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采用表面改性法制备了负载型Ni2(OEt)2/SiO2双核金属乙氧基配合物催化剂,利用示差量热、红外光谱和微反技术对催化剂的表面结构、热稳定性、化学吸附性质和催化活性进行了研究. 结果表明,负载型双核金属乙氧基配合物Ni2(OEt)2/SiO2中的Ni2+与载体SiO2表面的O2-以双齿配位形式键合; 二氧化碳在催化剂表面存在桥式吸附态和碳酸单乙酯基物种两种吸附态,丙烯则只有一种分子吸附态; 在适宜的反应条件下,二氧化碳和丙烯在Ni2(OEt)2/SiO2催化剂上的反应产物主要是甲基丙烯酸. 根据实验结果,提出了二氧化碳和丙烯在Ni2(OEt)2/SiO2催化剂表面的反应机理,反应物分子共吸附于催化剂表面同一活性单元上,羧酸根和丙烯解离吸附态的形成是反应顺利进行的关键步骤.

关键词: 二氧化碳 , 丙烯 , 甲基丙烯酸 , 二氧化硅 , 镍配合物 , 负载型催化剂

用原位红外光谱法研究NiB和NiP非晶态合金的还原及苯加氢反应过程

程庆彦 , 李伟 , 张明慧 , 关乃佳 , 陶克毅

催化学报

用化学还原法制备了NiB和NiP非晶态合金催化剂,并用XRD,DSC,SEM和TEM鉴定了样品的非晶性,用ICP测定了样品的组成. 在脉冲微反-色谱装置上考察了这两种催化剂催化苯加氢反应的活性. 采用在线漫反射傅里叶变换红外光谱研究了这两种催化剂的还原及苯加氢反应过程 . 结果表明,所制备的NiB和NiP合金均为非晶态,且都是纳米尺度. NiB的粒度要比NiP小,晶化温度也比NiP低,表明Ni与B之间同Ni与P之间的相互作用不同. 对苯加氢反应,NiB非晶态合金具有更大的优势,原位红外光谱结果证实催化剂的活性中心与还原态镍有关.

关键词: 非晶态合金 , 镍硼合金 , 镍磷合金 , 苯 , 加氢 , 原位红外

超临界条件下CO2和丙烯直接合成甲基丙烯酸Ni2(OCH3)2/SiO2催化剂

程庆彦 , 钟顺和

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2003.11.005

表面改性法制备了负载型双核金属甲氧基配合物催化剂Ni2(OCH3)2/SiO2,采用IR和超临界反应技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和反应性能进行了研究.结果表明,Ni2+在Ni2(OCH3)2/SiO2中与载体SiO2表面O2-以双齿配位形式键合;CO2在催化剂表面存在桥式吸附态和甲氧碳酸酯基物种2种吸附态,丙烯则只有1种分子吸附态;在超临界的条件下,CO2和丙烯在Ni2(OCH3)2/SiO2催化剂上可以近100%选择性合成甲基丙烯酸;确定了Ni2(OCH3)2/SiO2催化丙烯与CO2合成甲基丙烯酸的适宜反应条件为反应温度313 K,反应压力7.5 MPa,反应时间3 h.

关键词: 甲基丙烯酸 , CO2 , 丙烯 , 超临界反应 , 负载型催化剂 , 双核桥联配合物

负载型Sn2(OMe)4/SiO2催化剂的制备及其催化CO2与CH3OH直接合成碳酸二甲酯的性能

钟顺和 , 程庆彦 , 黎汉生

催化学报

采用表面改性法制备了负载型Sn2(OMe)4/SiO2双核桥联配合物催化剂,用IR,TPD和微反技术对催化剂的表面结构、化学吸附性质和催化活性进行了研究. 结果表明,双核桥联Sn2(OMe)4/SiO2配合物中存在Sn-O-Si双齿配位形式,甲氧基以桥基形式联结两个Sn4+离子; CO2在催化剂表面以桥式吸附态和甲氧碳酸酯基吸附态存在,而CH3OH只以分子吸附态存在. 在反应温度413 K,压力0.5 MPa,反应空速1 500 h-1以及CH3OH与CO2的摩尔比为2～2.5的反应条件下,CO2和CH3OH在Sn2(OMe)4/SiO2催化剂上生成碳酸二甲酯的选择性达到近100%. 根据实验结果,提出了CO2与CH3OH在Sn2(OMe)4/SiO2催化剂表面上的反应机理,反应物分子共吸附于催化剂表面同一活性位上及CO2的甲氧碳酸酯基吸附态的形成是反应顺利进行的关键因素.

关键词: 双核桥联配合物 , 锡配合物 , 负载型催化剂 , 二氧化碳 , 甲醇 , 碳酸二甲酯

斜程路径大气相干长度的测量

汪建业 , 刘晓春 , 翁宁泉 , 吴毅

量子电子学报 doi:10.3969/j.issn.1007-5461.2005.03.035

介绍了一种斜程有限距离上大气相干长度的测量系统和方法,用系留气球搭载一个点光源,在地面用差分像运动测量法测量光波到达角起伏方差来确定实时的斜程大气相干长度值,与湍流廓线测量实验进行了对比,实验结果分析光学湍流廓线积分与相干长度仪测量二者的相关性较好.

关键词: 大气光学 , 大气传输 , 大气相干长度 , 斜程测量

蠕变持久统一方程

张少波 , 傅惠民 , 张应福

材料工程 doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2000.12.003

建立了一种蠕变持久统一方程和热强参数统一方程,它不但将目前常用的拉森-米勒(L-M)方程、葛-唐吾(G-D)方程、曼森-索柯普(M-S)方程和曼森-哈弗特(M-H)方程统一表达为一个方程,而且还能很好地表征工程中许多用上述四种方程无法描述的材料蠕变断裂时间、应力和温度之间的关系.所以,与现行规范中推荐的这四种蠕变持久方程相比,统一方程具有对试验数据的拟合精度高、适用性强等优点.

关键词: 蠕变 , 持久强度 , 持久方程

纵流壳程换热器壳程近壁区流场和温度场数值研究

古新 , 董其伍 , 王珂

工程热物理学报

对新型纵流壳程换热器壳程近壁局部区域的流场和温度场进行了数值模拟研究,总结了换热器横截面内各换热管壁面对流传热系数与换热管距壳体轴心距离的关系,分析了近壁区域非规则流道内流体对流传热系数较壳体中心主流区内规则流道大的原因,为换热器壳程内关键局部区域流体流动和传热状况的改善以及进一步的结构优化提供了直观依据.提出的纵流壳程换热器周期性全截面计算模型,为发现和解决换热器中与局部位置流体流动和传热细节相关的深层次问题提供了良好的辅助手段.

关键词: 纵流壳程换热器 , 流场 , 温度场 , 局部特性 , 数值模拟.