董晓素
,
李枫
,
赵宁
,
谭猗生
,
王军威
,
肖福魁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62793-1
近年来,由于大气CO2浓度增加引起的温室效应正日益威胁着人类的生存与发展,CO2的捕获与利用是有望解决温室效应和能源危机的有效途径.CO2催化转化为甲醇成为众多研究者关注的焦点,这是因为甲醇不仅是一种重要的基本化工原料,也是一种洁净的绿色燃料和能源载体.Cu基催化剂广泛应用于CO2加氢合成甲醇反应,并表现出良好的催化性能.通常,金属催化剂的制备是采用H2对金属氧化物进行还原.然而,传统的气相还原过程伴随着强烈的热效应,且需要在高温(473-573 K)下进行,会引起表面铜颗粒长大并加速其聚集烧结,使得活性组分利用率下降.近年来,以NaBH4为还原剂的液相还原法逐渐受到人们的重视,该方法操作简单、快捷且条件可控,反应在低温下进行,放出的热量可在液相环境中迅速得到转移,大大抑制了铜颗粒的聚集.因此,液相还原法可制备出高铜分散度、高活性的催化剂.焙烧温度对铜基催化剂结构和催化性能的影响已得到广泛探究,但这仅限于含二价铜物种催化剂,焙烧温度对含多种铜价态催化剂的影响未见报道.由于液相还原法制备的催化剂含有还原态的铜物种(Cu0和Cu+),它们比Cu2+具有更强的流动性,因此在后续的焙烧过程中催化剂更容易发生烧结和聚集.本文采用液相还原法合成了Cu/Zn/Al/Zr催化剂,分别于423,573,723和873 K焙烧后用于CO2加氢合成甲醇反应,考察了焙烧温度对制备的铜基催化剂结构性质和催化性能的影响,并与传统共沉淀法制备的催化剂进行了对比.结果显示,随着焙烧温度升高,铜物种聚集作用增强,金属铜颗粒尺寸增大,873 K时烧结出现显著增强.由于比表面积随焙烧温度升高而减小,高温度焙烧的催化剂具有小的表面碱性位数目.焙烧温度会影响催化剂中铜物种与其它组分的相互作用,进而影响催化剂的还原.随着焙烧温度的升高,催化剂的还原温度逐渐降低,表面Cu+/Cu0的比例先增后减.CO2加氢活性评价显示,液相还原法制备的催化剂具有更高的催化活性,尤其是甲醇选择性;随着焙烧温度升高,催化剂的CO2转化率和甲醇选择性先增后减,CZAZ-573催化剂具有最高活性,且在1000 h长周期活性测试中表现稳定.CO2转化率与催化剂暴露金属铜的比表面积密切相关.相比Cu0,产物甲醇更容易在Cu+表面催化生成,催化剂表面的Cu+/Cu0比与甲醇选择性的变化规律一致.通过调控焙烧温度可得到高Cu比表面积以及高Cu+/Cu0比的催化剂,有利于CO2加氢生成甲醇.
关键词:
液相还原法
,
Cu/Zn/Al/Zr催化剂
,
二氧化碳加氢
,
甲醇
无
材料科学与工程学报
本刊2012年第五期第801页刊登了熊晓英等作者的论文,这是本刊编辑部自创刊以来收到的第一篇这样的论文,该文对本刊在材料科学期刊中所处的地位及面临问题、发展方向作出如此客观、中肯的评价与指引,均使编辑部成员十分感动。今年恰是本刊创刊30周年纪念,谨以此《编后记》供奉广大读者,
关键词:
科学评价
,
论文
,
作者
,
务实
,
科学期刊
,
编辑部
,
创刊
杨培慧
,
陈晓翔
,
周志军
,
蔡继业
催化学报
在含20%乙醇的Britton-Robinson缓冲液介质(pH=7.2)中,采用循环伏安法在玻碳电极和银电极上比较了血红素对青蒿素还原的催化作用. 由于血红素和青蒿素加合物的形成及血红素中Fe2+的催化作用,青蒿素在玻碳电极和银电极上的还原过电位分别降低了0.32和0.09 V,还原活化能分别降低了62.1和17.6 kJ/mol. 还比较了血红素和配合物EDTA-Fe3+对青蒿素的催化还原效果,结果表明,EDTA-Fe2+的催化作用远低于血红素. 进一步证实了血红素在青蒿素的药理研究中起着关键作用.
关键词:
青蒿素
,
血红素
,
电催化还原
,
循环伏安法
,
银电极
,
玻碳电极
侯红瑞
,
黄吉东
,
陈玲
,
黄嫣然
,
王春晓
色谱
doi:10.3724/SP.J.1123.2016.03009
建立了制备型高效液相色谱（ Prep-HPLC）分离高良姜黄酮中高良姜素和山柰素的方法。高良姜黄酮经HPD-600树脂吸附洗脱纯化后，采用 Prep-HPLC分离高良姜黄酮中高良姜素和山柰素。制备色谱条件：流动相为甲醇-0.6％（v／v）乙酸水溶液（58∶42，v／v），柱温为常温，流速为7.0 mL／min，检测波长为360 nm，进样量为700μL，上样质量浓度为10.0 g／L。分离的单体由质谱和核磁共振氢谱、碳谱鉴定确证为高良姜素和山柰素，HPLC 外标法定量，纯度分别为99.5％和99.7％。该方法分离效果好、高效、低毒，可用于高良姜中高良姜素和山柰素的分离制备。
关键词:
制备色谱
,
高良姜素
,
山柰素
,
高良姜
,
分离
,
纯化
张慧慧
,
夏磊
,
蔡涛
,
邵惠丽
,
胡学超
高分子材料科学与工程
采用离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([BMIM]CI)为溶剂、无水硫酸钠为成孔剂、脱脂棉为增强纤维,以棉浆为原料制备了离子液体法纤维素海绵,探讨了纤维素含量对纤维素海绵的吸水性、保湿性、拉伸强度、染色性能以及形态结构的影响.结果表明,随着纤维素含量的增加,纤维素海绵的致密度增加,吸水性和保湿性下降,但海绵的拉伸强度随之增大.当纤维素含量<6%时,纤维素海绵的染色性能基本保持不变,而当纤维素含量>6%时,海绵的染色性能略有下降.
关键词:
纤维素
,
离子液体
,
海绵
祝正辉
,
雷泽
,
蒋明忠
,
木晓云
,
付正启
,
温晓江
,
朱洪友
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2010.90715
以传统中药黄芩的主要活性成分黄芩苷及其乙酰化产物6,7-二乙酰氧基黄芩素为原料,通过碘代、硝化及硝基还原胺化反应在A环的C-8上引入碘原子、硝基及胺基,并对黄芩素A环上的3个酚羟基进行了选择性二甲醚化及全甲醚化,制备了A环修饰的6种黄芩素衍生物,表征了它们的结构,讨论了合成方法的特点.
关键词:
黄芩苷
,
二乙酰氧基黄芩素
,
选择性甲醚化
,
结构修饰
杨玲英
,
曾庆友
,
杨道茂
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.09.150444
丹参素是中药丹参的水溶性化学成分之一,具有很多潜在的药理活性.以3,4-二羟基苯甲醛和乙酰甘氨酸为原料,经Erlenmeyer反应并开环得到α-乙酰氨基-β-(3,4-二乙酰氧基苯基)丙烯酸、盐酸水解制得β-(3,4-二羟基苯基)丙酮酸,再经乳酸片球菌1.2696静息细胞生物酶催化还原合成了天然右旋丹参素,总收率69.4％,丹参素对映体过量值97.5％.
关键词:
乳酸片球菌静息细胞
,
化学-酶催化合成
,
丹参素
