

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61115-9

本文制备了一系列 Fe-Mn/Al2O3催化剂,并在固定床上考察了其 NH3低温选择性催化还原 NO的性能.首先考察了不同 Fe负载量制备的催化剂的脱硝性能,优选出最佳的 Fe负载量;在此基础上,研究了 Mn负载量对催化剂脱硝效率的影响;最后,对优选催化剂的抗 H2O和抗 SO2性能进行了实验研究;同时,对催化剂由于 SO2所造成的失活机制进行了考察.采用 N2吸附-脱附、X射线衍射、透射电镜、能量弥散 X射线谱、程序升温还原、程序升温脱附、X射线光电子能谱、热重和傅里叶变换红外光谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,最佳的 Fe和 Mn负载量均为8%,所制的8Fe-8Mn/Al2O3催化剂在150°C的脱硝效率可达近99%;同时,在整个低温测试区间(90–210°C)的脱硝效率均超过了92.6%. Fe在催化剂表面主要以 Fe3+形态存在,而 Mn主要包括 Mn4+和 Mn3+; Mn的添加提高了 Fe在催化剂表面的积累,促进了催化剂比表面积增大和活性物种分散,改善了催化剂氧化还原性能和对 NH3的吸附能力.催化剂的高活性主要是由于其具有较大的比表面积、高度分散的活性物种、增加的还原特性和表面酸性、较低的结合能、较高的 Mn4+/Mn3+和增强的表面吸附氧.此外,8Fe-8Mn/Al2O3的催化性能受 H2O和 SO2影响较小,抗 H2O和 SO2能力较强.同时,反应温度对催化剂的抗硫性有重要影响,在较低的反应温度下,催化剂抗硫性更好; SO2造成催化剂活性降低主要是由于催化剂表面硫酸盐物种的生成.一方面,表面硫酸铵盐的生成造成催化剂孔道堵塞和比表面积降低,减少了反应中的气固接触从而导致活性降低;另一方面,催化剂表面的活性物种被硫酸化,造成反应中的有效活性位减少,从而降低了催化剂活性.

关键词: 一氧化氮 , 低温选择性催化还原 , 铁-锰催化剂 , X射线光电子能谱 , 二氧化硫 , 傅里叶变换红外光谱

涡轮内外联立数值模拟

杨琳 , 刘火星 , 邹正平 , 李维

工程热物理学报

本文对内涵高低压三级涡轮、涡轮出口支板通道、外通道以及内外混合段流动进行联立计算,给出了流场结构和流动分析.结果表明:联立数值模拟十分必要,是考察多部件匹配特性的有效手段.数值模拟的结果还表明:涡轮与支板的匹配不太理想,但气体通过支板后,仍能够接近轴向出气;混合段内外流动掺混作用并不强烈,由于掺混带来的气动损失并不严重.

关键词: 内外 , 涡轮 , 支板 , 数值模拟 , 匹配

FRPM管力学特性试验与数值模拟研究

魏连雨 , 张国盘 , 张济源 , 王金伟 , 陈兆南

玻璃钢/复合材料

结合河北承德某工程实际,对工程中涵洞选用FRPM管的标段进行车辆静载试验,以研究其受力状况,为实际工程做指导.FRPM管的受力状况与不同填土高度及荷载作用密切相关,为此依据现场试验所得管道受力特征,在平面应变条件下,采用ABAQUS建立的管-土相互作用模型对现场试验进行数值模拟,利用数值分析的方法,以减少传统试验在人力、物力上的耗费.研究结果表明,在最小填土0.5m,不同车辆荷载作用下,管最大变形为1.3mm,管受力较好;试验与模拟结果一致性较好,验证了所建模型的正确性.

关键词: FRPM管 , 静载试验 , 力学特性 , 数值模拟

道叶轮机S2流面反问题计算方法

刘锡阳 , 温泉 , 赵晓路

工程热物理学报

在双道叶轮机风扇和压气机的设计中,本文将风扇及内外叶片的S2流面反问题统一起来,而成为一个统一的双道叶轮机S2流面反问题.在分处,采用一列重叠网格,用来传递分处上游和下游的流场信息,分流机匣最前面的点既是内涵的计算点,又是外的计算点,以该点的压力值作为收敛的判断依据,通过改变分流比,使计算得到的两个压力值相等,分流机匣前的流线平滑,从而得到合适的流场.本方法适用于较复杂的双道叶轮机设计,风扇和内外叶片排数理论上都不受限制.

关键词: 航空、航天推进系统 , 道叶轮机械 , S2流面 , 流函数

玻璃纤维增强塑料夹砂管疲劳性能试验研究

石华旺 , 魏连雨 , 陈兆南 , 张国盘 , 郑彦军

玻璃钢/复合材料

模拟涵洞受力状态下的玻璃钢夹砂管进行室内疲劳试验,试验研究表明,玻璃钢夹砂管管经250万次疲劳加载后,承载力和环刚度降低不显著,没有发生分层开裂和脆断,完全符合公路涵洞实际应用要求.在室内疲劳试验基础上,提出了符合公路规范的玻璃钢夹砂管疲劳寿命的预测公式,并分析了影响玻璃钢夹砂管疲劳性能的因素,为玻璃钢夹砂管在公路涵洞推广使用中的耐久性设计提供了可靠的分析基础.

关键词: 疲劳试验 , 玻璃钢夹砂管 , 剩余刚度 , 疲劳性能

涡扇-脉冲爆震组合发动机内外掺混器研究

吴川 , 张靖周 , 单勇

工程热物理学报

在涡扇发动机基础上,以脉冲爆震燃烧室代替普通加力燃烧室构成涡扇-脉冲爆震组合发动机.对该组合动力,涡扇发动机内外掺混过程对脉冲爆震燃烧室的进气状况有着重要的影响,本文针对环形混合器和波瓣混合器进行了数值模拟,揭示了两种混合器不同的掺混机理,同时研究了不同穿透率的波瓣混合器对流场的影响.结果表明,相对于环形混合器,采用波瓣混合器能够获得良好的掺混效果和PDE入口温度的提高;但随着穿透率的增加,波瓣混合器总压损失也会增加,同时PDE入口的氧气浓度也有所降低.

关键词: 涡扇-脉冲爆震组合发动机 , 脉冲爆震燃烧室 , 混合器 , 波瓣混合器

航空发动机内外道三维粘性流场的数值模拟

赵永辉 , 张宏武 , 聂超群 , 黄伟光

工程热物理学报

本文用数值模拟的方法,对某涡扇发动机从风扇入口到增压级出口以及整个外道的稳态流场进行了联算和分析,计算是在我们自主搭建的分布式平行网络平台上进行的.计算表明风扇叶片沿叶高马赫数变化较大,从叶根附近的0.56变化到叶顶的1.34.本文得出了比较详细的内外道流场的信息,为叶片优化设计以及气动声学评估提供了依据.

关键词: , 涡扇发动机 , 数值模拟

风扇/增压级非设计工况特性分析

赵永辉 , 张宏武 , 聂超群

工程热物理学报

本文对某涡扇发动机风扇-外道-内涵道整体进行三维定常数值模拟,对内外道在设计转速下的流量特性和非设计工况下的气动性能进行了分析.得到内外道的稳定工作区域以及在内外道堵塞和近失速点的流场信息,为风扇/增压级整体结构的性能评估和优化设计提供了一定的依据.

关键词: 风扇/增压级 , 涡扇发动机 , 数值模拟

2012第十四届中国西部国际涂装及表面处理展览会

材料保护

展会时间:2012年3月15~18日 展会场馆:西安绿地笔克国际会展中心 主办单位:中国机械工业联合会 中国国际贸易促进委员会 承办单位:中国机械工业联合会 中国国际贸易促进委员会 咨询或参展联络:广州信展览有限公司 地址:广州天河黄村东路8号启星商务中心C

关键词: 国际会展中心 , 展览会 , 中国国际贸易促进委员会 , 表面处理 , 中国西部 , 中国机械工业联合会 , 涂装 , 主办单位

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