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碳催化剂用于异丁烷直接脱氢制异丁烯

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60914-7

异丁烯用途广泛,被认为是除乙烯和丙烯外最重要的基础化工原料.异丁烯的来源主要是石油裂化过程中产生的碳四馏分,但随着对其需求量的逐年增加,分离法已逐渐无法满足,因此异丁烷直接脱氢工艺逐渐受到工业界和学术界的重视.铬系和铂系催化剂是两类传统工业催化体系,但铬对环境污染严重,铂作为贵金属成本较高,而且现有工艺大多存在催化剂稳定性较差需要反复再生的问题.近年来碳材料用于烷烃氧化脱氢反应的研究较多,并表现出较高的活性和稳定性,甚至有研究组提出金属催化剂在反应中快速生成的活性积碳(active coke)可能是真正的催化活性中心.但氧化脱氢反应不同于直接脱氢,需在反应中加入氧气,这在实际生产中会带来一系列问题：考虑到烷烃的爆炸极限,实际应用时反应气必须稀释,这不利于产物的收集；而且氧气会导致反应物过度氧化产生CO和CO2等副产物,也限制了氧化脱氢工艺在工业上的应用和发展.
　　我们研究组将椰壳碳、煤质碳和碳纳米管等碳材料作为催化剂用于催化异丁烷直接脱氢反应,发现碳催化剂表现出较高的催化活性：在625 oC,椰壳碳上异丁烷转化率和异丁烯选择性分别为70%和78%,连续反应3d后仍能维持34%的转化率,且选择性基本不变.与铬基催化剂相比,碳催化剂在稳定性方面表现出更大优势.我们进一步采用N2吸脱附、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)等手段对反应前后的碳催化剂进行了详细表征. N2吸脱附结果表明,椰壳碳比表面积高达1190.2 m2/g,这可能是其具有较高催化活性的原因；而结合催化剂活性数据,对比反应前后椰壳碳催化剂比表面积和异丁烷转化率可知,两者呈现近乎线性的相关性,进一步证实比表面积大小对碳催化剂催化活性有重要影响. XPS谱图证明椰壳碳在反应前表面除了有少量硅(0.73%)外,不存在金属氧化物等杂质,证实碳材料无需负载氧化物等即可表现出较高的催化活性；反应后沉积的积碳附着在催化剂表面,使硅含量降低至0.47%；催化剂中氧含量也由4.43%降低至3.78%,同时有碳酸盐生成. FTIR谱图进一步证实反应前的椰壳碳表面有丰富的有机官能团,但反应开始后有机官能团很快消失,而催化剂仍保持较高的催化活性,因此有机官能团并非碳催化剂催化活性高的必要因素,这与文献中已报道的结果不同. FE-SEM照片中观察到反应后椰壳碳催化剂表面形成积碳,随着反应时间延长积碳明显增多,这与XPS结果一致.
　　碳材料具有来源广泛、绿色环保等显著优势,可作为一种新的催化体系应用于异丁烷直接脱氢反应,无需负载其他物质或添加氧化性气体即可表现出良好的催化活性和稳定性,其比表面积对催化活性有重要影响,反应中产生的积碳导致催化剂比表面积下降进而降低其催化活性,而有机官能团的存在对催化活性影响不大.

关键词: 碳 , 直接脱氢 , 异丁烷 , 异丁烯 , 多相催化

用杨立铭方法估算大于126的幻数

李先卉 , 周治宁 , 钟毓澍 , 杨泽森

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2000.01.009

采用Woods-Saxon形成的密度函数，按照杨立铭方法以及稍微修改的方法进行估算都得出，紧接126的幻数应该接近于184．

关键词: 超重核幻数 , 杨立铭方法 , Thomas-Fermi近似

历代洪州窑古瓷的元素组成特征的中子活化分析研究

冯向前 , 冯松林 , 张文江 , 樊昌生 , 权奎山

原子核物理评论 doi:10.3969/j.issn.1007-4627.2005.01.043

对江西洪州窑从东汉晚期至晚唐五代8期400个瓷胎样品进行了中子活化分析, 分析结果显示碱金属元素Na和Rb、碱土金属元素Ba及Fe等作为胎的助熔剂元素随年代的变化趋势相似, 都呈现出两头高中间低的U字形变化规律, 其中Fe作为呈色元素, 其含量的高低与瓷胎颜色的深浅是一致的.分析结果还揭示洪州窑的发展与衰落以及窑址的不断变迁可能都与制瓷原料的发现与消耗有关.对分析数据进行主成分分析, 可以将不同时期烧制的瓷胎样品大致分为5组: (1)东汉晚期东吴时期; (2)两晋和南朝时期; (3)隋代; (4)初唐和盛唐时期; (5)晚唐五代时期.

关键词: 核分析技术 , 洪州窑古瓷 , 元素特征

甘肃杨坪金矿床控矿特征及找矿方向

张银斗

黄金

杨坪金矿床赋存于下古生界丹凤群大草坝组变火山—沉积建造中,金矿化严格受层间挤压破碎(片理化)带控制,赋矿岩性为蚀变的二云石英片岩、绢云母石英片岩、绿泥石英片岩等变质岩及黄铁矿化石英脉,金矿化受变质、构造及次生氧化三重作用控制.对杨坪金矿床的地质特征及控矿特征进行了系统的研究,总结了找矿标志,并指出了找矿方向.

关键词: 地质特征 , 控矿特征 , 找矿标志 , 找矿方向 , 杨坪金矿床

杨砦峪金矿床地质特征及深部成矿远景评价

张庆超

黄金 doi:10.3969/j.issn.1001-1277.2004.10.006

杨砦峪金矿床为河南灵宝小秦岭地区一重要大型石英脉型金矿床,矿床空间产出受太华群变质地层、岩浆岩及断裂构造控制,层间断裂为主要容矿构造.矿脉内矿体产出表现出"尖灭再现"、"尖灭侧现"规律.综合研究表明,小秦岭地区金矿床深部具有存在第二矿化富集段的可能性,在杨砦峪矿区,矿脉东段深部仍存在较好的成矿远景和找矿潜力.

关键词: 杨砦峪金矿床 , 石英脉型 , 地质特征 , 深部成矿远景

稀土保水剂在新疆杨育苗上的应用研究

王永刚 , 张宇生 , 张宏江

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2000.05.011

本文研究了应用稀土保水剂对干旱地区新疆杨育苗的效应,结果表明:应用稀土保水剂能极大地提高苗木成活率,加速苗木的生长发育,根系数量、株高、地茎等生长量指标均明显高于对照.因此,应用稀土保水剂对育苗的成功率、培育壮苗都有一定的作用.

关键词: 稀土保水剂 , 育苗 , 成活率 , 生长量

延边东部杨金沟金矿床地质特征与成矿物理化学条件研究

李晨辉

黄金 doi:10.3969/j.issn.1001-1277.2011.12.006

在野外调研基础上,通过对杨金沟金矿床地质特征的研究和包裹体显微测温的分析,讨论了成矿条件和矿床成因.结果表明,该矿床赋存于古生代变质岩系与华力西晚期花岗岩接触带附近,明显受断裂构造控制；金矿石主要有蚀变岩型和石英脉型两种,金矿物以细粒—微细粒的包体金、裂隙金和晶隙金形式赋存于石英、黄铁矿等矿物的内部、晶隙或裂隙中；石英中主要发育气液二相包裹体、C02包裹体和含C02三相包裹体,成矿流体为中温(230 ～ 270℃)、中低盐度(3.37％～15.65％)、低密度(0.78～0.91 g/cm3)的NaCl-H20-C02体系.结合区内铜金矿床对比分析认为,杨金沟金矿床形成于板块俯冲后的伸展环境,金矿化与燕山晚期中酸性侵入体具有密切的时空和成因联系.

关键词: 地质特征 , 流体包裹体 , 杨金沟金矿床 , 延边东部地区