李闯
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张明明
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邸鑫
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殷东东
,
李文震
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梁长海
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62497-X
1,4-丁炔二醇(BYD)部分加氢生成1,4-丁烯二醇(BED),BED进一步加氢生成1,4-丁二醇(BDO).此外,BYD,BED和BDO还会发生脱水反应生成单醇类产物.工业上BYD加氢反应主要用于生产BDO.由于传统的单金属加氢催化剂很难控制反应的加氢程度,因此一般通过提高反应温度和压力使BYD尽量转化为完全加氢产物BDO,以减少部分加氢产物BED对最终产品收率的影响.部分加氢产物BED在精细化工领域也具有重要的应用,所以选择合适的催化剂和反应条件来提高部分加氢产物BED的选择性具有重要的理论意义和潜在应用价值.文献中常采用Zn、微生物等活性抑制剂来降低贵金属催化剂的加氢活性.这些方法往往比较复杂,所使用的添加剂不仅存在毒性和污染产物,还会增加成本.这些方法得到的催化材料虽然可以提高烯醇的选择性,但是仍需要严格控制反应条件才能得到较高收率的部分加氢产物.本文基于MOFs材料独特的结构和性质,探索了MOFs负载型贵金属催化剂在选择加氢反应中的催化性能.首先制备了一种羧酸根保护的Pt纳米溶胶,并以水为溶剂,增加2-甲基咪唑的加入量,实现了室温下ZIF-8晶体的快速生成.在室温合成ZIF-8的过程中加入羧酸根保护的Pt纳米溶胶,通过羧酸根与ZIF-8之间存在的化学吸附力,实现ZIF-8对Pt纳米粒子的包覆.羧酸根不仅可以稳定溶液中的纳米粒子,同时还起着“桥梁”的作用.羧酸根中的C=O基团与ZIF-8中的Zn原子或有机骨架之间弱的配位作用,增加了纳米粒子和ZIF-8之间的亲和力,实现了金属纳米粒子被ZIF-8包围.Pt纳米粒子的引入对ZIF-8的形成也没有影响,得到的Pt@ZIF-8材料拥有良好的晶体结构和高的比表面积.采用XRD、N2吸附和TEM等表征揭示了Pt@ZIF-8的结构特点,并研究了其在水相1,4-丁炔二醇加氢反应中的催化性能.结果显示,该材料不仅具有很高的活性,还具有突出的部分加氢选择性.在5次循环反应中,BYD转化率没有明显变化,说明催化剂在反应过程中活性没有降低.在多次反应之后,反应产物的分布也没有发生明显变化,1,4-丁烯二醇选择性在5次反应中都保持在94％以上.结构表征结果则显示,在4次循环使用之后,催化剂的结构已经遭到破坏;5次循环使用之后,催化剂的XRD谱图中ZIF-8的特征衍射峰完全消失.其余谱峰为ZnO特征衍射峰,说明由于反应温度较高,催化剂在多次反应之后其载体ZIF-8发生了分解.循环寿命实验说明,ZIF-8中Zn离子和含氮有机骨架的抑制作用是导致1,4-丁烯二醇高选择性的重要原因.ZIF-8的分解虽然会使孔道塌陷,但是结构中的Zn和含氮的有机骨架组成依然存在,仍然可以达到抑制烯醇进一步加氢的效果,并且Pt纳米溶胶主要存在于外表面,所以催化剂的活性和选择性没有发生明显变化.
关键词:
铂溶胶
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ZIF-8
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一步合成
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1,4-丁炔二醇
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选择加氢
叶俊
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姜炳卫
腐蚀学报（英文）
塑膜内衬管线修复叶俊姜炳卫(中原石油勘探局采油六厂山东东明274511)油田污水矿化度高,并含有CO2、H2S等腐蚀性介质,腐蚀性较强,给油田带来了严重的经济损失,影响了油田的正常生产.塑膜内衬修复管线是目前管线内防腐的一项新技术,造价低,施工工序简单.现就塑膜内衬施工中的若干环节谈点经验.管线内衬塑膜防腐施工主要有以下几个工序:通球、清洗、除锈、衬膜四个环节,每个环节对衬膜施工都是非常重要的.由于现场施工管线大部分?...
关键词:
钢铁研究学报
《钢铁研究学报》是由中国钢铁工业协会主管，中国钢研科技集团有限公司主办的冶金类学术期刊刊物（CN11—2133／TF；ISSN1001—0963），是中国冶金界很有影响力的学术性刊物之一。自1981年创刊以来，先后多次在全国和冶金科技期刊评比中获奖。连续多年人选中文核心期刊和中国科技论文统计源期刊，被国内许多著名检索刊物及数据库收录。现任主编为干勇院士，殷瑞钰院士为名誉主编。
关键词:
中国钢铁工业协会
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学报
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学术性刊物
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中文核心期刊
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科技期刊
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学术期刊
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论文统计
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中国科技
连铸
《钢铁研究学报》是由中国钢铁工业协会主管,中国钢研科技集团有限公司主办的冶金类学术期刊刊物（CN11-2133/TF;ISSN1001-0963）,是中国冶金界很有影响力的学术性刊物之一。自1981年创刊以来,先后多次在全国和冶金科技期刊评比中获奖。连续多年入选中文核心期刊和中国科技论文统计源期刊,被国内许多著名检索刊物及数据库收录。现任主编为干勇院士,殷瑞钰院士为名誉主编。
关键词:
中国钢铁工业协会
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学报
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学术性刊物
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中文核心期刊
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科技期刊
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学术期刊
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论文统计
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中国科技
钢铁
《钢铁研究学报》是由中国钢铁工业协会主管,中国钢研科技集团有限公司主办的冶金类学术期刊刊物（CN 11-2133/TF;ISSN 1001-0963）,是中国冶金界很有影响力的学术性刊物之一。自1981年创刊以来,先后多次在全国和冶金科技期刊评比中获奖。连续多年入选中文核心期刊和中国科技论文统计源期刊,被国内许多著名检索刊物及数据库收录。现任主编为干勇院士,殷瑞钰院士为名誉主编。《钢铁研究学报》现为月刊,大开,页码为页,期刊为自办发行。
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中国钢铁工业协会
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学报
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学术性刊物
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中文核心期刊
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学术期刊
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科技期刊
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论文统计
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中国科技
