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钌基催化剂催化的气固相反应

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61124-X

催化剂被广泛应用于各种化学品的生产，从原子尺度了解整个催化反应体系有利于合理设计新型催化剂.参与气固相反应的催化剂主要有贵金属催化剂和过渡金属催化剂.近年来， Ru基催化剂由于在低温低压下表现出良好的催化活性而广泛应用于一些气固相反应.本文对 Ru的基本性质、氧化行为以及 Ru基催化剂的理论研究进行综述.介绍了钌基催化剂参与的气固相反应，包括挥发性有机物的催化氧化、一氧化碳优先氧化(PROX)、氨合成、氯化氢氧化以及甲烷部分氧化，分析了催化性能与理化性质之间的构效关系，提出了钌基催化剂在相关反应中存在的问题以及未来发展趋势. Ru具有多种氧化态，在 Ru基催化剂参与的气固相反应中，金属 Ru和/或 RuO2被认为是活性物种，通常反应温度在400oC以下. Ru (0001)晶面在 O2存在条件下，随着氧气含量的不同会从中间态过渡到氧化态，实验证明该晶面属于 RuO2.理论研究证实了在反应过程中 RuO2的存在，并提出了核壳结构，对于其它气固相反应的机理研究有一定启发.挥发性有机物(VOC)的催化氧化主要集中烷烃、烯烃、芳烃以及卤代烃的催化氧化，催化剂的理化性质包括颗粒粒径、价态和晶体结构等对催化活性有很大影响，并且 Ru基催化剂对卤代烃的催化氧化表现出良好的抗卤性，同时多卤代副产物低于其它贵金属体系. Ru基催化剂在低温条件下对 PROX具有高的活性和选择性，并且可以有效抑制 H2氧化、CO甲烷化和CO2甲烷化等副反应发生.氨合成的难点在于 N≡N具有很强的解离能，许多研究表明，氨合成使用的 Ru基催化剂的催化性能与载体性质密切相关， Ru与载体之间强的相互作用使得电子可以迅速地从载体转移到 Ru颗粒上，掺杂其它有效元素可能会提供更多的氧空位和有效防止高温焙烧导致催化剂烧结.对于 HCl氧化虽然研究较少，但是 Over等人对 HCl氧化机理进行了深入研究，并且日本住友化工设计的 Ru基催化剂已经商业化. Ru基催化剂可以有效降低甲烷部分氧化的反应温度和压力，并具有高的选择性和稳定性，避免副产物生成.现有催化系统以及新型催化剂开发仍面临诸多挑战，例如：对于单一 VOC氧化过程和多元 VOCs催化氧化的机理和动力学需要进一步研究；对于氨合成需要寻求具有高电导率的载体，从而将电子快速转移到 Ru颗粒表面，使得氨合成在更低温度下进行；为了避免副产物生成，需确保新型 Ru基催化剂上PROX和甲烷部分氧化在低温低压条件下进行； Ru基催化剂理化性质对活性的影响以及失活等问题需要进一步研究.

关键词: 气固相反应 , 钌 , 挥发性有机物 , 催化氧化 , 一氧化碳优先氧化 , 氯化氢氧化

白云鄂博矿稀土选别研究

陈宏超

稀土

通过对白云鄂博矿中稀土赋存情况的分析,选取随铁开采的稀土作为主要研究对象,通过对粒度、药剂作用以及温度、浓度、pH值等因素对稀土选别的影响,总体分析白云鄂博矿稀土的分选特性,并以此为基础对白云鄂博矿的稀土选别工艺与因素控制提出科学的见解.最终确定,粒度20 μm～ 50 μm、温度不低于60℃、粗选浓度55％～65％时,白云鄂博矿稀土浮选作业条件最好.

关键词: 白云鄂博矿 , 稀土 , 因素 , 选别

材料中施受交换电子的电导机制

田锡芝

材料与冶金学报 doi:10.3969/j.issn.1671-6620.2004.03.012

金属中相邻原子间交替施受互换价电子是金属键合的基本模式[1].作者据此研究金属、半导体、绝缘体中的施受交换电子结构,并进而探讨这种结构与上述材料导电特性的关系.

关键词: 施受 , 价电子 , 电导 , 金属 , 半导体 , 绝缘体

中原油田文23气田气井腐蚀原因分析

郑家燊 , 傅朝阳 , 刘小武 , 彭芳明 , 黄先球 , 赵景茂 , 吴灿奇 , 徐卫东 , 王选奎

中国腐蚀与防护学报

采用XRD、XPS和EPMA对中原油田文23-1、23-8气井油管腐蚀产物和管材进行分析,并试验了碳钢在CO_2介质中的腐蚀。研究结果表明,天然气中的CO_2及凝析水是气井腐蚀的主要原因。管材的非金属夹杂物(MnS、Al_2O_3)含量超标,是加速油管在CO_2环境中局部腐蚀穿孔破坏的另一原因。还探索了应用缓蚀剂防止气井CO_2腐蚀的可能性。

关键词: 气井 , Oil pipe corrosion , Failure analysis , Inhibitor

白云鄂博铁精矿氢气流化还原试验

裴晓宇 , 赵文广 , 赵团 , 彭军 , 安胜利

钢铁钒钛 doi:10.7513/j.issn.1004-7638.2017.01.023

通过可视流化床研究不同温度和氢气流速下对还原白云鄂博铁精矿的影响.试验表明,同一温度下,氢气流速的增加有利于提高流化还原反应的还原效率,但这种作用在低温下更为明显.随温度的升高,流化还原效率提高,但高温下流化效率增长幅度小于低温.应用热重分析研究了不同温度下氢气还原白云鄂博铁精矿的还原动力学,结果表明:其反应的限制性环节为内扩散,活化能随还原时间呈现先下降后上升的现象,而表观活化能的降低更有利于反应的加速进行.在试验条件下,5 ～ 10 min时的还原反应速度较快.

关键词: 白云鄂博铁精矿 , 氢气还原 , 流态化