钟顺和
,
李传峰
,
孙宏伟
,
肖秀芬
催化学报
将硅藻土-TiO2-聚乙烯(或聚丙烯)疏水复合膜反应器应用于CO加氢合成乙烯的反应过程,以Ni-Cu/TiSiO和Ni-Cu/MgSiO为催化剂,考察了反应温度、空速和进料组成等因素对CO转化率和乙烯选择性的影响. 结果表明: 膜催化反应的产物与常规催化反应相同,催化反应机理没有区别,在适宜条件下,膜催化反应的CO转化率和乙烯选择性较之常规催化反应提高了10%左右,二氧化碳和甲烷的选择性降低,而乙烷的选择性略有增加.
关键词:
一氧化碳
,
加氢
,
乙烯
,
二氧化钛-聚合物膜
,
膜催化反应
,
镍
,
铜
,
负载型催化剂
王希涛
,
毕超
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90634
分别采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法制备了MoPO-AIPO_4催化剂,考察了钼物种存在状态对催化剂品格氧活性以及异丁烯选择氧化反应性能的影响.N_2吸附-脱附、X射线衍射、高分辨透射电镜、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、程序升温还原和微反实验结果表明,与浸渍法制备的催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的MoPO-AlPO_4催化剂为介孔纳米材料,其比表面积和孔数量均有较大程度的提高.在浸渍法制备的催化剂中,钼物种以四面体MoO_4~(2-)和八表面体MoO_6~(6-)形式存在;而在溶胶-凝胶法制备的催化剂中钼物种主要以四面体MoO_4~(2-)的形式存在,并有部分钼物种嵌入到了AlPO_4骨架中.钼物种的种类对异丁烯选择氧化反应的活性和选择性有较大影响.溶胶-凝胶法制备的催化剂由于嵌入AlPO_4骨架中钼物种的存在,异丁烯选择氧化反应性能得到较大提高.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
浸渍法
,
介孔磷酸铝
,
异丁烯
,
选择氧化
钟顺和
,
黎汉生
,
王建伟
,
肖秀芬
催化学报
采用表面反应改性法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,并用IR, TPD, TPSR和微反技术考察了CO2和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附及反应性能. 实验结果表明: 在Cu-Ni/ZrSiO催化剂上存在着Cu-Ni金属位M, Lewis酸位Zrn+和Lewis碱位Zr-O-三类活性中心; CO2在金属位和Lewis酸位的协同作用下可形成CO2卧式吸附态,此吸附态在142 ℃左右可解离成M-CO和Zr-O-; CH3OH在Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用下可形成解离吸附态Zr-OCH3和Zr-OH; CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上的主要反应产物为碳酸二甲酯(选择性在85%以上), 另有少量的CH2O, CO和H2O.
关键词:
二氧化碳
,
甲醇
,
碳酸二甲酯
,
复合氧化物载体
,
铜
,
镍
,
双金属催化剂
王茂功
,
钟顺和
,
顾修君
,
肖秀芬
膜科学与技术
doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2007.04.003
将模板技术和溶胶凝胶法相结合,制备SiO2/K-M复合陶瓷膜管负载型SiO2-Fe2O3膜.采用XRD、SEM、IR、氮吸附和气体渗透性能测试等手段对该膜材料的表面形貌、结构、孔径分布和气体渗透性能进行表征,并探讨了制膜条件对成膜情况的影响.结果表明:SiO2-Fe2O3膜成膜情况良好,过渡层SiO2与SiO2-Fe2O3膜结合紧密;在SiO2-Fe2O3膜中,Fe2O3和SiO2都是以晶体形式存在,Fe2O3已进入SiO2骨架内部,与SiO2发生键合,形成Si-O-Fe结构;Fe2O3-SiO2膜孔径分布集中于4 nm,气体的渗透属于Knudsen扩散控制区;Fe2O3-SiO2膜对HCl/N2和HCl/C2H4的分离因子分别达到2.55和1.81.
关键词:
溶胶凝胶
,
模板技术
,
负载型SiO2-Fe2O3膜
,
气体渗透性能
,
氯化氢分离
黎汉生
,
钟顺和
,
王建伟
,
肖秀芬
催化学报
用等体积浸渍法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合氧化物负载的Cu-Ni催化剂,并用IR ,TPR,TPD及微反技术考察了K2O助剂对CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上的吸附及合成碳酸二甲酯(DMC)反应性能的影响. 结果表明: 加入K2O助剂使CO2在催化剂表面上的吸附增强,当n(K)/n(Cu+Ni)=15%时,CO2在催化剂表面上吸附后生成K2CO3; CH3OH在催化剂表面上的解离吸附态(CH3O-和H+) 的吸附减弱; CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上反应的主要产物为DMC,H2O,CO 和CH2O;随着K2O助剂的加入,反应转化率及DMC选择性提高,副产物(CO和CH2O)的选择性下降. 根据实验结果,探讨了K2O对催化剂表面活性中心电荷分布的影响.
关键词:
氧化钾
,
助剂
,
铜
,
镍
,
负载型催化剂
,
二氧化碳
,
甲醇
,
碳酸二甲酯
赵春
,
顾修君
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
采用溶胶-凝胶法制备了非晶态Fe-Al-P-O催化剂,并用IR,XRD,TEM,N2吸附及微反等技术对其组成、结构特性以及催化性能进行了表征和评价,通过IR和TPD-MS等技术着重研究了其化学吸附性能,探讨了表面催化反应的机理.结果表明,Fe-Al-P-O催化剂是FePO4和AlPO4均匀混合形成的非晶态混合物,能够促进1,2-二氯丙烷和水反应高选择性地生成环氧丙烷,其Lewis酸位的Fe3+和Lewis碱位P=O的O2-是催化剂表面的主要活性位,能使水进行解离吸附并形成Fe-O-和P-OH键.1,2-二氯丙烷通过Cl-与P-OH键中的H+作用形成桥式吸附态是反应进行的关键.
关键词:
铁
,
铝
,
复合磷酸盐
,
1
,
2-二氯丙烷
,
环氧化
,
环氧丙烷
钟顺和
,
高峰
,
叶文强
,
肖秀芬
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2000.03.002
用沉淀法制备了Li3PO4、FePO4和5%Li3PO4·FePO4 3种固体表面材料,并用XR D、IR、TPD和激光促进材料表面反应(LSSR)等技术研究了在这些化合物固体表面上甲醇氧化偶联生成乙二醇的反应规律. 结果表明:甲醇在催化剂表面的P-O键上产生C-H端的分子态吸附,在表面的Lewis酸位上产生解离态吸附. Li3PO 4和FePO4的相互作用可影响甲醇在固体表面的吸附态. 激光表面反应的机理为:用频率为 1077 cm-1的激光光子激发固体表面的PO键,可使表面晶格氧活化,活化的氧与吸附态的甲醇分子作用使其脱氢,形成表面CH2OH基,进而在固体表面的L ewis酸位上CH2OH基相互偶联生成乙二醇. 反应温度的提高有助于补充激光能量的不足, 同时促进产物的脱附,但温度升高会诱发热反应进行而生成副产物.
关键词:
激光促进表面反应
,
磷酸盐
,
氧化偶联
,
甲醇
,
乙二醇
王希涛
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
用溶胶-凝胶法制备了超细Fe-Al-P-O催化剂,并用DTA-TG,BET,TEM,XRD,TPR和IR等技术研究了催化剂的微观组成和结构及其晶格氧活性,探讨了催化剂的制备工艺,考察了溶胶-凝胶的形成机理、凝胶干燥及焙烧条件对催化剂微观组成和结构的影响规律. 结果表明,Fe-Al-P-O催化剂呈非晶态,是具有均匀分布的超细粒子(10 nm),其比表面积大(238 m2/g),晶格氧活性高. FePO4和AlPO4间隔分布在催化剂表面,形成Lewis碱位(P＝O,P-O-Fe)和Lewis酸位(Fe3+,Al3+).
关键词:
溶胶-凝胶法
,
超细粒子
,
非晶态
,
铁
,
铝
,
磷
,
复合氧化物
,
乙烷
,
部分氧化
