钙钛矿型La0.8Sr0.2FeO3中的晶格氧用于甲烷选择氧化制取合成气

催化学报 , 2002, 23(6): 549-554.

钙钛矿型La0.8Sr0.2FeO3中的晶格氧用于甲烷选择氧化制取合成气

李然家 ^1, , 余长春 ^2, , 代小平 ^3, , 沈师孔 ^4,

1.石油大学,北京,中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京,102249

2.石油大学,北京,中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京,102249

3.石油大学,北京,中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京,102249

4.石油大学,北京,中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京,102249

基金项目: 中国石油天然气集团公司资助项目(cx200139)

关键词：甲烷 , 钙钛矿型氧化物 , 晶格氧 , 部分氧化 , 合成气

Selective Oxidation of Methane to Synthesis Gas Using Lattice Oxygen from Perovskite La0.8Sr0.2FeO3 Catalyst

用自燃烧法制备了钙钛矿型La0.8Sr0.2FeO3催化剂. 用H2-TPR考察了催化剂表面的氧消耗过程,用程序升温表面反应(TPSR)研究了甲烷与催化剂表面氧物种的反应,用在线质谱脉冲反应和甲烷/氧切换反应研究了催化剂的晶格氧选择氧化甲烷制合成气. 结果表明,催化剂上存在两种氧物种,无气相氧存在时,强氧化性氧物种首先将甲烷氧化为CO2和H2O; 而后提供的氧化性较弱的晶格氧具有良好的甲烷部分氧化选择性,可将甲烷氧化为合成气CO和H2 (选择性可达95%以上). 在900 ℃下的CH4/O2切换反应结果表明,甲烷能与La0.8Sr0.2FeO3中的晶格氧反应选择性地生成CO和H2,失去晶格氧的La0.8-Sr0.2FeO3能与气相氧反应恢复其晶格氧. 在合适的反应条件下,用La0.8Sr0.2FeO3催化剂的晶格氧代替分子氧按Redox模式实现甲烷选择氧化制合成气是可能的.

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