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骨架富含Si(4Al)结构的SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制烯烃反应的催化性能

许磊 , 杜爱萍 , 魏迎旭 , 孟霜鹤 , 何艳丽 , 王莹利 , 于政锡 , 张新志 , 刘中民

通过在初始凝胶中加入HF合成了骨架富含Si(4Al)配位结构的SAPO-34分子筛. 使用X射线衍射、扫描电镜、X射线荧光和核磁共振等表征手段研究了初始凝胶中HF的加入对合成SAPO-34分子筛的晶体结构、晶体形貌、元素组成以及骨架硅配位环境的影响. 结果表明,在初始凝胶中加入F离子后,合成的SAPO-34分子筛的晶体结构更加规整;随着初始凝胶中F离子含量的提高,合成的SAPO-34分子筛晶体骨架中Si(4Al)配位结构的数量增多, Si(nAl)(n=3～0)配位结构的数量减少. 将合成的SAPO-34分子筛催化剂用于甲醇制烯烃反应,结果显示, SAPO-34分子筛骨架中富含Si(4Al)配位结构可以有效提高反应产物中乙烯的选择性,同时能够延长催化剂的寿命.

关键词: SAPO-34分子筛 , 氟化氢 , Si(4Al)结构 , 甲醇制烯烃反应

固体氧化物催化剂酸碱性质对1,2-丙二醇转化反应的影响

于政锡 , 许磊 , 张新志 , 刘中民

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91014

采用X射线衍射、热重、NH_3程序升温脱附、CO_2程序升温脱附等手段研究了Al_2_3,MgO,CaO和KNO_3改性MgO催化剂的结构和酸碱性质,并在固定床反应装置上考察了上述催化剂气相催化转化1,2-丙二醇反应性能.结果表明,催化剂表面的酸碱性对1,2-丙二醇气相转化反应的产物分布有显著影响.A1_2O_3催化剂上的产物以丙醛和丙酮为主;MgO催化剂上的主要产物为丙酮醇:CaO催化剂上丙酮和丙烯醇选择性相对较高;KNO_3改性MgO催化剂上环氧丙烷选择性显著升高.结合不同催化剂酸碱性质及其反应结果,提出了1,2-丙二醇气相转化的6个主要反应途径,明确了各反应途径与催化剂酸碱性质的关系.

关键词: 固体酸 , 固体碱 , 氧化铝 , 氧化镁 , 氧化钙 , 1,2-丙二醇 , 环氧丙烷

化学液相沉积法改性HY沸石及其对萘与叔丁醇择形烷基化反应的催化性能

王莹利 , 许磊 , 于政锡 , 张新志 , 刘中民

催化学报

采用化学液相沉积法,经异丁基三乙氧基硅烷修饰并用高温水蒸气处理得到了改性HY沸石.采用X射线衍射、低温N2吸附和脉冲式质量分析技术研究了改性样品骨架结构、比表面积、孔结构参数和吸附性质的变化,并考察了HY沸石及其改性后样品对萘与叔丁醇烷基化制备 2,6-二叔丁基萘(2,6-DTBN)反应的催化性能.结果表明,改性后HY沸石的骨架结构基本不变,但比表面积增大,平均孔径缩小,孔口尺寸得到了一定调变.在改性后HY沸石催化剂上萘与叔丁醇烷基化反应活性下降,但催化剂择形性能明显提高,其 2,6-DTBN/2,7-DTBN比可以达到6 62.

关键词: 化学液相沉积 , HY沸石 , 萘 , 叔丁醇 , 26-二叔丁基萘