蒋湘芬
,
王学斌
,
沈丽明
,
吴强
,
王秧年
,
马延文
,
王喜章
,
胡征
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61117-2
高性能低成本的担载型铂基催化剂是直接甲醇燃料电池(DMFC)实用化过程中的一大挑战.利用高比表面积、高稳定性、容易负载金属的载体实现 Pt颗粒的高度分散,既可提高催化剂的催化性能,又可提高 Pt的利用率以降低成本,是担载型 Pt基催化剂实用化的有效途径.碳材料是一种常用的催化剂载体,近年来我们课题组发展了一种高性能的碳纳米笼材料,并可通过异原子掺杂调变其表面性能,提高其活性和负载能力.我们采用原位氧化镁模板法制备氮掺杂碳纳米笼：以具有多级结构的碱式碳酸镁作为氧化镁模板的前体,吡啶为碳源和氮源,经高温热解沉积,在原位形成的氧化镁模板表面形成氮掺杂的石墨化碳纳米薄层；经稀盐酸浸泡并洗涤,获得高纯度的氮掺杂碳纳米笼.氮掺杂碳纳米笼具有分等级的微纳米结构、高导电性、高比表面积和可调变的孔结构,结合表面氮原子的锚钉作用,氮掺杂碳纳米笼有望成为电化学催化剂 Pt的优良载体.
在前期研究基础上,本文探索多级结构氮掺杂碳纳米笼(hNCNC)作为新型载体负载 Pt的能力,并评价所构建的负载型催化剂 Pt/hNCNC的电催化性能.通过简便的微波辅助多元醇还原法,将氯铂酸还原成 Pt纳米粒子负载于 hNCNC的表面.为了揭示氮掺杂的效应,我们对比研究了具有相似分级结构但无掺杂的碳纳米笼(hCNC)以及商业化活性炭(Val-can XC-72)作为载体的情况.经热重(TG)和 X射线光电子能谱(XPS)分析,三种催化剂 Pt/hNCNC、Pt/hCNC和 Pt/XC-72的负载量均接近理论负载量(23.1 wt%),都主要以金属态存在.然而,扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)结果表明, Pt/hNCNC的 Pt分散状态优于 Pt/hCNC,更远优于 Pt/XC-72. Pt/hNCNC的平均 Pt粒径最小,仅约3.3 nm.这种良好的分散状态主要得益于氮原子掺杂,高负电性的氮原子改变了局域的表面极性,有利于 Pt颗粒的成核,也有利于固定 Pt颗粒.
由于 hNCNC对 Pt的优异分散能力, Pt/hNCNC表现出高的电化学活性面积.氢吸附和一氧化碳溶出伏安曲线表明, Pt/hNCNC的电化学活性面积高于 Pt/hCNC和 Pt/XC-72,这与显微观察和 X射线衍射(XRD)结果相吻合. Pt/hNCNC展现出优异的甲醇电催化氧化活性和高稳定性,其催化电流明显高于 Pt/hCNC和 Pt/XC-72,电流衰减亦慢于 Pt/hCNC和 Pt/XC-72. hNCNC的分级微纳米结构有利于孔内传质和电子输运,从而提高反应速度. hNCNC的氮掺杂有利于 Pt在载体表面的分散,增强了载体-金属相互作用,提高了电化学活性面积和催化活性.为了进一步考察 hNCNC对 Pt的负载能力,本文还考察了高负载量 Pt/hNCNC的性能.在负载量高达60 wt%时, Pt/hNCNC中的 Pt颗粒仍无明显聚集,其甲醇氧化电流增加了30%,可以有效提高 DMFC的输出电流密度.
综上可见, hNCNC可以有效分散并稳定 Pt颗粒,从而提高电化学活性面积和甲醇电催化氧化活性,优于未掺杂的碳纳米笼和传统碳材料,展示了 hNCNC高分散 Pt颗粒用作 DMFC的高效阳极催化剂的重要前景,也表明 hNCNC有望成为应用广泛的新型载体.
关键词:
甲醇氧化
,
燃料电池
,
铂催化剂
,
分级结构氮掺杂碳纳米笼
,
高性能
高泽平
,
刘竹林
钢铁
通过对湘钢炼铁入炉炉料进行还原性及熔滴性能试验,分析了不同炉料结构对高炉软熔带的影响;结合成本分析,指出了在当前条件下,湘钢炉料结构的合理搭配.
关键词:
高炉
,
炉料结构
,
试验研究
宋国良
,
傅志华
,
张全
,
谢锴
,
李先明
,
朱武星
,
贺珍美
钢铁研究
doi:10.3969/j.issn.1001-1447.2000.05.014
通过对湘钢线材加热炉的热平衡测试分析,系统地总结了湘钢线材加热炉近年来节能降耗的生产实践.根据湘钢线材加热炉的实情,借鉴国内外同行业加热炉节能降耗的成功经验,对湘钢线材加热炉今后节能降耗的方向和途径进行了探讨,并提出了相应的对策.
关键词:
加热炉
,
节能降耗
,
对策
杜宝中
,
张青
,
彭振国
,
杨国农
材料导报
采用共沉淀法合成Mg/Fe-NO3-LDHs前体,通过正交试验考察了镁铁物质的量比、pH值、反应温度及时间对产物结构和物相的影响,确定了最佳合成条件(Mg、Fe物质的量比为3,pH值为9,反应温度为65℃,反应时间为4h).再以共沉淀法组装芬布芬-LDHs,利用XRD、FT-IR、UV、TG-DTA对产物进行了结构表征,插层量19.6％.测试芬布芬-LDHs在模拟肠液、生理盐水及蒸馏水中的缓释性能,结果表明其在不同的缓释介质中均具有较好的缓释效果.释放过程符合准二级动力学方程,芬布芬在LDHs层间的扩散是释放控制步骤.
关键词:
Mg/Fe-NO3-LDHs
,
芬布芬
,
插层组装
,
缓释
陈亮维
,
张晓梅
,
熊嘉骢
,
张婕
贵金属
doi:10.3969/j.issn.1004-0676.2003.02.011
用X射线粉末衍射方法(XRD)对3种不同熔点的金诺芬(C20H34AuO9PS)的晶体结构进行研究.结果表明,熔点为112～114℃的金诺芬属于单斜晶系,晶胞参数是a=1.0306nm,b=0.8230nm,c=1.6162nm,β=105.316°;熔点为118～120℃的金诺芬属于六方晶系,晶胞参数是a=1.4624(4)nm,c=1.1367(3)nm,β=120°;熔点为114～118℃的金诺芬是单斜晶系和六方晶系晶体组成的混合物.
关键词:
分析化学
,
结构分析
,
金诺芬
,
晶体结构
,
X射线粉末衍射
张建和
,
刘捷
,
左都伟
,
陈卫金
,
章奉山
,
阮建波
钢铁
介绍了湘钢二炼钢铁水罐喷吹颗粒镁脱硫工艺,对镁脱硫效果及关键指标进行了对比分析.同时,针对铁水温度、初始硫的质量分数及喷吹工艺参数对镁脱硫效果的影响进行了分析,对铁损、喷吹温降和脱硫成本进行了测算.结果表明,主要技术经济指标达到国内先进水平.提出了进一步提高镁利用率的改进措施.
关键词:
铁水
,
颗粒镁
,
脱硫
王福民
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2006.10.010
研究了芬布芬(Fenbufen,FBF)在K2S2O8存在下的极谱催化波. 在0.2 mol/L HAc-NaAc(pH=5.0)缓冲溶液中,FBF的羰基于EP=-1.18 V(vs.SCE)处产生了不可逆的还原波. K2S2O8存在时,该羰基还原中间产物被过硫酸根氧化在原电位处产生了FBF的平行催化波. 该平行催化波比相应的还原波分析灵敏度提高了10倍,峰电流与FBF浓度在7.08×10-6～2.36×10-5 mol/L(r=0.993 1,n=7)和2.36×10-8～7.08×10-6 mol/L(r=0.998 9,n=8)范围内呈良好线性关系;检出限为7.78×10-9 mol/L(3σ). 11次平行测定4.72×10-7 mol/L FBF,相对标准偏差RSD为1.2%. 可用于原料药、片剂、胶囊等制剂中FBF含量的测定.
关键词:
芬布芬
,
过硫酸盐
,
平行催化波
,
线性扫描极谱法
彭其春
,
陈本强
,
彭觉
,
赵黎明
钢铁研究
doi:10.3969/j.issn.1001-1447.2006.03.004
根据湘钢冶炼条件,以湘钢现场渣为基料,添加化学试剂,配制成高Al2O3渣系,研究高Al2O3炉渣条件下,炉渣碱度、主要成分等对炉渣排碱性能的影响.研究表明,在高Al2O3炉渣条件下,适当提高湘钢高炉渣中自由SiO2的质量分数, w(MgO)为12 %,二元碱度为1.05,最有利于排碱.
关键词:
高Al2O3
,
高炉渣
,
排碱
