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基于萤火虫烯醇式氧化荧光素的一系列衍生物的结构和光学性质

闵春刚 , 冷艳 , 崔小英 , , 黄绍军 , 王绍华 , 任爱民

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2015.04.013

通过密度泛函理论(DFT)MPW3PBE 泛函,对甲基、甲氧基、氰基、氟原子、氨基、硝基取代的萤火虫生物发光底物烯醇式氧化荧光素进行了全优化.计算了他们的电离能(IP)、电子亲和势(EA)、空穴抽取能(HEP)、电子抽取能(EEP)、空穴和电子重组能(λ),评估了它们的空穴和电子传输能力.用含时密度泛函理论(TDDFT)MPW3PBE/6-31+G(d)方法计算了吸收光谱,优化了最低单重态 S1,最终研究了它们的荧光光谱.理论计算结果表明,E-CN 是具有双重功能的 OLEDs 材料的优良候选者,即可同时作为电子传输层和发光层材料.E-NO 2、E-F 和 E-OCH 3可以作为电子传输材料.而 E-NH 2可作为空穴传输材料.

关键词: 萤火虫烯醇式氧化荧光素 , 密度泛函理论 , 空穴和电子传输 , 重组能 , 发射光谱

载体表面化学状态对Pt/C催化剂结构及电催化活性的影响

段建军 , 刘硕 , 张正富 , 孙力军 , , 徐洋洋 , 徐明丽

功能材料

对碳黑进行不同条件的氧化处理得到不同表面化学状态的载体,以甲醛为还原剂,氯铂酸为前驱体,制备Pt/C电催化剂.运用X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)等分析手段研究碳黑及Pt/C催化剂的化学组成、化学状态、晶体结构及表面形貌,并用循环伏安法(CV)测试Pt/C催化剂对甲醇的电催化氧化.结果表明,碳黑经氧化处理,表面的化学组成和化学状态均发生了变化,表面的含氧官能团浓度显著增加,增加的含氧官能团为碳黑表面沉积Pt提供了更多锚位,改善了碳黑表面Pt纳米粒子的分散性,降低了Pt纳米粒子的尺寸,使Pt/C催化剂中PtO的含量减少,Pt0含量明显增加,从而提高了Pt/C催化荆对CH3OH氧化的电催化活性.

关键词: 氧化处理 , 含氧官能团 , 锚位 , 电催化活性

胶体法制备高活性Pt-Ni双金属纳米粒子及其甲醇催化性能研究

马宝华 , 冬霞 , 赵云 , 贺小 , 卢军 , , 刘锋

稀有金属材料与工程

采用胶体法分别以乙酰丙酮铂(Pt(acac)2)和乙酸镍(Ni(ac)2.4H2O)为前驱体制备了(1∶3,1∶1,3∶1)不同摩尔比的Pt-Ni合金纳米粒子,将其负载在XC-72碳黑载体获得Pt-Ni/C双金属催化剂,其中Pt3Ni/C催化剂催化活性最高,其正向扫描峰电流密度是42.5 mA·cm-2,分别是PtNi/C、PtNi3/C和Pt/C催化剂的3.2、5.3和1.2倍;而催化剂抗中毒能力则是PtNi3/C最强(If/Ib值为23.5).TEM和XRD分析表明Pt-Ni双金属纳米粒子单分散性好,粒径分布为2~4nm;同时XPS结果表明Ni的掺杂改变了Pt的外层电子层结构,减少了表面Pt原子对CO的吸附,释放出更多的Pt活性位,从而提高了Pt-Ni/C双金属催化剂的电催化活性和抗中毒能力.

关键词: 胶体合成法 , Pt-Ni/C双金属催化剂 , 甲醇氧化 , 电催化性能

TiO2/ Al2O3复合薄膜的亲水性能研究

柳清菊 , 王庆辉 , 靳映霞 , , 吴兴惠

功能材料

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/ Al2O3复合薄膜,通过XRD、XPS、UV透射光谱的分析及薄膜表面接触角的测量,研究了Al2O3与TiO2配比、热处理温度、膜厚度等因素对复合膜的亲水性、透光率的影响.结果表明: Al2O3的加入和膜厚度的增加均有利于TiO2薄膜亲水性的改善;热处理温度对TiO2/Al2O3复合膜的亲水性有较大影响,其中经450℃热处理的薄膜亲水性最好;Al2O3的加入未降低复合膜的可见光透光率,其平均透光率大于80%.

关键词: TiO2/Al2O3复合膜 , 溶胶-凝胶法 , 亲水性 , 接触角

杂CeO2的TiO2光催化降解甲醛的研究

奚丽荷 , 朱忠其 , 江海军 , 张瑾 , 柳清菊 ,

功能材料

采用液相合成法制备CeO2改性TiO2光催化粉体,利用X射线衍射仪、紫外-可见分光光度计、X射线光电子能谱等对粉体的晶相组成、光谱吸收性能等进行了表征,结果表明:改性后的TiO2经800℃热处理后仍呈锐钛矿结构;CeO2/TiO2吸收光谱的阈值波长红移至450nm;改性后TiO2表面的化学吸附氧含量增加.光催化降解甲醛的结果表明,粉体在普通日光灯下对甲醛气体的降解率明显优于P25.

关键词: 光催化 , TiO2 , CeO2 , 改性 , 甲醛降解

FePc敏化锐钛矿型TiO2的低温制备及性能研究

江海军 , 朱忠其 , 奚丽荷 , 张瑾 , 柳清菊 ,

功能材料

采用溶胶-凝胶法在低温(50~80℃)下制备得到铁酞菁(FePc)染料敏化的TiO2粉体.利用X射线衍射、红外光谱、光电子能谱、紫外-可见光漫反射光谱对光催化剂的晶相结构、吸收光谱特征进行了表征,结果表明,所制备的复合粉体中TiO2为锐钛矿型,且晶粒细小;FePc敏化的TiO2在可见光区域的吸收有所增强.光催化氧化实验表明,经FePc敏化的锐钛矿型TiO2粉体,在普通日光灯下对甲基橙具有良好的光催化活性.

关键词: 锐钛矿型TiO2粉体 , 铁酞菁 , 染料敏化 , 光催化性能

HF改性的多壁碳纳米管负载Au纳米粒子对甲醇的电催化氧化

肖海峰 , 张正富 , 徐明丽 , , 江克柱 , 韩亚梅

稀有金属 doi:10.3969/j.issn.0258-7076.2012.06.013

利用HF溶液处理20~40 nm的MWCNTs后,负载光化学还原法合成的Au纳米粒子,获得了HF改性的Au/MWCNTs纳米催化剂.TEM图表明Au纳米粒子平均粒径约为4.5 nm,均匀负载在MWCNTs表面.XPS结果表明Au/MWCNTs表面可能存在Au-F配位键.另外,C,F之间易形成共价键.由于这些化学键的相互作用共同导致C,F,Au三者之间的电子效应,改变了Au的电子结构,从而有利于改善Au的负载效果,提高Au/MWCNTs的电催化活性.电化学测试结果表明Au/MWCNTs纳米催化剂对甲醇具有明显的电催化氧化活性和良好的稳定性.

关键词: HF功能化处理 , 多壁碳纳米管 , Au/MWCNTs纳米催化剂 , 碱性介质 , 甲醇

PtIr/C合金催化剂的制备及其电催化性能

伦权 , 张正富 , 徐明丽 , , 江克柱 , 陈林燕

功能材料

以碳黑(Vulcan XC 72)为载体,氯铱酸(H2IrCl6.6H2O)和氯铂酸(H2PtCl6.6H2O)为前驱体,聚乙烯基吡咯烷酮(PVP,polyvinylpyrrolidone)为保护剂,首次采用高压氢还原方法制备出PtIr/C合金催化剂,并对其进行不同温度的通H2热处理。运用XRD、TEM和XPS对PtIr/C合金催化剂进行表征。结果表明,Pt与Ir发生合金化,PtIr合金纳米粒子均匀分散在碳黑表面。经400和700℃热处理后,PtIr合金纳米粒子的平均粒径仅从4.46nm长大至4.56和5.58nm,且随着热处理温度的升高,其晶型不断完善。用CO-stripping伏安法,循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)等电化学测试方法测试PtIr/C合金催化剂的电催化性能,发现400℃热处理的PtIr/C合金催化剂,在酸性溶液中对CO氧化的起始电位明显提前,对甲醇氧化具有最高的催化活性。

关键词: 高压氢还原 , PtIr合金纳米粒子 , PtIr/C合金催化剂 , 甲醇氧化

TiO2/SnO2复合薄膜光诱导超亲水性机理的XPS研究

, 柳清菊 , 朱忠其 , 李翼 , 张瑾 , 王绍华

功能材料

利用X射线光电子能谱仪对用溶胶-凝胶法制备的TiO2/SnO2复合薄膜的表面化学状态进行分析,结果表明:热处理及紫外光照前后,薄膜表面的化学状态均发生了变化,薄膜表面的碳氧或过氧化物基团增加,这些基团具有较强的活性,通过氢键和水中的极性基团作用,产生超亲水性.此外,掺杂SnO2提高了TiO2/SnO2复合薄膜的表面能,改变了薄膜表面的化学结构,使TiO2薄膜获得了较好的亲水性能和催化活性.

关键词: TiO2/SnO2复合膜 , 亲水性 , 活性基团

Au核@Pt壳纳米粒子的光化学还原法合成及表征

王杰祥 , 张正富 , 赵恩格 , , 董颖男

稀有金属 doi:10.13373/j.cnki.cjrm.2014.03.026

在柠檬酸钠-丙酮-乙醇体系中采用光化学还原法同时还原或连续还原Au(Ⅲ),Pt(Ⅳ)离子,合成了Au核@Pt壳复合纳米粒子.采用X射线光电子能谱(XPS),UV-Vis,透射电镜(TEM)等分析手段对两种方法合成的复合粒子的结构、形貌等进行了对比分析,并对复合粒子核壳复合结构的光化学形成机制进行了讨论.研究表明:两种方法均可合成颗粒比较均匀、具有良好单分散性的Au核@Pt壳复合纳米粒子,其平均粒径5.1~10.2 nm;其中,同时还原法制备的复合纳米粒子的平均粒径相对较小是5.1~8.1 nm,而当n(Au)∶ n(Pt) =1∶4时,粒径最小,为5.1 nm.同时还原和连续还原法所制备的胶体粒子的UV-Vis吸收光谱与Au,Pt简单混合胶体的有明显不同,双金属复合胶体粒子的UV-Vis吸收光谱中Au的特征共振吸收强度明显下降并且蓝移,下降程度远大于其浓度的降低,且随着粒子中Pt元素含量的进一步增加,Au的特征吸收峰最终消失而只体现Pt的吸收光谱,这表明同时还原和连续还原Au(Ⅲ),Pt(Ⅳ)离子所制备的胶体粒子为双金属复合粒子,复合粒子结构中Au元素存在于粒子内部,Pt元素存在于粒子表面,即两种还原方式所制备的双金属复合粒子具有Au核@Pt壳复合结构.

关键词: 复合纳米粒子 , Au核@Pt壳 , 光化学 , 柠檬酸钠

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