材料期刊网

Si改性对V2O5/WO3-TiO2催化剂NH3-SCR活性和热稳定性的影响

刘雪松 , 吴晓东 , 许腾飞 , 翁端 , 司知蠢 , 冉锐

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61109-3

V2O5/WO3-TiO2是 NH3-SCR领域应用最为广泛的商用脱硝催化剂,该催化剂具有良好的抗硫中毒性能；但其水热稳定性却相对较差,高温条件下运行会严重失活。这主要是由于锐钛型 TiO2在高温下发生团聚或相变,生成比表面积较小的晶红石型 TiO2,进而导致活性组分 V2O5和 WO3团聚或挥发。结局问题的关键是提高载体 TiO2的水热稳定性,而添加 Al, Zr和 Si等元素对 TiO2进行改性则被认为是最有效的方法之一。 Si改性的 V2O5/WO3-TiO2催化剂水热老化后仍然具有较高的比表面积、较多的酸性位和稳定晶体结构,但其作用机理仍不明确。本文分别考察了750oC水热老化处理24 h对V2O5/WO3-TiO2和V2O5/WO3-TiO2-SiO2催化剂结构和催化活性的影响,并采用 X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、拉曼光谱(Raman)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等手段研究了 Si改善 V2O5/WO3-TiO2催化剂水热稳定性的原因。结果表明,水热老化后, Si改善的催化剂和载体的比表面积降幅较小。 XRD结果表明, Si添加到 TiO2中可形成 Ti-O-Si固溶体,固溶体的形成使 TiO2晶界能提高,可防止水热老化过程中 TiO2的团聚和相变,进而提高其水热稳定性。负载 V后, Si对载体的稳定作用则更加明显。这主要是因为低熔点的 V2O5会加剧载体的团聚和相变。结合 H2-TPR和 Raman结果可知, V2O5/WO3-TiO2催化剂水热老化后发生TiO2团聚或相变,进而导致活性组分多聚态 V2O5团聚生成 V2O5晶粒或 Ti-V-O固溶体,而后者对 SCR反应活性的贡献非常低；同时,水热老化还使得助剂 WO3从 WO3-TiO2中脱离出来,因而导致催化剂活性和选择性下降。然而由于V2O5/WO3-TiO2-SiO2催化剂载体具有良好水热稳定性,经水热处理后仍保持着锐钛晶型和较小的晶粒,抑制了活性组分V2O5的严重团聚或形成固溶体；同时还使得高分散态 V2O5轻微团聚形成主要活性组分多聚态 V2O5,因此催化活性反而提高。另外,由于V2O5/WO3-TiO2-SiO2催化剂中形成了Ti-O-Si固溶体,进而产生更多的酸性位,水热处理后,其酸性位降低幅度较小；而 V2O5/WO3-TiO2催化剂酸性位数量明显减少,这与其载体和活性组分的烧结和相变相关,这也是导致其失活的主要原因之一。

关键词: V2O5/WO3-TiO2 , 硅 , NH3-SCR , 水热稳定性 , 多聚态钒 , 脱硝

In situ DRIFTS study of NOx adsorption behavior on Ba/CeO2 catalysts

王蕾 , 冉锐 , 吴晓东 , 李敏 , 翁端

稀土学报(英文版) doi:10.1016/S1002-0721(12)60406-2

关键词:

Structure and oxygen storage capacity of Pd/Pr/CeO2-ZrO2 catalyst:effects of impregnated praseodymia

冉锐 , 张宏伟 , 吴晓东 , 樊俊 , 翁端

稀土学报(英文版) doi:10.1016/S1002-0721(14)60039-9

关键词:

钇掺杂对Ce0.33Zr0.67O2储氧性能的影响

贺娟 , 冉锐 , 樊俊 , 翁端

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2012.03.002

采用柠檬酸溶胶凝胶法制备了一系列钇掺杂的富锆铈锆复合氧化物Ce0.33YxZr0.67-xO2,并通过XRD,BET,OSC,XPS,in - situ CO -FTIR等测试,系统研究了钇掺杂后铈锆复合氧化物储放氧性能的变化规律及其影响因素.结果表明,钇离子能够进入铈锆晶格形成固溶体,并提高铈锆体系的结构热稳定性.对于新鲜样,钇掺杂可大幅提升Ce0.33Zr0.67O2材料的比表面积,提高单位质量铈锆材料的储氧能力；但老化后,钇掺杂样品的储氧性能随着掺杂量的增加而减小.通过XPS及原位红外吸附性能测试证实,钇在Ce0.33Zr0.67O2材料表面主要取代锆离子,其掺杂会降低样品的表面吸附能力,抑制铈的氧化还原反应,从而导致该体系储氧性能的下降.

关键词: 铈锆复合氧化物 , 富锆 , 钇掺杂 , 储氧性能

CeO2基三效催化剂中金属-载体强相互作用的研究进展

樊俊 , 翁端 , 冉锐 , 吴晓东

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2010.05.015

金属-载体强相互作用(SMSI)的发生机理及其对催化活性的影响是目前CeO2基三效催化剂研究的热点.介绍了金属-载体强相互作用产生的基本条件及其基本特征,综述了贵金属与CeO2基复合氧化物间SMSI的可能机制及相关研究进展,提出了金属-载体强相互作用可能的研究方向.

关键词: 贵金属 , CeO2 , 三效催化剂 , 金属-载体强相互作用

Ceria-based catalysts for soot oxidation：a review

刘爽 , 吴晓东 , 翁端 , 冉锐

稀土学报(英文版) doi:10.1016/S1002-0721(14)60457-9

关键词:

制备方法对钯-铈锆固溶体催化剂的结构与性能的影响

万李 , 吴晓东 , 樊俊 , 冉锐 , 翁端

中国稀土学报

采用溶胶凝胶法制备了Pd掺杂型铈锆固溶体粉末.XRD和XPS分析结果表明,有部分Pd进入了固溶体的晶格,主要以PdO和PdO2的形态存在;900 ℃ 50 h的老化条件并没有使Pd和Ce的价态发生明显的变化;其催化性能主要取决于氧空位的数量和活性,与Pd负载型铈锆催化剂相比,表现出较好的热稳定性能.

关键词: 催化化学 , 铈锆固溶体 , Pd掺杂 , 溶胶凝胶法 , XPS , 稀土

稀土钙钛矿催化剂制备方法的研究进展

冉锐 , 吴晓东 , 翁端

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2004.05.014

稀土钙钛矿超微粉体的常规制备方法主要有机械混合法、化学共沉淀法、溶胶-凝胶法以及微乳液法等等.本文总结了以上各种方法的制备过程、特点以及在工艺优化方面国内外所取得的研究进展,并从机理上探讨了上述工艺对稀土钙钛矿催化剂相关性能的影响.

关键词: 稀土钙钛矿 , 制备方法 , 比表面积 , 催化活性

光解水制氢的可见光催化材料的研究进展

冉锐 , 吴晓东 , 翁端

材料导报

利用可见光催化分解水制氢是利用太阳能的有效方法之一,从材料组成、结构、催化性能及改性等方面介绍了几类重要的可见光催化材料的研究进展,并展望了未来的发展方向.

关键词: 光解水制氢 , 可见光催化 , 光催化材料

金属基金刚石砂轮的电火花修锐机理

蔡兰蓉 , 贾妍 , 胡德金

稀有金属材料与工程

对电火花放电作用下砂轮表面结合剂材料的去除机理进行了分析.在电火花成形机床上进行电火花修锐青铜结合剂金刚石砂轮的试验,在VH-800三维数字显微镜观察电火花修锐前后金刚石砂轮表面的微观形貌,考察了砂轮修锐前后表面峰点高度分布的变化,比较了不同放电参数作用下的修锐效果.实验证明电火花放电技术可应用于金刚石砂轮的修锐,电火花放电对金属结合剂金刚石砂轮进行修锐时存在一个合适的修锐参数范围,在这个范围内,修锐可以获得较好的效果.

关键词: 金刚石砂轮 , 电火花 , 修锐 , 机理