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水/离子液体两相体系中出芽短梗霉催化 4-氯-乙酰乙酸乙酯不对称还原合成(S)-4-氯-3-羟基-丁酸乙酯

张帆 , , 孙志浩 , 郑璞 , 林文清 , 朱坡 , 居年丰

催化学报

考察了水/离子液体两相体系中出芽短梗霉(Aureobasidium pullulans CGMCC 1244)催化 4-氯乙酰乙酸乙酯(COBE)不对称还原生成光学活性(S)-4-氯-3-羟基丁酸乙酯((S)-CHBE)的性能,并对反应条件如摇床转速、相体积比、温度、初始底物浓度和pH值等进行了优化. 结果表明,在水/1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐体系中,出芽短梗霉催化COBE不对称还原生成(S)-CHBE, 在30 ℃, pH 6.6, 摇床转速180 r/min和不对称反应 8 h 条件下,反应物的转化率、产物ee值和浓度分别达到95.6%, 98.5%和47.1 g/L. 在控制pH值为6.6的情况下,通过分添加底物可有效提高产物(S)-CHBE浓度至75.1 g/L.

关键词: 离子液体 , 全细胞 , 出芽短梗霉 , 4-氯-乙酰乙酸乙酯 , 不对称还原 , (S)-4-氯-3-羟基丁酸乙酯

不对称还原制备光学纯(R)-2-羟基-4-苯基丁酸乙酯的双酶共表达重组菌的构建

宿宇宁 , , 王骏超 , 徐志豪 , 孙志浩

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60436-1

克隆了来自于枯草芽孢杆菌的羰基还原酶基因IolS和葡萄糖脱氢酶基因GDH,采用Ni-NTA镍亲和层析柱对重组蛋白IolS进行纯化,并对纯酶进行了酶学性质研究.结果表明,该羰基还原酶的最适温度和pH值分别为30℃和6.0;在40℃以下具有较好的热稳定性;在pH 5.5-7.0的偏酸性范围内能保持75%以上的酶活.采用三种策略构建了IolS和GDH的共表达重组质粒,结果发现,采用双启动子的重组质粒能够实现羰基还原酶IolS的高效表达,粗酶液中的IolS和GDH的比酶活均达到1.5 U/mg.运用该重组菌对10 g/L的OPBE进行不对称还原,反应15h后,底物转化率大于99%,产物(R)-2-羟基-4-苯基丁酸乙酯的ee值达到99.5%.

关键词: 羰基还原酶 , 葡萄糖脱氢酶 , 共表达 , (R)-2-羟基-4-苯基丁酸乙酯 , 不对称还原

采用通透性处理的安大略假丝酵母全细胞高效合成(R)-2-氯-1-(3-氯苯基)乙醇

, 张蓓花 , 孙志浩

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60363-X

考察了利用安大略假丝酵母(Candida ontarioensis)静息细胞不对称催化2-氯-1-(3-氯苯基)乙酮合成(R)-2-氯-1-(3-氯苯基)乙醇的转化反应条件.结果表明,当底物浓度为10g/L时,在最适转化条件下反应72 h,产物的ee值和产率分别达到99.9%和99.0%.采用4g/L十六烷基三甲基溴化铵对Candida ontarioensis细胞于4c通透性处理20 min后,全细胞的酶活提高2倍以上.当底物浓度提高为30g/L,转化24 h后,产物的ee和产率分别达到99.9%和97.5%.该研究为高效制备(R)-2-氯-1-(3-氯苯基)乙醇提供了可行途径,并为生物催化合成芳基手性醇类手性中间体提供了理论指导.

关键词: (R)-2-氯-1-(3-氯苯基)乙醇 , 不对称还原 , 十六烷基三甲基溴化铵 , 通透性 , 安大略假丝酵母

Al3Ti基金属间化合物高能球磨亚稳转变的热力学分析

傅云义 , 胡赓祥

金属学报

复相Al67Mn8Ti24Nb1有序金属产合物在高能球发生了无序化, 并进一步非晶化, 利用Miedema理论模型计算了合金呈有序金属间化合物, 无序fcc固溶体和非晶态的形成自由能, 分析了球磨导致的缺陷能及其亚稳 的作用.

关键词: Al3Ti基金属间化合物 , null

Si_3N_4基陶瓷裂纹扩展过程的动态观察

国年 , 孙克淋 , 罗相成

材料研究学报

Si_3N_4基陶瓷裂纹扩展过程的动态观察国年,孙克淋,罗相成(北京理工大学)摘要*发展了适用于Si3N4陶瓷及其复合材料的裂纹扩展动态观察方法.利用缺口梁两端的限制性载荷,控制三点弯曲时裂纹的扩展速度,从而获得关于其过程的信息.对于热压烧结的Si3N4基陶瓷,用此法在扫描电镜下成功地观察到了晶粒、晶须的桥联、拔出过程,以及裂纹分岔、偏转等特征.关键词Si_3N_4陶瓷,裂纹扩展,动态观察通过观察陶瓷基复合材料断口和分析压痕致?...

关键词: Si_3N_4陶瓷 , crack propagation , dynamic observation

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