许琼
,
王磊
,
陈骏如
,
李贤均
,
李瑞祥
催化学报
采用浸渍法制备了Ru-Ir/γ-Al2O3双金属催化剂,考察了添加有机胺修饰剂对该催化剂催化对氯硝基苯加氢反应性能的影响. 结果表明,添加乙二胺或L-赖氨酸时,催化剂的活性和产物对氯苯胺的选择性均大幅度提高. 在乙二胺的存在下,加氢反应的转化率由未添加修饰剂的37.2%提高到95.6%, 对氯苯胺的选择性达到100%. 同样, L-赖氨酸存在时,催化剂的活性明显增强,副反应完全被抑制. 乙二胺或L-赖氨酸对Ru-Ir/γ-Al2O3催化性能的促进作用可能是由于它们与催化剂上的金属活性中心发生配位,导致Ru-Ir/γ-Al2O3上的Ru和Ir两种金属组分之间产生了强烈的协同效应的缘故.
关键词:
钌
,
铱
,
氧化铝
,
乙二胺
,
L-赖氨酸
,
对氯硝基苯
,
加氢
陈骏
,
薛芳
,
付海燕
,
樊光银
,
袁茂林
,
陈华
,
李贤均
催化学报
制备了高分散性负载型5%Ru/C催化剂,采用X射线衍射、 X射线光电子能谱和高分辨透射电镜对催化剂进行了表征.结果表明,所制得的5%Ru/C催化剂分散度高,金属钌的平均粒径小于 5 nm.在喹啉加氢反应中,催化剂显示出很高的催化活性和生成 1,2,3,4-四氢喹啉的选择性,但未检测到十氢喹啉生成.补加新鲜催化剂后, 1,2,3,4-四氢喹啉可全部转化为十氢喹啉.对喹啉加氢机理进行了探讨.
关键词:
钌
,
活性炭
,
催化加氢
,
喹啉
,
1,2,3,4-四氢喹啉
,
十氢喹啉
李诚
,
付海燕
,
张瑞敏
,
刘雯静
,
杨朝芬
,
陈华
,
李贤均
催化学报
以聚乙二醇(PEG)为反应介质,考察了水溶性铑膦络合物RhCl(CO)(TPPTS)2 (TPPTS为间-三苯基膦三磺酸钠)对长链烯烃氢甲酰化反应的催化性能. 结果表明,添加适量的水于PEG中对催化剂活性有重要影响. 以PEG-400-H2O为溶剂的催化体系对 1-十二烯氢甲酰化反应的催化活性较高,在100 ℃, 5 0 MPa的优化条件下, 1-十二烯的转化率可达到92 6%, 生成醛的选择性为95 8%. 反应完成后,含水溶性铑膦络合物的PEG-水溶液与含产物的有机相分离方便,易于实现催化剂的循环使用,催化剂重复使用8次,未观察到活性和选择性下降.
关键词:
长链烯烃
,
氢甲酰化
,
水溶性铑膦络合物
,
聚乙二醇
,
绿色反应介质
冯建
,
熊伟
,
贾云
,
王金波
,
刘德蓉
,
陈华
,
李贤均
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10534
采用浸渍法制备了负载型Ru/TiO2催化剂,利用X射线衍射、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、N2吸附和电感耦合等离子体原子发射光谱等方法对催化剂进行了表征,并考察了反应温度、H2压力、甘油溶液浓度、催化剂用量和碱性添加物等因素对Ru/TiO2上甘油氢解反应性能的影响.结果表明,在170℃和3MPa的温和反应条件下,以LiOH为添加物,甘油转化率和1,2-丙二醇选择性分别高达89.6％和86.8％.
关键词:
钌
,
二氧化钛
,
甘油
,
氢解
,
1,2-丙二醇
刘洪磊
,
袁茂林
,
郭彩红
,
李瑞祥
,
付海燕
,
陈华
,
李贤均
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10231
采用共沉淀法制备了7.5%Ru/ZrO2·xH2O催化剂,运用N2物理吸附-脱附法、X射线衍射、X射线光电子能谱和高分辨透射电子显微镜等技术对催化剂进行了表征,并用于催化肉桂醛选择加氢制肉桂醇反应中,考察了温度、H2压力和溶剂对肉桂醛转化率和肉桂醇选择性的影响.结果表明,肉桂醛转化率随着温度或H2压力的升高而升高,而肉桂醇选择性则随之下降.该催化剂在极性溶剂中比在非极性溶剂中表现出更高的活性和肉桂醇选择性.尤其在极性溶剂三乙胺(Et3N)中反应活性最高,且具有较高的肉桂醇选择性.在Et3N中加入水可进一步提高反应活性和选择性.以V(Et3N)/V(H2O)=4的混合物为溶剂,在4MPa和70℃的优化条件下,反应6h,肉桂醛转化率为97.9%,肉桂醇选择性达85.2%.
关键词:
钌
,
二氧化锆
,
负载型催化剂
,
肉桂醛
,
选择性加氢
,
肉桂醇
葛轶岑
,
程雨晶
,
付海燕
,
郑学丽
,
李瑞祥
,
陈华
,
李贤均
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60620-2
制备了新型Pd(P-Phos)Cl2配合物,并通过1H,13C和31p核磁共振及X射线单晶衍射对其结构进行了确认及表征.结果表明,该配合物是室温有氧条件下Suzuki-Miyaura交叉偶联反应的高稳定高效催化剂,并具有广泛的底物适用性.催化剂用量较低,且转化数(TON)最高可达49000.
关键词:
钯配合物
,
联吡啶双膦配体P-Phos
,
Suzuki-Miyaura交叉偶联反应
,
室温
,
空气
熊伟
,
刘德蓉
,
贾云
,
秦瑞香
,
邱会东
,
王金波
,
李贤均
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10308
以L-脯氨酸为修饰剂,研究了膦配体稳定的Ru-PPh3/γ-Al2O3催化剂催化芳香酮不对称加氢反应,考察了不同稳定剂、L-脯氨酸浓度、KOH浓度、反应温度和氢气压力等因素对加氢反应的影响,结果表明,天然手性化合物L-脯氨酸对Ru-PPh3/γ-Al2O3催化剂具有较好的修饰作用,在优化反应条件下,苯乙酮加氢产物(S)-α-苯乙醇对映选择性达59.5%.L-脯氨酸不仅具有手性诱导作用,而且与KOH之间存在协同作用,催化剂循环使用5次,产物对映选择性没有明显下降.
关键词:
L-脯氨酸
,
芳香酮
,
不对称加氢
,
钌
,
负载型催化剂
陈华
,
黎耀忠
,
程溥明
,
陈骏如
,
胡家元
,
李贤均
催化学报
关键词:
两相催化体系
,
烯烃
,
氢甲酰化
,
区域选择性
,
表面活性剂
,
胶束
明方永
,
王金波
,
付海燕
,
陈骏
,
陈华
,
李贤均
催化学报
在温和条件下制备了三苯基膦(TPP)作保护剂的负载钌催化剂Ru-TPP/γ-Al2O3,以(1S,2S)-1,2-二苯基乙二胺,(S)-1,1-二(对甲氧苯基)-2-异丙基乙二胺,(8S,9S)-9-氨基(9-脱氧)二氢辛可尼定和(1S,2S)-环己二胺为手性修饰剂,考察了Ru-TPP/γ-Al2O3在苄叉丙酮不对称加氢反应中的催化性能.结果表明,以(1S,2S)-1,2-二苯基乙二胺作为修饰剂时,催化剂具有较高的活性和选择性在有K2CO3存在的异丙醇和水的混合溶液中,在氢气压力4 MPa,40℃和8 h的条件下,苄叉丙酮的转化率达到了99%,对羰基加氧的选择性大于98%,不饱和醇的光学纯度ee值为47%.
关键词:
芐叉丙酮
,
负载钌催化剂
,
手性二胺
,
不对称加氢
,
不饱和醇
李强
,
张瑞敏
,
周丽梅
,
付海燕
,
陈华
,
李贤均
催化学报
首次在亲水性离子液体[Rmim][p-CH3C6H4SO3](1-烷基-3-甲基咪唑对甲苯磺酸盐,R=甲基、乙基、正丁基、正己基和正辛基)中,以水溶性的[RuCl2(TPPTS)2]2(TPPTS:间磺酸钠基三苯基膦)为催化剂,分别考察了温度、压力、不同的离子液体、水和碘的加入等因素对喹啉加氢反应的影响.在100℃和氧气压力为3.0 MPa时,喹啉加氢生成1,2,3,4-四氧喹啉的选择性超过99%,转化率达到95.3%.利用环己烷萃取反应产物,即可实现催化剂与产物的分离,催化剂循环使用6次后反应的转化率仍可达86.0%.
关键词:
钌膦配合物
,
喹啉
,
加氢
,
离子液体
,
两相催化
,
1,2,3,4-四氢喹啉
