韦岳长
,
刘坚
,
赵震
,
姜桂元
,
段爱军
,
何洪
,
王新平
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90926
采用微孔扩散-共沉淀法制备了不同Ce/Zr摩尔比的Ce_(1-x)Zr_xO_2(x=0,0.2,0.4,0.5)固溶体,并以此为载体用超声波助分散等体积浸渍法制备了Co_(0.2)/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂,考察了催化剂中Ce/Zr比对其催化柴油车尾气碳烟颗粒物燃烧反应性能的影响.结果表明,在催化剂与碳烟颗粒松散接触条件下,Co_(0.2)/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂催化碳烟颗粒物燃烧的活性非常高.其中Co_(0.2)/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂活性最高,T_(10),T_(50),T_(90)S~m_(Co2)分别为316℃,385℃,413℃和99.9%.这与目前文献报道的松散接触条件下活性最高的担载Pt催化剂相近.应用X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、紫外-可见漫反射和傅里叶变换红外光谱技术对Ce_(1-x)Zr_xO_2固溶体及Co_(0.2)/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂进行了表征.结果表明,Ce_(1-x)Zr_xO_2固溶体由纳米级小颗粒组成(平均粒径在10nm左右).适量的Ce/Zr比有利于改善立方尖晶石型Co_3O_4在Ce1-xZr_xO_2固溶体表面的分散,从而提高催化剂活性.程序升温还原结果表明,Co_(0.2)/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂具有最优的低温还原特性,与它具有最高的催化活性相一致.
关键词:
铈
,
锆
,
固溶体
,
碳烟燃烧
,
钴氧化物
,
微孔扩散-共沉淀法
张建明
,
王新平
,
谢鹏
,
李铭芝
,
张今令
,
杨越
,
刘中民
催化学报
采用联合脱铝法制备了一系列高硅铝比Y型沸石FSY,并对其加La老化的LaFSY催化裂化性能进行了研究. 结果表明, (NH4)2SiF6处理和水热处理两个步骤联合可有效调节FSY沸石的酸密度,所得LaFSY沸石具有适量强酸位和较少弱酸位,在保持高微反活性的同时有效地降低了重油结焦率. 以大庆常压渣油为裂化原料,与另一种广泛使用的工业催化剂相比,该LaFSY沸石为活性组分的微球催化剂可使轻质产品收率由85.4%提高到88.9%, 而结焦率由9.0%下降到7.5%.
关键词:
渣油
,
催化裂化
,
超稳Y沸石
,
结焦率
,
硅铝比
柴松海
,
王新平
,
汪颖军
,
蔡天锡
催化学报
采用SEM,XRD,EDS及N2吸附-脱附方法研究了骨架型MoOx-SiO2催化剂和负载型MoOx/SiO2催化剂的物理化学结构,并在常压固定床流动反应器上考察了两种催化剂对正庚烷异构化反应的催化性能. 结果表明,在MoOx-SiO2催化剂中,44.6%的SiO2即可起到很好的骨架支撑作用; MoOx晶相以足够大的空间区域聚集包裹在SiO2骨架中,形成类似MoOx催化剂的独特的中孔结构. 与MoOx催化剂相比,MoOx-SiO2催化剂显著提高了机械强度,并维持了MoOx催化剂较高的活性和选择性. 由于钼物种和载体之间的相互作用,负载型MoOx/SiO2催化剂表现出较低的比活性. 脉冲注入H2S实验结果表明,MoOx-SiO2催化剂具有较好的抗硫性能.
关键词:
正庚烷
,
异构化
,
氧化钼
,
二氧化硅
,
骨架
,
中孔
刘尧飞
,
王新平
,
田福平
,
贾翠英
催化学报
用柠檬酸盐法合成了第一系列过渡金属(Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu和Zn)及Mg的钼酸盐催化剂,研究了它们对正丁烷氧化脱氢反应的催化作用. 结果表明,这些钼酸盐催化剂的催化性能受阳离子的影响较大. CoMoO4催化剂具有最高的催化活性和较高的选择性,其催化性能与文献报道的对正丁烷氧化脱氢反应催化性能最好的ZrP2O7和Mg3V2O8催化剂大致相当; MgMoO4催化剂虽然选择性较高,但活性较低; Cr2(MoO4)3上基本没有C4烯烃生成; 其它钼酸盐催化剂对正丁烷氧化脱氢反应的催化活性和对烯烃的选择性都较低. XRD,NH3-TPD和H2-TPR的研究结果表明,催化剂为单一的钼酸盐晶相,催化剂的性能由其氧化还原性决定而与其表面酸量没有直接关系. 通过对产物分布的分析,提出了正丁烷在CoMoO4催化剂上的氧化脱氢反应途径. 在558 ℃,正丁烷发生氧化脱氢生成正丁烯和丁二烯以及氧化燃烧生成CO2三个平行竞争反应的竞争分率分别约为75%,10%和15%. 在正丁烷转化率较高的条件下,产物中的CO2主要来自C4烯烃的再氧化反应,而CO则完全来自C4烯烃的再氧化.
关键词:
柠檬酸盐法
,
金属钼酸盐
,
正丁烷
,
氧化脱氢
,
丁烯
石雷
,
孙军明
,
任世斌
,
蔡天锡
,
王新平
催化学报
采用等体积浸渍法制备了Cu/SiO2催化剂,并将其用于一步法合成吲哚反应. 结果表明,当Cu/SiO2催化剂中铜负载量为0.68 mmol/g,焙烧温度为600 ℃,并且在150 ℃下经50%H2-50%N2混合气还原后,其催化性能最佳,吲哚收率可高达88%; 当Cu/SiO2催化剂中金属铜的晶体达到一定结晶度时,其选择性很高,铜晶体的结晶度过高或过低都会导致副产物增多,吲哚选择性降低.
关键词:
铜
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
苯胺
,
乙二醇
,
吲哚
石雷
,
周晓霜
,
蔡天锡
,
王新平
催化学报
用简单浸渍法制备了Ag/SiO2催化剂. 该催化剂对苯胺和乙二醇一步合成吲哚表现出很高的催化活性,但同时存在明显的失活. TG,XRD和TEM表征结果表明,催化剂失活的主要原因是反应过程中催化剂表面的积碳和银粒子的烧结. 向反应体系中通入氢和水蒸气能够减少催化剂表面的积碳; 向催化剂体系加入ZnO助剂能较大程度地提高银的分散度,并能有效抑制反应过程中银粒子的烧结.
关键词:
苯胺
,
乙二醇
,
吲哚
,
银
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
失活
,
积碳
邢娜
,
王新平
,
于青
,
郭新闻
催化学报
在常压下研究了多种分子筛上NO和NO2的吸附和脱附情况. 结果表明,有O2存在时, O2与NO生成的NO2可与NO共吸附在分子筛上,显著促进了NO在分子筛特别是Na型分子筛上的吸附. 在所研究的ZSM-5, 13X, SAPO, Y, β和A分子筛中, Hβ分子筛在无氧条件下对NO的吸附能力最强;13X分子筛在有氧条件下对NOx的吸附能力最强,且对NOx的吸附性能具有很好的重复性.
关键词:
一氧化氮
,
二氧化氮
,
吸附
,
脱附
,
分子筛
李新燕
,
张肖肖
,
徐永贞
,
柳叶
,
王新平
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60197-2
研究了Pt/MgO, Pt/γ-Al2O3, Pt/ZrO2和Pt/HZSM-5催化剂上H2选择催化还原消除NOx(H2-SCR)反应。结果发现, H2-SCR活性和N2生成选择性受催化剂中Pt的金属性以及载体的氮氧化物吸附能力影响很大。 HZSM-5的表面酸性使载体对NOx吸附能力较小,使担载Pt以较高的金属性存在,从而导致Pt/HZSM-5催化剂的高活性和高选择性。相反, Pt/MgO和Pt/γ-Al2O3催化剂较差的活性和选择性可归因于其载体的碱性表面、催化剂中Pt较低的金属性以及载体对氮氧化物较大的吸附能力。结合反应的原位红外光谱结果可以认为,在Pt/载体界面处亚硝酸根/硝酸根物种被还原为N2或N2O,取决于该处参与反应的活性H与这些含氮物种的相对数目。
关键词:
氢气活化
,
氮氧化物吸附
,
选择性催化还原
,
氮气选择性
,
氢溢流
刘睿
,
王新平
,
贾翠英
,
施维
催化学报
采用4种方法制备了VMgO催化剂样品(w(V2O5)=30%,w(MgO)=70%),并将其用于正丁烷氧化脱氢气固相反应.结果表明,MgO经蒸馏水回流和焙烧处理后再用NH4VO3溶液浸渍所制得的VMgO,对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应具有更好的催化性能.这是由于用该法制备的VMgO催化剂中存在较多的Mg3V2O8物种.通过添加Ni对VMgO催化剂进行了改性.结果表明,适量添加Ni(n(Ni)/n(V)=0.3)有利于催化剂中Mg3V2O8的生成,而Ni以Ni3V2O8的形态存在.由此明显改善了VMgO催化剂对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯反应的催化性能.
关键词:
正丁烷
,
氧化脱氢
,
丁烯
,
丁二烯
,
氧化钒
,
氧化镁
,
复合氧化物
,
氧化镍
于青
,
王新平
,
陈静
,
贾翠英
催化学报
在有微量水存在下研究了乙炔在HZSM-5和NaZSM-5上的吸附和脱附. 在80 ℃下, NaZSM-5上乙炔的饱和吸附量约为HZSM-5上的5倍,但在200 ℃以上时吸附的乙炔只有少量可存留于NaZSM-5表面. 这与乙炔在HZSM-5上的较强吸附显著不同. 依据FT-IR对乙炔吸附态的测定,研究了乙炔在ZSM-5分子筛上的吸附机制及吸附态性质. 乙炔与HZSM-5中B酸中心上的水作用形成乙烯醇,后者在升温时变为碳正离子结合在分子筛的 Al - O- - Si 上构成强吸附物种. 在NaZSM-5上,乙炔只通过与Na+位上的水作用形成乙烯醇,后者与沸石孔道中的阳离子以静电结合构成弱吸附物种. 与HZSM-5的情况不同, NaZSM-5上的吸附物种在升温过程中被活化前即分解成乙炔脱附.
关键词:
乙炔
,
ZSM-5分子筛
,
吸附
,
机理
,
吸附态
