王丽霞
,
徐庶亮
,
楚文玲
,
杨维慎
催化学报
研究了负载Ru,Rh和Pd的WO_3-ZrO_2催化刺在乙烯直接氧化制乙酸反应中的催化性能.结果显示.负载的贵金属对催化剂的催化性能有非常重要的影响.Rh/WO_3-ZrO_2催化剂具有最高的乙烯转化率,而Ru/WO_3-ZrO_2催化剂对反应几乎没有活性.H2化学吸附结果显示,高的催化性能来源于高的金属分散度.Pd/WO_3-ZrO_2催化剂显示了最高的乙酸选择性(75%),而其它两个催化剂的乙酸选择性都非常低(～10%).程序升温氧化和程序升温还原结果显示,贵金属-O键的键强对产物的选择性具有重要的影响.弱的贵金属-O键可以通过将氧插入到乙烯和/或乙醛中而有利于乙酸的生成,而强的贵金属-O键会导致乙烯完全氧化为CO_x.
关键词:
乙烯
,
氧化
,
乙酸
,
氧化钨
,
氧化锆
,
钯
,
钌
,
铑
王丽霞
,
徐庶亮
,
楚文玲
,
杨维慎
催化学报
利用浸渍法制备了一系列具有不同W/Zr比和不同WO3-ZrO2焙烧温度的1%pd/WO3-ZrO2催化剂.通过X射线衍射、N2吸附、氨程序升温吸附、吡啶吸附红外光谱和程序升温还原方法表征了催化剂的晶体结构、表面状态以及酸性.结果表明,制备条件对W和Pd的表面状态具有很人的影响.随着W/Zr比的增加和焙烧温度的提高,催化剂表而的WOx经历了从聚钨酸物种到聚钨酸/WO3晶体共存再到WO3品体颗粒的转化.W/Zr比为0.2且焙烧湍度为1073K的催化剂具有最多的聚钨酸物种,而该催化剂具有最好的活性.因此,聚钨酸物种的最决定了催化剂的活性.Pd的分散状态只依赖于WO3-ZrO2的焙烧温度.Pd物种分散性好,则乙酸选择性高,而分散性差的人颗粒Pd会导致乙烯的燃烧反应.
关键词:
氧化钨
,
氧化锆
,
钯
,
乙烯氧化
,
乙酸
邓忠华
,
王红心
,
楚文玲
,
杨维慎
催化学报
系统地研究了还原剂(氯化铵)添加到丙烷选择氧化合成丙烯酸催化剂Mo-V-Te-Nb-O混合氧化物中对催化剂性能的影响.实验结果表明,在制备过程中还原剂的存在明显地影响了所得催化剂晶格氧的活动性,而晶格氧的活动性对Mo-V-Te-Nb-O混合氧化物的催化活性有重要的影响.进一步的研究表明,添加还原剂引起了催化剂形貌和相组成的变化,这些对于丙烯酸的形成有着重要作用.具有较多M1相含量的催化剂在低温(<653 K)时表现出了高丙烯酸选择性,而具有较多M2相含量的催化剂则在高温(>653 K)时更有利于丙烯酸的生成.
关键词:
Mo-V-Te-Nb混合氧化物催化剂
,
丙烷
,
选择氧化
,
丙烯酸
,
还原剂
徐庶亮
,
王丽霞
,
楚文玲
,
杨维慎
催化学报
采用二三种不同孔结构的Si0_2制备了Pd-SiW_(12)/SiO_2催化剂,通过x射线衍射、N_2物理吸附、吡啶吸附红外光谱以及H2脉冲化学吸附对催化剂进行了表征,并考察了Pd-SiW_(12)/SiO_2催化剂上乙烯直接氧化制乙酸反应性能.结果表明,以孔径较大的粗孔硅胶为载体制备的Pd-SiW_(12)/SiO_2催化剂显示出最高的催化活性,乙酸收率为145.2g/(L·h).这是由于Pd在粗孔硅胶载体表面良好的分散使其具有较高的催化活性.
关键词:
钯
,
硅钨酸
,
硅胶
,
乙烯
,
氧化
,
乙酸
鲁辉
,
佟建华
,
楚文玲
,
杨维慎
,
林励吾
催化学报
考察了加压(0.2～1.0 MPa)条件下BaNj0.3Al11.7O19-δ催化剂对甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的催化性能,并且与LiLaNiOx/γ-Al2O3的POM催化性能进行了比较.BaNi0.3Al11.7O19-δ催化剂具有良好的POM催化性能,在850℃和1.0 MPa下,可得到75%的甲烷转化率和85%的CO选择性.在60 h的连续实验中,催化剂活性及选择性基本保持不变,显示出较高的催化稳定性.用XRD,XPS和TG/DTA表征手段研究了反应前后催化剂的晶体结构、表面性质以及积碳行为,结果表明该催化剂具有较强的抗Ni流失和抗积碳能力BaNi0.3Al11.7O19-δ的六铝酸盐结构中Ni离子和相邻原子之间的相互作用使其具有较高的热稳定性及结构稳定性,从而显示出良好的POM催化活性和稳定性.
关键词:
甲烷
,
部分氧化
,
合成气
,
六铝酸盐
,
稳定性
王红心
,
邓忠华
,
楚文玲
,
杨维慎
催化学报
研究了不同焙烧方式和两段焙烧方式中不同焙烧温度对MoV0.3Te0.23Nb0.12Ox催化剂的结构及其在丙烷选择氧化制丙烯酸反应中催化性能的影响.结果表明,两段式焙烧方法促进了活性相M1相的生成和体相内较活泼晶格氧的产生,从而使催化剂性能显著提高.进一步的实验证明,两段式焙烧时两个不同阶段的焙烧温度对催化剂的结构和催化性能有重要影响.X射线衍射和程序升温还原等表征发现,催化剂的物相组成是一个对催化性能提高的尤为关键的因素,而较活泼品格氧的产生对催化剂的活性也有重要影响.
关键词:
丙烷
,
选择氧化
,
丙烯酸
,
钼
,
钒
,
碲
,
铌
,
焙烧
计宝峰
,
汪纪波
,
楚文玲
,
朱雪峰
,
杨维慎
,
林励吾
催化学报
采用固体电解质电动势测量法原位监测Mg2V2O7催化剂的表面氧活度在丙烷氧化脱氧反应中的周期性振荡现象.直观地揭示了丙烷选择氧化反应中Mg2V2O7催化剂的先还原后氧化的过程.结果表明,丙烷选择氧化的控制步骤为丙烷在催化剂上的吸附和活化过程,且丙烷和氧气在催化剂上的吸附位不同,二者不存在竞争吸附.
关键词:
丙烷
,
丙烯
,
钒镁氧催化剂
,
氧活度
,
固体电解质电动势测量法
孙淑敏
,
楚文玲
,
杨惟慎
催化学报
采用柠檬酸络合燃烧法制备了一系列铝铈复合氧化物(铝掺杂的氧化铈),并通过程序升温氧化反应在紧密接触的模式下研究了其催化氧化碳烟的活性.结果表明,氧化铝和氧化铈之间存在强烈的相互作用,部分铝可以进入氧化铈晶格形成铝铈固溶体,大部分铝以γ-Al2O3形式存在.与纯氧化铈相比,铝铈复合氧化物具有较好的催化燃烧活性.这是由于γ-Al2O3能作为"扩散阻碍"阻止氧化铈粒子之间的接触而增强其热稳定.晶格氧的活动性决定了铝铈复合氧化物的催化活性,当铝与铈的摩尔比为1:30时,复合氧化物的催化活性最高.
关键词:
氧化铈
,
氧化铝
,
热稳定性
,
扩散阻碍
,
碳烟燃烧
徐庶亮
,
楚文玲
,
杨维慎
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60123-4
采用不同负载顺序或制备过程制备了Pd-SiW12/SiO2催化剂,考察了它们在乙烯直接氧化制乙酸反应中的催化性能.结果表明,Pd和SiW12的负载顺序与Pd负载后的处理条件对Pd-SiW12/SiO2催化剂上Pd的分散度影响较大,但对催化剂表面B酸量影响不大,而Pd分散度较高时,相应催化剂活性较高.将Pd和SiW12同时负载于SiO2上时,催化剂表现出较高的催化乙烯直接氧化制乙酸反应活性.
关键词:
制备过程
,
钯
,
硅钨酸
,
二氧化硅
,
乙烯氧化
,
乙酸
