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催化材料对病毒吸附及灭活作用特性的研究

赵春霞 , 明平文 , 杨凌 , 刘中民 , 张卓然 , 马磊 , 许磊 , 齐越 , 孙承林 , 韩秀文 , 陈严 , 曲振平 , 缪少军 , 郑丛龙 , 赵欣捷 , 杜逊甫 , 刘波 , 孔宏伟 , 王畅 , 叶芬 , 刘守新 , 胡刚 , 刘页 , 张涛 , 黄向阳 , , 许国旺

色谱 doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2003.03.008

以核酸分子及普通病毒作为探针模拟对象,进行了催化材料吸附、灭活副流感病毒的研究,旨在筛选出对病毒有过滤、吸附及灭活作用的高效非特异性催化材料,以应用于病毒的各种防护设施以及有效控制非典型性肺炎的传播.共评价了93种新合成的催化剂,发现两种催化材料对病毒具有杀灭作用.

关键词: 毛细管电泳 , 副流感病毒 , 核酸 , 催化材料 , 非典型性肺炎

催化材料对病毒的吸附和灭活作用及对哺乳动物细胞的毒性

刘中民 , 张卓然 , 许国旺 , 杨凌 , 马磊 , 孙承林 , 许磊 , 齐越 , 赵春霞 , 明平文 , 陈严 , 郑丛龙 , 杜逊甫 , 韩秀文 , 张涛 , 黄向阳 , , 刘波 , 刘守新 , 王爱琴 , 曲振平 , 缪少军 , 胡刚 , 刘页

催化学报

提出了以吸附和催化原理灭活病毒的设想,旨在开发出对病毒有过滤、吸附及灭活作用的高效非特异性催化材料,应用于各种防护设施,有效控制非典型肺炎(SARS)的传播. 采用与SARS病毒相似的副流感病毒作为模拟对象,进行了吸附及灭活该病毒的催化材料研究,并考察了催化材料对哺乳动物细胞的毒性. 结果表明,病毒气溶胶的阻留及吸附结果与基于DNA吸附的色谱分析结果相一致; 部分材料可以强烈地吸附病毒(100%),甚至在强烈振荡下并洗脱至第3次,病毒也不能脱附; 一些材料不仅可以吸附病毒,而且强烈振荡后的洗脱液虽然表现出一定的血凝效价,但接种鸡胚后,病毒并不增殖,说明材料具有明显的催化病毒灭活性能; 对细胞毒性极低的材料可以用在与人体接触的防护材料设施中. 筛选出的性能优异的催化材料,拟进一步考察其对SARS病毒的灭活作用.

关键词: 催化材料 , 副流感病毒 , 吸附 , 灭活 , 严重急性呼吸系统综合症

低温晶化对B-ZSM-5Ti-ZSM-5物化性能的影响

刘民 , 郭新闻 , 高健 , 王祥生 , 刘秀梅 , 韩秀文 ,

催化学报

以改进方法合成的B-ZSM-5分子筛为母体,采用气固相法合成了Ti-ZSM-5分子筛,并以XRD,FT-IR,UV-Vis,XRF,SEM,ICP-AESMAS NMR等手段对B-ZSM-5Ti-ZSM-5进行了表征,考察了Ti-ZSM-5对苯酚羟基化反应的催化性能.结果表明,合成B-ZSM-5时的前期低温晶化有助于晶粒的减小;以其为母体制备的Ti-ZSM-5对苯酚羟基化反应具有优异的催化性能.在n(PhOH)/n(H2O2)=3,n(Me2CO)/n(PhOH)=2.7,m(cat)/m(PhOH)=5%,T=353 Kt=6 h的反应条件下,苯酚转化率可达20%以上.

关键词: , , ZSM-5分子筛 , 气固相法 , 苯酚 , 羟基化

Pt(111)表面上表层Fe(FeO)结构次表层Fe结构的可控转变

马腾 , 傅强 , 崔义 , 张镇 , 王珍 , 谭大力 ,

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90821

利用扫描隧道显微镜(STM)X射线光电子能谱(XPS)对Pt(111)表面制备的Fe单层薄膜及其在不同环境气氛条件下的多种结构进行了研究.在温度为487K的Pt(111)表面制备出了完整的Fe单层薄膜Fe/Pt(111).对Fe/Pt(111)依次升高温度进行超高真空退火,STMXPS结果表明退火温度高于800 K时,表面Fe原子扩散到次表层区域,形成次表层Fe结构Pt/Fe/Pt(111).Pt/Fe/Pt(111)在O_2氧化气氛中经850 K退火可转变成表面FeO薄膜FeO/Pt(111).FeO/Pt(111)结构在温和的H_2还原气氛中(600K)转变成表面Fe结构,进一步的还原处理(800K)则可以重新生成Pt/Fe/Pt(111).控制样品的环境气氛在O_2H_2之间切换,使得表面Fe(FeO)次表面Fe可以重复地转变.本研究实现了多种Fe-Pt表面结构的可控制备,可为合理地设计高效、价廉的催化剂提供借鉴.

关键词: 双金属催化剂 , 氧化物 , Pt富集表面 , 反相模型体系

SAPO-34分子筛晶化过程中硅进入骨架的方式机理

谭涓 , 刘中民 , 何长青 , 刘宪春 , 韩秀文 , 翟润生 ,

催化学报

采用XRD,SEM,IRNMR等手段考察了SAPO-34分子筛的晶化过程,深入研究了晶化过程中硅进入SAPO-34晶格骨架的方式机理.结果表明,在SAPO-34分子筛的整个晶化过程中没有AlPO-34分子筛晶相生成.在初始凝胶的制备过程中,模板剂的添加混合凝胶的老化处理对SAPO-34晶化过程的进行起着关键性的作用.晶化前期(<2.5 h),硅原子直接参与晶核的形成晶粒的长大过程,形成S(4Al)结构,此阶段基本上可以排除硅取代磷机理的作用;晶化后期(>2.5 h),少量硅以取代方式进入分子筛骨架形成Si(nAl)(n=0~4)多种硅结构.

关键词: SAPO-34分子筛 , 合成 , 表征

TS-1分子筛的合成Ⅰ.29Si1H NMR研究正硅酸乙酯的水解

林民 , 舒兴田 , 汪燮卿 , 赵琦 , 韩秀文 , 林励吾 ,

催化学报

利用29Si1H NMR方法研究了TS-1分子筛合成过程中正硅酸乙酯(TEOS)的水解行为.1H NMR结果表明,TEOS在四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液中的水解速度快于在四乙基氢氧化铵(TEAOH)中的水解速度.TEOS水解后的29Si NMR谱显示,TEOS在TPAOH中水解产生的聚合硅酸根物种的分布与在TEAOH中的类似,都存在着单体、二聚、三聚及环聚等硅酸根物种的平衡,但TEOS-TEAOH体系中低聚硅酸根物种的浓度明显大于TEOS-TPAOH中的浓度.向水解后的样品中添加水,可促使多聚硅酸根物种转化为低聚物种.大量异丙醇的加入将导致单聚二聚硅酸根物种的高聚.钛酸四丁酯加入到TEOS-TPAOH水解体系中得到的29Si NMR结果明显不同于TEOS-TEAOH水解体系.

关键词: TS-1分子筛 , 正硅酸乙酯 , 水解 , 29Si NMR , 1H NMR

乙酸在Rh(100)表面吸附和分解的HREELSTDS研究

周维平 , 姜志全 , 马运生 , 庄叔贤 , 翟润生 ,

催化学报

用高分辨电子能量损失谱(HREELS)热脱附谱(TDS)研究了乙酸在Rh(100)表面上的吸附和分解,提出了乙酸吸附和分解反应的模式.130K时,高暴露量的乙酸在Rh(100)表面上形成多层吸附的凝聚态乙酸.升温至290 K时,部分乙酸以分子形式直接脱附,另一部分乙酸分子通过O-H键断裂形成乙酸根氢吸附在表面上;在升温至400 K的过程中,乙酸根在表面发生两个相互竞争的反应,即乙酸根分解成CO,CHx,OH,以及乙酸根分解成CHx,HCO2;升温至500 K,只剩下CHx,OCO吸附在表面上;600 K后,表面吸附的CHx完全解离,同时表面吸附的碳原子氧原子结合成CO脱附.

关键词: , 表面 , 乙酸 , 吸附 , 高分辨电子能量损失谱 , 热脱附谱

载体担载酸对乙烯直接氧化合成乙酸反应的影响

张建鲁 , 王新平 , 蔡天锡 , 程谟杰 ,

催化学报

在固定床流动反应器上研究了Pd-酸/载体体系催化乙烯直接氧化合成乙酸的反应,并对载体相同但担载酸强度不同的催化剂的催化活性进行了比较. 结果表明,担载酸的强度明显影响催化剂的活性,酸强度越大其催化活性越高. 用NH3-TPD异丙醇脱水探针反应表征了二氧化硅、活性碳酸性白土三种载体担载的Pd-H4SiW12催化剂的酸性,并测试了三种催化剂的催化活性. 结果表明,载体通过影响担载酸的强度而影响催化剂的活性,载体上的强酸中心越多,催化剂的活性越高. 测定了二氧化硅、活性碳酸性白土三种载体担载的Pd-H4SiW12催化剂上Pd的分散度,并与其催化活性相关联. 结果表明,决定乙烯直接氧化生成乙酸反应活性的主要因素是催化剂的酸强度而不是Pd的分散度.

关键词: , , 二氧化硅 , 活性碳 , 酸性白土 , 负载型催化剂 , 乙烯 , 氧化 , 乙酸

SSZ-13RUB-50分子筛上甲醇制烯烃的对比研究

李鹏 , 张维萍 , 韩秀文 ,

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00902

对比研究了SSZ-13(CHA拓扑结构)RUB-50(LEV拓扑结构)硅铝分子筛笼大小对甲醇制烯烃反应性能的影响,并采用X射线衍射、N2吸附-脱附、固体核磁共振、热重紫外-可见光谱等技术对催化剂的结构及反应后的碳物种进行了表征.结果表明,笼尺寸较大的SSZ-13分子筛在反应中的稳定性产物丙烯选择性均较高;而笼尺寸较小的RUB-50分子筛中乙烯的选择性较高.酸洗可以除去分子筛中大部分非骨架Al,且在一定程度上改变了分子筛的酸性,但没有显著改变产物中乙烯丙烯的相对比例.另外,分子筛笼的大小决定了碳物种的体积,较小笼径的分子筛上可能生成较多的乙烯.因此,用于甲醇制烯烃的分子筛笼径大小对调变产物中乙烯丙烯选择性十分重要.

关键词: 甲醇 , 烯烃 , 乙烯 , 丙烯 , SSZ-13分子筛 , RUB-50分子筛 笼尺寸

一种获得高活性高稳定性甲烷无氧芳构化Mo/HZSM-5催化剂的前处理方法

刘红梅 , 申文杰 , , 徐奕德

催化学报

利用氢气在较低温度(623 K)下对6%Mo/HZSM-5催化剂进行预处理,考察了经低温还原预处理的催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,经过预处理的催化剂比未经预处理的催化剂表现出更好的甲烷转化活性稳定性. 1H MAS NMREPR表征结果表明,在623 K氢气气氛中对Mo/HZSM-5催化剂进行预处理不会造成Mo物种在分子筛外表面的进一步分散,也不会导致外表面的Mo物种向孔道内迁移. 但是,低温还原预处理可以有效地促进Mo物种由易还原的六方密堆积结构向难还原的面心立方结构转化,后者在反应中具有更好的活性稳定性.

关键词: 甲烷 , 脱氢芳构化 , , HZSM-5分子筛 , 预还原(Ed ChRH)

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