佘育生
,
孙伟华
,
詹瑛瑛
,
林性贻
,
郑起
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10228
采用溶胶一凝胶法制各了新型CuxMnyOz:复合氧化物,并利用沉积-沉淀法制各了1%Au/CuxMnyOz:系列催化剂样品,在富H2条件下评价了该催化剂在CO选择性氧化反应和水煤气变换(WGS)反应中的催化性能,结果发现,极少量Au的负载使得CuxMnyOz复合氧化物不仅具有良好的CO氧化活性和选择性,而且在WGS反应中也表现出较高的催化性能,运用N2物理吸附、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、X射线荧光分析、透射电镜和H2程序升温还原等技术对催化剂的物化性质进行表征后发现,CuxMnyOz复合氧化物主要是以类尖晶石相的Cu1.5Mn1.5O4形式存在,其含量与催化剂样品的活性呈对应关系:负载的Au物种大部分是以金属态Au0粒子形式分散在复合氧化物上,并与其中Cu1.5Mn1.5O4形成良好的协同效应,从而提高了催化剂的还原能力.
关键词:
铜
,
锰
,
复合氧化物
,
金
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
选择性氧化
,
水煤气变换
陈葳
,
肖益鸿
,
詹瑛瑛
,
蔡国辉
,
林性贻
,
魏可镁
,
郑起
催化学报
分别在Triton X-100/正己醇/环己烷/水和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/正己醇/水的W/O型微乳液体系中合成了Au/Fe2O3催化剂,考察了主要制备参数对催化剂水煤气变换活性的影响. 结果表明,催化剂的焙烧温度、水与表面活性剂的质量比(rw)、表面活性剂浓度(W)、表面活性剂种类及催化剂活性组分金的负载量均对催化剂活性有显著的影响. 催化剂的最佳焙烧温度为250 ℃,催化活性随着rw和W的增加而降低,由Triton X-100制得的催化剂的活性高于由CTAB制得的催化剂. 当金负载量为3%,水煤气变换反应温度为200 ℃时,CO的转化率可达99.5%.
关键词:
微乳
,
金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
水煤气变换
,
制备参数
陈葳
,
肖益鸿
,
詹瑛瑛
,
蔡国辉
,
林性贻
,
魏可镁
,
郑起
催化学报
采用XRD,BET,H2-TPR,TEM和XPS等方法对微乳法制备的Au/Fe2O3催化剂进行了表征,研究了不同制备方法对催化剂结构及性能的影响. 结果表明,在辛烷基酚基聚氧乙烯醚(10)(Triton X-100)体系中,Au/Fe2O3催化剂在低温区的活性物种为单质金和氧化态金,在高温区的活性物种中可能含有Au-FeOx固溶体. 金粒径小于10 nm,且高度分散于载体表面. 氧化态金的含量及金的粒径和分散度是影响Au/Fe2O3催化水煤气变换反应活性的主要因素. Au/Fe2O3催化剂中Au-FeOx固溶体的缺陷数目越多,则其高温催化活性越高.
关键词:
微乳
,
金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
水煤气变换反应
,
固溶体
杨申永
,
詹瑛瑛
,
陈崇启
,
曹彦宁
,
林性贻
,
郑起
催化学报
采用沉积沉淀法制备了一系列Au/CeO2-RE2O3(RE=Nd,Eu,Sm,Y)和不同Y2O3添加量的Au/CeO2-Y2O3水煤气变换(WGS)反应催化剂,通过N2吸附-脱附、X射线粉末衍射、H2程序升温还原和Raman光谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Y2O3的引入能有效提高Au/CeO2体系WGS反应的活性和稳定性,其中Ce/Y摩尔比为35时催化剂活性和稳定性最高.这是由于该添加量的Y2O3能最大程度提高Au/CeO2催化剂的结构稳定性,形成较高表面氧缺陷,有效增强Au与载体间相互作用.
关键词:
稀土氧化物
,
氧化钇
,
金
,
氧化铈
,
负载型催化剂
,
水煤气变换反应
,
稳定性
张燕杰
,
詹瑛瑛
,
曹彦宁
,
陈崇启
,
林性贻
,
郑起
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60327-6
采用一种简便的水热法合成了一系列ZrO2,并采用沉积-沉淀法制得相应1.0％ Au/ZrO2催化剂,在模拟甲醇重整气气氛下评价了它们的低温水煤气变换(WGS)反应催化性能.结果发现,于150℃水热合成的ZrO2负载的Au催化剂活性最佳,240℃反应时CO转化率达87％,明显高于相同反应条件下Au负载量较高的Au/Fe2O3,Au/CeO2及Au/CeZrO4催化剂.采用X射线衍射、原子吸收光谱、N2物理吸脱附及扫描电子显微镜等手段对样品进行了表征.结果表明,Au/ZrO2催化剂的总孔体积及平均孔径越大、圆形片状形貌越规整,其低温WGS催化活性就越高.
关键词:
水热法
,
水热合成温度
,
金
,
二氧化锆
,
负载型催化剂
,
水煤气变换反应
华金铭
,
郑起
,
林性贻
,
魏可镁
催化学报
采用共沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,并系统地考察了制备参数对其催化WGS性能的影响. 通过BET,XRD,XRF,H2-TPR和HRTEM等表征手段,初步考察了Au/Fe2O3催化剂具有高催化活性的原因. 结果表明,金负载量、沉淀剂种类、沉淀方式、沉淀pH值、焙烧气氛和焙烧温度对Au/Fe2O3催化剂的催化性能均具有较大的影响. Au/Fe2O3催化剂的低温高活性是纳米Au与Fe3O4协同作用的结果; Au/Fe2O3催化剂的高温活性是由于活性相Fe3O4起主要作用的结果. 纳米Au粒子的烧结会降低其催化活性.
关键词:
金
,
氧化铁
,
负载型催化剂
,
水煤气变换反应
,
制备参数
李锦卫
,
詹瑛瑛
,
张凤利
,
林性贻
,
郑起
催化学报
采用共沉淀法、沉积-沉淀法和改性沉积-沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,运用N2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电镜等技术对其进行了表征,考察了制备方法对Au/Fe2O3催化剂水煤气变换反应催化活性的影响.结果表明,改性沉积-沉淀法制备的催化剂具有最好的催化活性,150 ℃时CO转化率达82.3%.该催化剂比表面积较大,金粒子尺寸(3～5 nm)较小且分布均匀.载体氧化铁以无定形态和结晶态共存,金与载体间存在较强的相互作用,这对催化剂活性的提高起着重要作用.
关键词:
改性沉积-沉淀法
,
氧化铁
,
负载型金催化剂
,
水煤气变换反应
阮春晓
,
陈崇启
,
张燕杰
,
林性贻
,
詹瑛瑛
,
郑起
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11117
以水热法制得的纯单斜相ZrO2为载体,采用沉积沉淀法制备了一系列具有良好水煤气变换反应活性的Cu/ZrO2催化剂.并通过X射线粉末衍射、N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线荧光元素分析、高分辨透射电镜和扫描电镜等手段考察了制备参数对Cu/ZrO2催化剂结构的影响,探讨了其结构与性能的关系.结果表明,CuO负载量、沉淀温度、沉淀剂种类和焙烧温度均在一定程度上影响了催化剂活性组分的晶粒大小、分散状态、织构性质及载体与活性组分间的相互作用,从而影响催化剂活性.催化剂制备的适宜条件为:CuO负载量25％,沉淀温度65 ℃,KOH为沉淀剂,在H2气氛300℃焙烧2h.
关键词:
铜
,
氧化锆
,
水热法
,
水煤气变换
,
制备参数
华金铭
,
蔡英灵
,
林性贻
,
郑起
,
魏可镁
催化学报
采用改进的原位合成法(原位-浸涂法)在蜂窝状堇青石载体表面制备了多孔氧化铝涂层. 着重研究了制备条件对涂层负载、晶相及其孔结构性质的影响,并与其他方法制备的涂层进行了比较. 结果表明,采用多次原位合成法制备能提高氧化铝涂层的牢固度,但每次负载量偏低; 原位-浸涂法适宜的制备参数为: 水解温度83 ℃,水/异丙醇铝摩尔比60,pH值3.5～4.0,焙烧温度500 ℃. 原位-浸涂法有利于制备Al2O3涂层,具有较好的牢固度,而且涂层的孔径分布窄,具有较大的比表面积、比孔体积和平均孔径.
关键词:
原位合成法
,
氧化铝
,
涂层
,
孔结构
,
蜂窝结构
,
堇青石
,
载体
郑云弟
,
林性贻
,
郑起
,
詹瑛瑛
,
李达林
,
魏可镁
中国稀土学报
采用共沉淀法制备了系列Cu/CeO2-ZrO2水煤气变换(WGS)催化剂. 用N2物理吸附、 XRD和H2-TPR手段研究了ZrO2组分对催化剂的织构、物相、还原性能、热稳定性以及WGS反应活性的影响. 结果表明, 添加ZrO2组分均提高了催化剂的比表面积, 且随ZrO2含量的增加, 孔径逐渐向小孔集中, 即大孔数量减少, 小孔数量增加, 最可几孔径移至1.9 nm左右, 并逐渐增强. ZrO2的加入能有效地抑制CeO2晶粒的长大, 同时适量的ZrO2可使铜铈基催化剂在WGS反应过程中保持较高的Cu分散度, 从而使其具有较高的活性和稳定性. 当催化剂中ZrO2含量为10%, 反应温度为200 ℃时, WGS反应中CO的转化率达到73.7%.
关键词:
水煤气变换
,
Cu/CeO2-ZrO2催化剂
,
稀土
