徐金光
,
田志坚
,
索掌怀
,
徐秀峰
,
曲秀华
,
徐云鹏
,
徐竹生
,
林励吾
催化学报
在反相微乳液中以碳酸铵共沉淀法制备了LaMnAl11O19-α甲烷燃烧催化剂,比较了反相微乳液法与普通碳酸铵共沉淀法对催化剂相结构、比表面积、孔结构及其催化甲烷燃烧性能的影响.结果表明,反相微乳液法制备的催化剂前驱体平均粒径为2.3 nm,而普通碳酸铵共沉淀法得到的催化剂前驱体平均粒径为30.1 nm.在乙醇超临界干燥阶段,反相微乳液法制备的催化剂前驱体较容易发生铝羟基分子间脱水,形成较为丰富的孔,保持了各组分分布的均匀性,从而促进了六铝酸盐的形成,所得样品具有较大的比表面积和较高的催化甲烷燃烧的活性.
关键词:
甲烷
,
催化燃烧
,
六铝酸盐
,
反相微乳液
,
镧
,
锰
,
碳酸铵
,
共沉淀
房德仁
,
刘中民
,
杨越
,
孟霜鹤
,
索掌怀
,
陈峰
催化学报
用X射线衍射、差热热重测定、程序升温还原、N2吸附、N2O滴定和常压微反活性评价技术考察了沉淀温度对CuO/ZnO/Al2O3系催化剂及其前驱体的物相和催化水煤气变换反应活性的影响. 结果表明,在沉淀温度为60～90 ℃时,催化剂前驱体中主要存在Cu2CO3(OH)2,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)6Al2(OH)16CO3·4H2O三种物相. 焙烧后的催化剂样品中形成了较多的CuO-ZnO固溶体,沉淀温度升高有利于CuO-ZnO固溶体的形成及催化剂活性的提高. 水煤气变换反应是一个非结构敏感型反应.
关键词:
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
混合氧化物催化剂
,
前驱体
,
物相
,
一氧化碳
,
水煤气变换反应
索掌怀
,
翁永根
,
金明善
,
吕爱花
,
徐金光
,
安立敦
催化学报
采用阴离子浸渍法制备了Au/Al2O3催化剂,考察了溶液pH值及浸泡处理对催化剂上CO氧化反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随着浸渍液氯金酸溶液pH值的升高而升高. 对于经300 ℃下H2还原处理的Au/Al2O3催化剂,无论用水浸泡还是用氨水浸泡,室温下CO转化率均可达到100%, 且催化剂具有良好的稳定性. 用氨水浸泡的催化剂经氧化处理后依然保持高活性,但用水浸泡的催化剂活性大幅度下降. XPS结果表明,用氨水浸泡的Au/Al2O3催化剂表面含有Al, O, C, N, Na和Au原子,但没有Cl原子存在. 这说明用氨水浸泡催化剂可有效除去Cl-离子而提高其催化活性.
关键词:
金
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
氧化
邹旭华
,
齐世学
,
索掌怀
,
安立敦
,
段雪
催化学报
采用沉积-沉淀法制备了Au/Al2O3,探讨了预处理条件对催化剂中金颗粒的大小及其催化CO氧化性能的影响,并以XRD和TEM等手段对催化剂进行了结构表征.结果表明,还原和焙烧预处理得到的1.2% Au/Al2O3催化剂在GHSV=1.5×104 h-1时,可分别于-22和-10 ℃将空气中的1%CO完全氧化, 还原预处理所得催化剂的活性更高, 原因是催化剂中金颗粒的尺寸更小,分散度更高.
关键词:
金
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
催化氧化
,
预处理
邹旭华
,
齐世学
,
索掌怀
,
安立敦
,
李峰
催化学报
采用改进的等体积浸渍法制备了1.5%Au/Al2O3催化剂,考察了催化剂在CO低温氧化反应中的催化活性,比较了其在干燥的原料气和水汽饱和的原料气中的稳定性,考察了经水汽饱和或加热的空气处理后催化剂活性的变化,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明, Au/Al2O3在水汽饱和的原料气中比在干燥的原料气中具有更好的稳定性,经水汽饱和或加热的空气处理后其活性均会下降. Au/Al2O3的失活主要包括CO氧化失活、热处理失活和水汽处理失活,前两种失活主要是因为催化剂中类似碳酸盐物种的生成和活性位上- OH 的脱除,是可逆失活; 而最后一种失活是不可逆的,主要归因于金颗粒的长大.
关键词:
负载型催化剂
,
金
,
氧化铝
,
一氧化碳
,
氧化
,
失活
,
稳定性
麻春艳
,
李新华
,
金明善
,
廖卫平
,
管仁贵
,
索掌怀
催化学报
采用改性的等体积浸渍法制备了SiO2负载的Au-Pd双金属催化剂,考察了催化剂的焙烧温度对CO氧化反应活性的影响.与623,723和773 K的条件下焙烧的催化剂相比,673 K焙烧的催化剂具有良好的催化CO氧化活性,CO完全转化温度低于398 K.应用N2物理吸附、X射线衍射、程序升温还原、CO程序升温脱附及X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,673 K焙烧的催化剂具有最大的比表面积和最小的孔径,存在Au0,Pd0和PdO相,AuxPdy合金相很少;而773 K焙烧的催化剂上除了含有Au0,Pd0和PdO相外,还存在明显的AuxPdy合金相.具有大比表面积,小孔径,Au0,Pd0和PdO多相共存的催化剂可使CO的吸附量增加,催化活性提高;而AuxPdy合金相的生成并不能提高催化剂的催化活性.
关键词:
金
,
钯
,
二氧化硅
,
双金属催化剂
,
焙烧温度
,
一氧化碳
,
氧化
于强强
,
李杨
,
邹旭华
,
卓红英
,
姚媛媛
,
索掌怀
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91131
制备了碱金属M(M=Na,K,Rb和Cs)掺杂的Au-Pt/CeO2催化剂,考察了其催化水煤气变换反应的活性,并采用X射线衍射、H2程序升温还原、紫外.可见漫反射光谱和X射线光电子能谱技术研究了K助剂对Au-Pt/CeO2催化剂结构和表面性质的影响,结果表明,添加少量电负性较低的K虽然使Pt的还原变得困难,但有利于Au金属态的稳定,并使催化剂表面Ce3+富集而产生氧空位,显著提高了Au-Pt/CeO2催化剂活性,当K负载量为0.025%,反应温度250℃时,CO转化率可达95%.
关键词:
氧化铈
,
铂
,
金
,
钾
,
助剂
,
水煤气变换反应
石玲玲
,
刘克增
,
邹旭华
,
金明善
,
索掌怀
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91137
采用化学还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的纳米Au溶胶,这种Au溶胶在葡萄糖空气氧化制葡萄糖酸反应中具有良好的催化性能,考察了PVP加入量和氯金酸前驱液的浓度对反应活性的影响,紫外-可见吸收光谱和透射电镜分析结果表明,含有较小Au粒子的Au溶胶体系具有较高的催化活性,当PVP/Au质量比为40,氯金酸浓度为100μg/ml时,得到稳定的Au溶胶体系具有金粒子尺寸小、分布均匀的特点,对葡萄糖氧化反应活性高,葡萄糖的转化率达到54.4%.
关键词:
Au溶胶催化剂
,
聚乙烯吡咯烷酮稳定剂
,
葡萄糖
,
分子氧
,
液相选择氧化
索掌怀
,
徐秀峰
,
马华宪
,
安立敦
催化学报
采用浸渍-还原法制备的Ni/MgO/Al2O3在CH4与CO2重整制合成气反应中显示出良好的催化性能和一定的抗积炭能力;在1 023 K下流动反应气氛中连续运转100 h,未见活性下降,CH4及CO2转化率均为90%左右,CO收率高于90%.实验还发现,CH4转化率随着原料气中CO2浓度的增加而升高,当V(CO2)/V(CH4)=2时,CH4转化率可达1100%.通过BET比表面积测定及XRD,TEM等分析手段,比较了浸渍-还原和浸渍-焙烧-还原两种制备方法对催化剂活性的影响.结果表明,与浸渍-焙烧-还原法相比,浸渍-还原法制备的Ni催化剂在载体表面的分散更好,活性更高.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
Ni催化剂
,
氧化镁
,
氧化铝
,
制备方法
廖卫平
,
董园园
,
金明善
,
何涛
,
索掌怀
催化学报
采用共沉淀法制备了不同锆铈摩尔比的Ce1-xZrxO2(x=0, 0.1, 0 .3, 0.5, 0.7, 0.9和1.0)氧化物,并以改性的浸渍法制备了金担载量为1%(质量分数) 的Au/Ce1-xZrxO2催化剂. 考察了催化剂在低温CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能. 应用氮物理吸附、X射线衍射、透射电镜和H2程序升温还原等技术对氧化物载体及其负载金催化剂进行了表征,并与其催化性能进行了关联. 结果表明,与纯CeO 2和ZrO2相比, Ce1-xZrxO2的比表面积增大而孔径减小,孔分布更加集中. Zr的加入使表面Ce4+的还原更加困难,使体相Ce4+的还原更加容易. 活性组分金的加入有利于铈锆氧化物的还原. ZrO2载体较大的孔径使金在载体表面分散均匀而粒子较小,因此与Au/CeO2和Au/Ce1-xZrxO2相比, Au/ZrO2具有更好的低温CO氧化活性和水煤气变换活性,而Au/Ce1-xZrxO2在高温下的水煤气变换反应中表现出更好的催化性能.
关键词:
氧化铈
,
氧化锆
,
复合氧化物
,
金催化剂
,
一氧化碳氧化
,
水煤气变换
