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不同来源腐殖酸在纳米四氧化三铁上的吸附及对其沉降性的影响

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.08.2015013005

对3种不同来源腐殖酸Suwannee、Ellion Soil、Leonardite在纳米四氧化三铁表面的吸附行为进行了对比研究并评估了其对纳米四氧化三铁悬浮/沉降性能的影响.结果显示,3种腐殖酸Suwannee、Elliott Soil、Leonardite在Fe3O4NP表面的吸附都能迅速达到平衡,符合Langmuir和Freundlich吸附等温线模型,且吸附量随溶液pH的上升逐渐减弱;相同条件下含有更多羧基、脂肪族的腐殖酸Suwannee在Fe3O4 NP表面的吸附量更大,腐殖酸Suwannee、Elliott Soil、Leonardite在25℃、pH-7.0条件下最大吸附量分别为91.41、66.11、52.57 mg·g-1;悬浮/沉降实验表明Fe3O4NP在水体中聚集程度与溶液的pH有关,溶液pH偏离Fe3O4NP等电点时,Fe3O4NP表面电位越高,越不容易聚集而沉降;水体中广泛存在的溶解性有机质可使Fe3O4NP在水中的悬浮性增强,尤其是靠近等电点时效果更明显,与腐殖酸对Fe3O4NP空间位阻作用相关;通过对不同来源腐殖酸的结构和官能团进行分析发现,腐殖酸中含有的芳香性和羧酸结构对颗粒悬浮性的影响大于脂肪族结构,因此,腐殖酸Elliott Soil、Leonardite吸附到Fe3O4 NP表面后,Fe3O4 NP更容易在溶液中悬浮.因此,在富含腐殖酸的水体中,Fe3O4NP可以悬浮并不易沉降,其对水生生态系统的影响不容忽视.

关键词: 四氧化三铁 , 纳米颗粒 , 腐殖酸 , 吸附 , 悬浮/沉降性 , 官能团

亚微米级Cu3(BTC)2的合成、表征及应用研究

刘双柳 , 施春红 , 牛红云 , 蔡亚岐 , 赵晓丽 , 吴丰昌 , 周北海

材料导报 doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2016.02.019

采用水/溶剂热法合成了铜的亚微米级有机金属框架Cu3 (BTC)2,并用扫描电镜、透射电镜、X射线粉末衍射、傅里叶红外光谱仪及光电子能谱仪对材料的形貌结构及表面性质进行了分析.将制备的Cu3 (BTCh用于吸附去除水中亚甲基蓝(MB)污染物.吸附结果表明,MB在Cu3 (BTC)2上的吸附符合Freundlich模型.当MB初始浓度为30 mg/L时,平衡吸附量为29.5 mg/g,当初始浓度提高到300 mg/L时,平衡吸附量达到244.3 mg/g,吸附效果优于文献中报道的大部分吸附材料.

关键词: 吸附剂 , Cu3(BTC)2 , 水/溶剂热法 , 染料 , 有机金属框架

反相离子对高效液相色谱法分离金属配合物{Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+几何异构体

朱维晃 , 吴丰昌 , 黄廷林

色谱 doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2008.02.019

采用反相离子对高效液相色谱法分离测定了金属配合物{Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+([Fe(PDT)3]2+)的两种几何异构体,研究了流动相中有机改性剂(乙腈、甲醇)的含量、不同种类和浓度的离子对试剂(高氯酸钠和十二烷基硫酸钠(SDS))对色谱分离的影响.并在不同的试验条件下,对所获得的色谱参数(保留因子(k)、分离度、选择性因子等)进行了探讨.在不同种类及浓度的离子对试剂条件下,二元流动相中乙腈的含量与两种几何异构体的In k之间均呈显著的线性关系.研究进一步发现SDS的浓度变化对异构体的保留因子影响程度更为显著.在上述实验的基础上,引入更能灵活调节洗脱强度和分离度的三元流动相(乙腈/甲醇/水),优化选择了三元流动相中有机改性剂的比例以及离子对试剂的种类和浓度,使得异构体的色谱分离得到了满意的结果.实验结果表明,异构体的峰面积(A)和浓度(C)之间的线性关系良好,面式和经式异构体的检测限分别为4.28和3.44 ng/mL(S/N:3).

关键词: 反相离子对高效液相色谱法 , {Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+ , 金属配合物 , 几何异构体

高效液相色谱法测定金属配合物{Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+两种几何异构体的动力学转变

朱维晃 , 吴丰昌 , 黄廷林

色谱 doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2008.05.005

通过高效液相色谱法研究了3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪(PDT)和Fe(Ⅱ)的配合物--[Fe(PDT)3]2+的面式和经式两种几何异构体之间的动力学平衡过程.结果表明:不同温度(30,35,40,45℃)下,两种几何异构体含最(x)之间的相互转变均符合动力学一级反应,其xeln[(Xe-Xo)/(xe-x)]值和反应时间t(min)之间的关系分别为:xeln[(xe-xo)/(xe-x)]=0.082t+0.729(r2=0.9911,T=45℃),xeln[(xe-xo)/(Xe-x)]=0.049t+0.598(r2=0.9987,T=40℃),xeln[(xe-xo)/(xe-x)]=0.022t+0.586(r2=0.9987,T=35℃),xeln[(xe-xo)/(xe-x)]=0.012t+0.59I(r2=0.9988,T=30℃).两种异构体之间的动力学相互转变过程中的活化焓(△H+)、活化熵(△S+)和活化能(△Ea)分别为:△H+=103.84 kJ·mol-1,△S+=271.93 J·mol-1·K-1,△Ea=86.74 kJ·mol-1(面式异构体向经式异构体转变);△H+=106.47 kJ·mol-1,△S+=257.65J·mol-1·K-1,△Ea=94.43kJ·mol-1(经式异构体向面式异构体转变).

关键词: 高效液相色谱法 , {Fe[3-(2-吡啶基)-5,6-二苯基-1,2,4-三嗪]3}2+ , 金属配合物 , 几何异构体 , 动力学转变