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水热法合成可见响应的B掺杂TiO2及其光催化活性

于爱敏 , , 严晶晶 , 郑春明 , 章福祥 , 杨雅莉 , 关乃佳

催化学报

以硼酸和钛酸丁酯为原料,采用水热法一步合成了B掺杂的纳米TiO2. 采用X射线衍射、紫外-可见光谱、透射电镜以及X射线光电子能谱对所得样品进行了表征. 结果表明,该方法制备的B-TiO2具有明显的可见光吸收,并且少量B的掺杂不会对TiO2的晶型和粒径造成很大影响. 掺杂的B以 B - O - Ti 的形式存在,有利于可见活性的提高. 苯酚的光催化降解反应实验表明,水热法合成的B-TiO2在可见光下具有较好的光催化活性,反应 5 h 后苯酚降解率可达100%.

关键词: 二氧化钛 , , 掺杂 , 水热法 , 可见 , 苯酚 , 降解

军用汽车哑绿色面漆的研制

周荣华

电镀与涂饰

介绍了军用汽车哑绿色面漆及其稀释剂的配制,着重探讨了军用汽车哑绿色面漆的施工工艺,分析了热固性丙烯酸树脂、环氧树脂、氨基树脂和聚酯树脂,氨基比、消粉、分散剂、防沉剂和稀释剂对军用汽车哑绿色面漆性能的影响.结果表明,选用丁醚化三聚氰胺甲醛树脂作交联剂,氨基比为28.24:10.44时,面漆的综合性能最佳,满足技术指标要求.

关键词: 军用汽车漆 , , 绿色面漆 , , 氨基比

Ce-Beta分子筛的制备及其催化性能

唐波 , 戴卫理 , 孙晓明 , , 李兰冬 , 关乃佳 , MichaelHunger

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60277-1|

采用简单、易重现的两步后合成法成功制备了Ce-Beta分子筛。制备过程中, H-Beta分子筛首先经过脱铝处理得到Si-Beta分子筛,然后再以异丙醇铈为前驱体,通过干法浸渍的途径向Si-Beta分子筛引入Ce (IV)。利用XRD, FT-IR, UV-Vis和1H MAS NMR等对其结构进行了表征,结果表明, Ce(IV)物种以四配位的形式成功引入Beta分子筛的骨架, Ce原子进入分子筛骨架的机理通过DRIFT光谱得以证实。通过环氧化合物水合制备1,2-二醇反应对所制的Ce-Beta催化剂进行了催化性能评价。

关键词: Ce-Beta分子筛 , 后合成 , 脱铝 , 开环水合 , 环氧

Pd基催化剂上H_2快速选择催化还原NO_x

于青 , 孔凡晓 , 李兰冬 , , 关乃佳

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91211

首次研究了Pd基催化剂上氢快速选择催化还原NO_x反应(快速H_2-SCR反应).结果表明,Pd/Al_2O_3和Pd/SiO_2催化剂表现出极高的活性,在200℃以上时NO_x转化率可达100%;但Pd/MgO催化剂在整个考察温度范围均没有活性,这表明载体对催化剂快速H_2-SCR活性有决定性作用.与常规H_2-SCR反应相比,快速H_2-SCR反应明显提高了NO_x的消除效率.原位漫反射红外光谱结果表明,快速H_2-SCR反应活性的提高来源于加速生成的氨物种以及后续反应速率的加快.

关键词: 快速选择催化还原 , , , 一氧化氮 , 二氧化氮 ,

HZSM-5的氮化及其在乙苯与乙醇烷基化反应中的应用

关新新 , 李娜 , , 章福祥 , 陈继新 , 关乃佳

催化学报

高温下经氨气处理得到的氮化HZSM-5能够保持原有分子筛良好的晶体结构和较高的比表面积.吡啶吸附红外光谱测试结果表明,氮化后的分子筛表面酸性有一定的改变.将此分子筛应用于乙苯烷基化反应中,发现对二乙苯的选择性有明显的提高,同时能够保持稳定的反应活性.

关键词: ZSM-5分子筛 , 氮化 , 改性 , 乙苯 , 烷基化 , 对二乙苯

ZSM-5分子筛氮化的密度泛函理论研究

, 杨雅莉 , 王贵昌 , 章福祥 , 关乃佳

催化学报

利用量子化学中的密度泛函理论,基于ZSM-5分子筛的8T簇模型,在Gaussian 98程序中采用B3LYP方法和 6-311G(d,p) 基组计算了ZSM-5分子筛中氮的最佳取代位置.计算结果表明,分子筛骨架中氧原子被氮原子取代的最佳位置为O11 和O21 位.由于位于B酸位上的O11 原子是氮原子的最佳取代位置之一,所以氮化可以减弱分子筛表面的B酸强度.

关键词: 密度泛函理论 , ZSM-5分子筛 , 氮化 , 取代

Pt/SAPO-34在低温H2选择催化还原NO反应中的催化活性

, 刘运霞 , 章福祥 , , 吕宝成 , 关乃佳

催化学报

考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60~260 ℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响. 结果表明, 0.5%Pt/SAP O-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5, 其在高空速(80 000 h-1)时的最高NO转化率可达78.8%, N2选择性为75.2%, 而在空速降低到 10 0 00 h-1 时,其NO转化率可达到100%. 通过原外漫反射红外光谱初步研究了H 2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是- NO-3.

关键词: , SAPO-34分子筛 , 负载型催化剂 , 氢气 , 选择催化还原 , 一氧化氮 , 贫燃 , 低温

五氧化二钽纳米柱的水热合成和光催化性能

李菊霞 , 戴卫理 , 闫俊青 , , 李兰冬 , 关乃佳#

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60215-1

以聚乙烯醇(PEG)为结构导向剂,利用水热法合成了形貌可控的Ta2O5纳米柱.采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、漫反射紫外-可见光谱和光致发光光谱对所制备样品进行了表征.考察了结晶时间和Ta2O5/Sr(OH)2摩尔比等合成参数对样品形貌的影响,并在此基础上对Ta2O5纳米粒可能的生长机理进行了推测.结果表明,在PEG和Sr(OH)2存在条件下可以合成形貌可控的Ta2O5纳米柱.研究了紫外光下Ta2O5纳米柱降解罗丹明B的光催化性能,发现Ta2O5的形貌对光催化性能有很大影响, Ta2O5纳米柱的光催化性能与其长度和直径比成线性关系.催化降解反应的表观速率常数最高可达0.156 min–1,且经多次循环使用后,样品仍然保持较高的催化性能.

关键词: 五氧化二钽 , 纳米结构 , 晶体生长 , 光催化性质 , 各向异性生长

环己烷氧化反应:有机小分子的催化作用

张义成 , 戴卫理 , , 关乃佳 , 李兰冬

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60024-3

考察了酮、醛、酯、醇与胺等几类有机小分子在环己烷氧化反应中的催化作用。结果表明,有机小分子催化剂的活性与其极性的强弱、与环己烷形成氢键的强弱、α氢的活性及清除自由基的能力有关。因此,对于环己烷氧化反应,溶剂很可能存在催化作用。三丙胺在环己烷氧化反应中表现出较高的催化活性,具有进一步开发应用的前景。

关键词: 环己烷氧化 , 有机小分子催化 , 极化作用 , 氢键 , 自由基清除

高氮含量MCM-41的制备及其对Knoevenagal缩合反应的催化性能

蒋绍亮 , 宋英俊 , 章福祥 , , 关乃佳

催化学报

采用二次合成法制备了含氮MCM-41分子筛,系统考察了氨气流速、氮化温度和氮化时间等因素对分子筛氮含量的影响,并通过X射线衍射、 N2吸附、透射电镜、 X射线光电子能谱和 29Si MAS NMR等方法探测了氮化后分子筛的物理化学特性. 结果表明,氨气流速和氮化温度是影响分子筛氮含量的主要因素. 氨气流速为400 ml/min时, 950 ℃下经12 h氮化后的MCM-41分子筛氮含量(质量分数)可达26.0%, 并较好地保持了原有分子筛的骨架结构. 由于氮化温度相对较低,对分子筛的结构破坏较小,而氮含量高、氮化后的MCM-41分子筛对Knoevenagal缩合反应具有很高的碱催化活性.

关键词: MCM-41分子筛 , 氮化 , 碱催化 , Knoevenagal缩合

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