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甲烷直接氧化制甲醇研究进展概述

韩宝斋 , 杨扬 , 许妍妍 , U. J. Etim , 乔柯 , 许本静 , 阎子峰

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61097-X

目前，天然气转化为高附加值化工产品的应用越来越受到人们关注.甲烷作为天然气的主要成分，其转化和应用是天然气化工领域的重要研究方向.而甲烷直接氧化制甲醇长久以来一直是研究重点.甲烷直接氧化制甲醇与传统的甲烷二步法间接转化相比，有节能和工艺简化的突出特点.然而，甲醇直接氧化制甲醇过程所面临的主要问题有：(1)甲烷分子的活化能很高，需要苛刻的操作条件才能活化参与反应；(2)反应进行的程度难以控制，生成的甲醇会进一步被氧化生成较多副产物，大大降低甲醇收率.因此，高效活化甲烷分子和抑制甲醇深度氧化是促进该过程工业化的重要研究内容.本文主要论述了非均相、气相均相和液相体系中甲烷直接氧化制甲醇的研究进展.在甲烷非均相氧化过程中，采用过渡金属氧化物作为催化剂在高温条件下催化甲烷部分氧化反应，其中，钼系和铁系催化剂的研究最为广泛.研究表明， MoO3可作为催化剂的主要活性组分，尤以 MoO3/Ga2O3催化剂性能最好，得到甲醇收率最高.在铁系催化剂中， Fe-ZSM-5 ；催化反应的甲醇选择性和收率都相对较高；但是每次反应后催化剂都需要重新活化，这种间歇性操作会增加成本，不利于工业化应用.总之，甲烷的非均相氧化过程存在易形成金属聚集体、催化剂选择性低以及甲醇收率低(5%)等问题，需要深入系统地研究解决.然而，与非均相氧化过程相比，操作较为简单的甲烷气相均相氧化作为目前最有工业前景的过程受到越来越多关注.在此过程中，影响反应的主要因素有反应器、反应条件(反应压力、反应温度和反应时间等)以及添加的介质等.反应器的特殊设计需要考虑的方面有反应产物的分离与转移、反应热的移除以有效提高甲烷的转化率，比如膜反应器对物质的分离作用.反应压力对反应过程的影响较为复杂.基于动力学因素，提高反应压力可以较大幅度地增加甲醇收率，同时最佳反应温度降低，但是，当压力高于8.0 MPa时，设备成本消耗大幅增加.另外，研究表明，进料中加入 NOx作为添加介质可以提高甲烷转化率和甲醇选择性，同时降低初始反应温度.与前两个氧化体系相比，液相均匀氧化过程能够获得较高的甲烷转化率与甲醇选择性.但是液相体系中强腐蚀性介质的使用增加了设备成本，阻碍了该过程工业化的应用进程.因此，促进液相体系工业化的关键就是开发绿色高效的催化剂.

关键词: 甲烷 , 直接氧化 , 甲醇 , 多相氧化 , 气相均相氧化 , 液相催化氧化

焊后热处理对7A04铝合金水下搅拌摩擦焊接接头组织性能的影响

郝亚鑫 , 王文 , 徐瑞琦 , 乔柯 , 李天麒 , 王快社

材料工程 doi:10.11868/j.issn.1001-4381.2016.06.011

对7A04铝合金板进行水下搅拌摩擦焊接(Submerged Friction Stir Welding, SFSW),并对焊接接头进行焊后热处理(Post Weld Heat Treatments, PWHT),研究焊后热处理对接头组织性能的影响。结果表明:焊后热处理接头呈现出弥散分布的细小析出相形貌,明显优于SFSW接头呈现出的少量析出相分散分布的特征。与SFSW接头相比,焊后热处理明显改善接头的力学性能。接头焊核区的平均硬度值提高了39.7HV,抗拉强度提高了67MPa,达到母材抗拉强度的96.1%,接头的应变硬化能力增强,拉伸断口呈现微孔聚合和解理混合断裂特征。

关键词: 焊后热处理 , 水下搅拌摩擦焊接 , 7A04铝合金 , 组织性能

7A04-T6铝合金水下搅拌摩擦焊接接头的组织和性能

徐瑞琦 , 王文 , 郝亚鑫 , 乔柯 , 李天麒 , 王快社

航空材料学报 doi:10.11868/j.issn.1005-5053.2015.4.003

在循环水冷和空气条件下对7A04-T6铝合金进行搅拌摩擦焊接(FSW),分析强制冷却对7A04-T6铝合金FSW接头组织性能的影响.结果表明:循环水冷具有明显的瞬时快冷作用,显著抑制再结晶晶粒和析出相的长大,焊核区的平均晶粒尺寸为0.8μm,析出相尺寸为30 ～ 150nm,均小于空气条件下接头的晶粒尺寸(2.81μm)及析出相尺寸(80 ～ 400nm).与空气条件下相比,强制水冷条件明显改善接头的力学性能.焊核区的平均硬度值提高11.9HV,接头抗拉强度提高43.2MPa,达到母材抗拉强度的87.6％;接头的应变硬化能力增强,拉伸断口呈现出微孔聚合型断裂特征.

关键词: 水下搅拌摩擦焊接接头 , 7A04-T6铝合金 , 微观组织 , 力学性能

铝铜复合板搅拌摩擦焊接接头组织性能研究

乔柯 , 王文 , 吴楠 , 李天麒 , 王快社

材料导报 doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2016.12.019

采用搅拌摩擦焊接对铝铜层状复合板进行了焊接,研究了接头组织性能.结果表明,焊接接头焊核区(Nugget zone,NZ)产生了细小等轴状的动态再结晶晶粒,铝层、铜层平均晶粒尺寸分别为4 μm、3 μm.NZ铝层、铜层平均显微硬度为29.21HV、86.9HV.抗拉强度为154.6 MPa,为母材的61.6％,延伸率为6％.铜颗粒在铝层中形成夹杂是拉伸性能下降的主要原因.

关键词: 搅拌摩擦焊接 , 铝铜层状复合板 , 微观组织 , 力学性能

焊速对水下搅拌摩擦焊接7A04铝合金组织性能的影响?

李天麒 , 王快社 , 王文 , 乔柯 , 徐瑞琦

材料导报 doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2016.22.023

对7A04-T6铝合金板进行了水下搅拌摩擦焊接(Submerged friction stir welding,SFSW),研究了焊速对焊接接头组织和力学性能的影响。结果表明：采用 SFSW成功实现了7A04铝合金的连接,晶粒细化和细小、弥散分布的析出相有效减弱了焊接热软化效应。当旋转速度恒定为950 r/min,焊速从95 mm/min增大到235 mm/min时,接头焊核区的晶粒和析出相随着焊速的增大逐渐细化,抗拉强度系数从84.5%升高到89.0%。不同焊速条件下,拉伸断口均呈现微孔聚合和解理混合断裂特征。

关键词: 水下搅拌摩擦焊接 , 微观组织 , 力学性能 , 焊速 , 7A04铝合金

焊后热处理对7A04铝合金水下搅拌摩擦焊接接头组织性能的影响

郝亚鑫 , 王文 , 徐瑞琦 , 乔柯 , 李天麒 , 王快社

材料工程 doi:10.11868/j.issn.1001-4381.2016.06.011

对7A04铝合金板进行水下搅拌摩擦焊接(Submerged Friction Stir Welding,SFSW),并对焊接接头进行焊后热处理(Post Weld Heat Treatments,PWHT),研究焊后热处理对接头组织性能的影响.结果表明:焊后热处理接头呈现出弥散分布的细小析出相形貌,明显优于SFSW接头呈现出的少量析出相分散分布的特征.与SFSW接头相比,焊后热处理明显改善接头的力学性能.接头焊核区的平均硬度值提高了39.7HV,抗拉强度提高了67MPa,达到母材抗拉强度的96.1％,接头的应变硬化能力增强,拉伸断口呈现微孔聚合和解理混合断裂特征.

关键词: 焊后热处理 , 水下搅拌摩擦焊接 , 7A04铝合金 , 组织性能