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NO在Au/Al2O3催化剂上还原反应的TPD-MS研究

齐世学 , 邹旭华 , 徐秀峰 , , 李树本 , 程谟杰 , 包信和

催化学报

考察了沉积-沉淀法制备的Au/Al2O3催化剂在O2存在下催化C3H6还原NO的反应,并用程序升温脱附-质谱(TPD-MS)手段研究了吸附于催化剂上的NO或NO-O2的脱附性能. 结果表明: 在O2存在的条件下,对于C3H6还原NO的反应,1%Au/Al2O3的催化活性最高,可于375 ℃左右使NO生成N2,转化率达60%. 这与催化剂对所吸附NO的脱附性能密切相关,N2O可能是C3H6还原NO反应过程中产生的比较稳定的中间体.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化氮 , 丙烯 , 吸附 , 程序升温脱附 , 质谱 , 选择性还原

吸附柱色谱法制备负载型纳米金催化剂

翟新磊 , 徐金光 , 徐秀峰 , 邹旭华 , 齐世学 , 祁彩霞 ,

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01004

采用吸附柱色谱新方法制备Au/AL2O3催化剂,并用于低温CO氧化反应,考察了Au盐溶液pH值及其与载体的液固比、载体比表面积和竞争吸附质等对Au催化剂性能的影响.结果表明,Au前驱体溶液的pH值为9,液崮比为6,优先吸附丙酮制得的催化剂Au颗粒大小分布均匀,粒径为5 nm左右,在-25℃即可实现CO完全转化.载体AL2o3比表面积对催化剂性能影响也较大.另外,优先加入的竞争吸附质的极性越低,所制催化剂上Au颗粒的分布越均匀.该法可提高Au利用率,有效去除有毒Cl-,为大规模制备Au催化剂提供了一条有效途径.

关键词: 吸附柱色谱法 , , 一氧化碳 , 氧化 , 纳米结构 , 液固比

LaFeO3修饰和O3处理对Au/Al2O3催化剂在CO氧化反应中热稳定性的影响

林清泉 , , 陈俊勇 , 秦华 , 齐世学 , 邹旭华

催化学报

通过等体积浸渍法并分别经过H2和O3活化制备了系列1.1%Au/LaFeOx/Al2O3催化剂,考察了其在550 ℃经1.0% CO原料气处理后的CO氧化活性. Fe和La的引入虽然使1.1%Au/Al2O3的初始活性降低,但提高了其高温稳定性. 在550 ℃经1.0% CO原料气预处理 2 h 后, H2活化的1.1%Au/Al2O3在室温完全失活,而同样条件处理的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3仍能将65%CO转化; 这可能是由于LaFeO3以钙钛矿形式单层分散在Al2O3表面而导致的. O3活化能进一步提高催化剂的稳定性,在550 ℃经原料气预处理后, O3活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3的活性高于1.1%Au/Al2O3和H2活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3. 1.0% CO原料气预处理 10 h 后, H2活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3完全失活,而O3活化的催化剂仍具有40%的转化率,这可能是由于O3活化使得催化剂中存在部分氧化的金,增强了金属与载体间的相互作用.

关键词: 金催化剂 , 一氧化碳氧化 , 铁酸镧 , 热稳定性 , 臭氧活化

Au-CuO/TiO2催化剂用于CO2中微量H2的脱除

房德仁 , 任万忠 , 徐秀峰 , 廖卫平 , 吕宏缨 ,

催化学报

用沉积沉淀法制备了Au-CuO/TiO2催化剂和Au/TiO2催化剂,考察了沉淀温度、沉淀pH、焙烧温度和Cu/Au摩尔比等制备工艺条件对Au-CuO/TiO2催化剂性能的影响,确定了适宜的催化剂制备工艺条件.结果表明, Au-CuO/TiO2催化剂对CO2中微量H2的脱除具有较好的活性和稳定性.还考察了还原和H2S中毒处理先后的顺序对催化剂H2脱除活性的影响.结果表明, Au/TiO2催化剂基本上不受处理顺序的影响,而H2S处理顺序对Au-CuO/TiO2催化剂的性能有较为明显的影响,这说明还原后的Au-CuO/TiO2催化剂形成了 Au - Cu 合金.

关键词: , 氧化铜 , 二氧化钛 , 催化脱氢 , 二氧化碳

金溶液pH值及浸泡处理对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应活性的影响

索掌怀 , 翁永根 , 金明善 , 吕爱花 , 徐金光 ,

催化学报

采用阴离子浸渍法制备了Au/Al2O3催化剂,考察了溶液pH值及浸泡处理对催化剂上CO氧化反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随着浸渍液氯金酸溶液pH值的升高而升高. 对于经300 ℃下H2还原处理的Au/Al2O3催化剂,无论用水浸泡还是用氨水浸泡,室温下CO转化率均可达到100%, 且催化剂具有良好的稳定性. 用氨水浸泡的催化剂经氧化处理后依然保持高活性,但用水浸泡的催化剂活性大幅度下降. XPS结果表明,用氨水浸泡的Au/Al2O3催化剂表面含有Al, O, C, N, Na和Au原子,但没有Cl原子存在. 这说明用氨水浸泡催化剂可有效除去Cl-离子而提高其催化活性.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化碳 , 氧化

预处理条件对Au/Al2O3催化CO氧化性能的影响

邹旭华 , 齐世学 , 索掌怀 , , 段雪

催化学报

采用沉积-沉淀法制备了Au/Al2O3,探讨了预处理条件对催化剂中金颗粒的大小及其催化CO氧化性能的影响,并以XRD和TEM等手段对催化剂进行了结构表征.结果表明,还原和焙烧预处理得到的1.2% Au/Al2O3催化剂在GHSV=1.5×104 h-1时,可分别于-22和-10 ℃将空气中的1%CO完全氧化, 还原预处理所得催化剂的活性更高, 原因是催化剂中金颗粒的尺寸更小,分散度更高.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化碳 , 催化氧化 , 预处理

富氢条件下Au/γ-Al2O3催化剂上CO的选择氧化反应

房德仁 , 张慧敏 , 郭清华 , 齐世学 , 邹旭华 ,

催化学报

用脉冲反应考察了富氢条件下Au/γ-Al2O3催化剂上CO的选择氧化反应. 结果表明,CO和O2在Au/γ-Al2O3催化剂表面同时发生吸附,其吸附活性中心都在催化剂的活性组分表面,CO的吸附强度大于O2的吸附强度,吸附态的CO和吸附态的O2之间反应生成CO2. 提高反应温度和增加原料中氧的含量都能提高CO的转化率. 在所考察的实验条件下,O2的反应选择性基本上为100%.

关键词: 富氢 , 一氧化碳 , , 选择氧化 , 二氧化碳 , , 氧化铝 , 负载型催化剂

CO低温氧化Au/Al2O3催化剂的失活及稳定性

邹旭华 , 齐世学 , 索掌怀 , , 李峰

催化学报

采用改进的等体积浸渍法制备了1.5%Au/Al2O3催化剂,考察了催化剂在CO低温氧化反应中的催化活性,比较了其在干燥的原料气和水汽饱和的原料气中的稳定性,考察了经水汽饱和或加热的空气处理后催化剂活性的变化,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明, Au/Al2O3在水汽饱和的原料气中比在干燥的原料气中具有更好的稳定性,经水汽饱和或加热的空气处理后其活性均会下降. Au/Al2O3的失活主要包括CO氧化失活、热处理失活和水汽处理失活,前两种失活主要是因为催化剂中类似碳酸盐物种的生成和活性位上- OH 的脱除,是可逆失活; 而最后一种失活是不可逆的,主要归因于金颗粒的长大.

关键词: 负载型催化剂 , , 氧化铝 , 一氧化碳 , 氧化 , 失活 , 稳定性

大力开发黄金工业材料市场

黄金 doi:10.3969/j.issn.1001-1277.2005.11.002

与其它贵金属材料相比,黄金的价格近10年来基本稳定,主要是因为80%黄金用于珠宝饰物,工业应用仅占12%.为使黄金升值,必须大力培育和开发新的市场需求,主要有以下五个方面市场:①污染和废气控制技术(包括燃料电池);②在先进电子和电学系统中的新应用;③金作为催化剂的化学反应过程;④先进的功能(纳米)涂料;⑤新的生物医学应用.黄金的许多新应用将在今后10年内逐渐出现,从而导致黄金市场的可持续增长.显然,许多新用途是基于化学合成,而不是传统的材料和机械工艺技术.文中重点介绍了金作为催化剂材料新的工业应用和研究开发现状,特别是一氧化碳(CO)低温氧化金催化剂.该催化剂可提高我军的装备现代化水平和战斗力,推广至消防和民用更具有重大意义.

关键词: 黄金 , 需求 , 工业应用 , 金催化剂

废Pd/C催化剂中钯的回收

贺红军 , 周雪莹 , 邹旭华 ,

材料保护 doi:10.3969/j.issn.1001-1560.2003.06.020

研究了从废Pd/C催化剂中得到高回收率粗钯的方法,研究了从粗钯回收高纯度钯的3种方法,提出了1种工艺简单、效果好、成本低、易操作的从废Pd/C催化剂中回收钯的方法.试验表明,本方法适用于实际生产应用.

关键词: 废Pd/C催化剂 , 钯回收 , 锌粉 , 还原

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