李亚男
,
郭晓红
,
周广栋
,
吕学举
,
程铁欣
,
吴通好
,
甄开吉
催化学报
合成了Co-MCM-41和Co-MCM-48分子筛,并用X射线衍射、红外光谱和紫外-可见漫反射光谱等技术对样品进行了表征. 结果表明,部分Co离子掺杂进入了各分子筛的骨架中,在Co-MCM-41分子筛中只含有Co(Ⅱ),而在Co-MCM-48分子筛中只含有Co(Ⅲ). 分子筛中Co离子的价态不同是导致它们反应性能差异的根本原因.
关键词:
钴
,
MCM-41分子筛
,
MCM-48分子筛
,
二氧化碳
,
乙烷
,
脱氢
,
乙烯
吕学举
,
刘杰
,
周广栋
,
李亚男
,
甄开吉
,
李文兴
,
程铁欣
催化学报
以γ-Al2O3为载体,采用常规浸渍法制备了负载型CuCl2-KCl-LaCl3三组分催化剂,并研究了其对乙烷氧氯化反应的催化性能. 结果表明,该催化体系中乙烷的转化率较稳定,但随着反应时间的延长,氯乙烯的选择性和收率明显下降. XRD,N2吸附,TGA/DTA和XPS测试结果表明,随着反应的进行,催化剂中的活性物种Cu2+逐渐被还原成Cu+,并且积炭的产生使催化剂的比表面积和孔容积减小. 活性物种Cu2+的减少及比表面积的降低是催化剂失活的主要原因.
关键词:
氯化铜
,
氯化钾
,
氯化镧
,
氧化铝
,
乙烷
,
氧氯化
,
氯乙烯
庄红
,
毕颖丽
,
程铁欣
,
刘延
,
周广栋
,
李文兴
,
甄开吉
催化学报
制备了一系列不同Cr/Co比例的Cr2O3-Co3O4/SiO2催化剂,并用XRD,FT-IR和BET等手段对催化剂进行了表征; 考察了催化剂对十八醇氧化生成十八酸反应的催化性能,及反应条件(反应温度和反应时间)对催化性能的影响,确定了最佳反应条件. 结果表明,金属硝酸盐在773 K焙烧后转变成相应的氧化物并负载于二氧化硅上. Cr2O3-Co3O4/SiO2催化剂对十八醇氧化反应有很高的催化活性,十八酸选择性最高可达99.93%,收率可达52.44%. Cr2O3-Co3O4/SiO2催化剂的活性明显高于单一的Cr2O3/SiO2或Co3O4/SiO2催化剂.
关键词:
氧化铬
,
氧化钴
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
十八醇
,
选择氧化
,
十八酸
周广栋
,
郭晓红
,
吕学举
,
李亚男
,
程铁欣
,
李文兴
,
甄开吉
催化学报
采用乙醇溶液浸渍法制备了MgO负载的Cu2PMo11VO40催化剂,考察了催化剂对正己醇氧化脱氢生成正己醛的催化性能,确定了最佳反应条件.催化剂经50 h反应后活性没有下降,生成正己醛的选择性保持在96.0%以上.IR光谱和TPR结果表明,在反应条件下催化剂上不断有V5+从Keggin结构中移出,与Cu2+一起作为抗衡离子存在于Keggin结构单元之外,形成缺位的Keggin型结构,使催化剂处于活化状态;Cu2+的存在使催化剂的还原温度降低,Keggin结构之外的V5+与Cu2+之间存在相互作用,可使催化剂活性提高.
关键词:
氧化镁
,
磷
,
钼
,
钒
,
铜
,
杂多酸
,
正己醇
,
正己醛
徐占林
,
林险峰
,
李青仁
,
刘延
,
周广栋
,
毕颖丽
,
甄开吉
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2001.11.014
通过TEM、XPS、TGA、TPR-CO2技术,对在Ni取代六铝酸镧催化剂LaNiAl11O19表面上的甲烷裂解积炭、甲烷二氧化碳重整积炭及二氧化碳的消炭行为进行了研究,以探索该催化剂表面积炭形貌、来源、积炭物种以及积炭活性.结果表明,甲烷具有相当高的裂解积炭活性,裂解后生成炭化物(carbide炭)和石墨炭两种不同活性的炭种;二氧化碳的解离活性则相对较低,但其消除催化剂表面积炭活性却相当高.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳重整
,
积炭
,
六铝酸镧LaNiAl11O19
潘春柳
,
张文祥
,
李雪梅
,
周广栋
,
蒋大振
,
吴通好
催化学报
研究了煤质炭负载杂多酸催化剂对邻苯二酚和乙醇的O-乙基化反应的催化性能. 发现相同负载量的Keggin型磷钨酸催化剂的活性远高于硅钨酸和Dawson型磷钨酸; 负载杂多酸催化剂上邻乙氧基苯酚的选择性明显高于磷酸催化剂. 采用BET,XRD及TPD技术对催化剂进行了表征,并考察了Keggin型磷钨酸的负载量和反应温度对催化性能的影响. 还发现在10 h的反应时间内催化剂的活性随着反应时间的延长而降低.
关键词:
杂多酸
,
磷钨酸
,
邻乙氧基苯酚
,
邻苯二酚
,
乙醇
周广栋
,
程铁欣
,
郭晓红
,
李文兴
,
毕颖丽
,
甄开吉
催化学报
合成了聚苯胺负载的H4PMo11VO40催化剂,利用IR,XRD,ICP,SEM和NH3-TPD等技术对催化剂进行了表征,证实H4PMo11VO40能够负载于聚苯胺载体上,并有效地改善了H4PMo11VO40的酸碱-氧化还原催化性能. 考察了催化剂催化正己醇转化的性能,正己醇氧化生成正己醛和脱水生成正己烯两种产物. 与未负载的H4PMo11VO40相比,聚苯胺负载的H4PMo11-VO40催化剂的氧化还原催化性能有所提高,而酸碱催化性能有所降低,并且催化性能随着H4PMo11VO40负载量的增加而提高. 但负载量过高时,正己醛收率反而降低. 其中以C6H4.5N(H4PMo11VO40)0.0319催化剂最佳,140 ℃时达到最大正己醇转化率87.6%,正己醛的收率为48.8%,选择性为55.7%.
关键词:
聚苯胺
,
磷
,
钼
,
钒
,
杂多酸
,
正己醇
,
正己醛
张轲
,
周广栋
,
李菁
,
程铁欣
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90932
利用X射线粉末衍射、氢程序升温还原、X射线光电子能谱和透射电镜技术研究了在低Ni含量和低比表面积六铝酸盐催化剂LaNiAl_(11)O_(19-δ)上CH_4-CO_2重整反应的积炭行为,考察了该催化剂表面积炭的形貌、来源、积炭物种及其反应性能.结果表明,LaNiAl_(11)O_(19-δ)催化剂表面积炭主要由甲烷裂解产生,并以Ni的碳化物形式存在于活性中心Ni的周围.根据积炭物种活化程度的难易可分为C_α,C_β和C_γ三种类型,其中C_α为容易被CO_2消除的化合碳,而C_β和C_γ则是不易被CO_2消除的石墨碳.透射电镜结果表明,C_α以碳纳米管形式分布于催化剂颗粒周围,但金属Ni活性中心仍能暴露于气相中,因而不影响催化剂的活性.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
积炭
,
六铝酸盐
,
镧
,
镍
,
铝
,
复合氧化物
刘杰
,
周广栋
,
吕学举
,
甄开吉
,
张文祥
,
程铁欣
催化学报
采用浸渍法制备了不同含量MgO改性的γ-Al2O3, 采用X射线衍射、 N2物理吸附、 NH3的程序升温脱附和程序升温还原等手段表征了催化剂的结构、表面酸性和氧化还原性质,并对CuCl2-KCl/MgO-Al2O3催化剂催化乙烷氧氯化制氯乙烯反应进行了活性评价. XRD结果表明,通过使用Mg(NO3)2溶液浸渍γ-Al2O3载体在表面上形成了表层镁铝尖晶石结构. TPR结果说明,表层MgAl2O4的生成加强了活性物种Cu与载体的作用,促进了CuⅡ→CuⅠ的还原. CuCl2-KCl/MgO-Al2O3催化剂对乙烷氧氯化反应的催化性能表明,随着MgO-Al2O3载体中MgO含量的增加,乙烷转化率和氯乙烯选择性逐渐升高,当MgO含量增加至10%时,氯乙烯的选择性最高(49.1%). NH3-TPD结果表明,表层MgAl2O4中和了γ-Al2O3表面的强酸中心,增加了弱酸中心的数量是氯乙烯选择性提高的主要原因.
关键词:
乙烷
,
氧氯化
,
氯乙烯
,
氯化铜
,
镁
,
铝
,
尖晶石
,
改性
