高稳定性Ni/SBA-15催化剂的结构特征及其对二氧化碳重整甲烷反应的催化性能

催化学报 , 2006, 27(9): 777-782.

高稳定性Ni/SBA-15催化剂的结构特征及其对二氧化碳重整甲烷反应的催化性能

张美丽 ^1, , 季生福 ^2, , 胡林华 ^3, , 银凤翔 ^4, , 李成岳 ^5, , 刘辉 ^6,

1.北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京,100029

2.北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京,100029

3.北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京,100029

4.北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京,100029

5.北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京,100029

6.北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室,北京,100029

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(2005CB221405) 国家自然科学基金(20473009) 教育部高等学校博士学科点专项科研基金(20030010002)

关键词：镍 , SBA-15分子筛 , 甲烷 , 重整 , 二氧化碳 , 合成气

Structural Characterization of Highly Stable Ni/SBA-15 Catalyst and Its Catalytic Performance for Methane Reforming with CO2

采用浸渍法制备了Ni含量为2.5%～20%的系列Ni/SBA-15催化剂,在常压连续流动固定床反应器上考察了催化剂对二氧化碳重整甲烷制合成气的催化性能,并用X射线衍射和N2吸附法研究了Ni/SBA-15催化剂的结构特征.结果表明,Ni/SBA-15催化剂具有很高的CH4和CO2转化率,12.5%Ni/SBA-15催化剂在800℃反应600h后活性没有明显下降,但反应710 h后CH4的转化率下降了约50%,CO2的转化率下降了约25%.其活性下降的主要原因是催化剂积炭.在高温条件下反应时,SBA-15的介孔结构也没有遭到破坏,分子筛的孔壁能有效阻止活性组分Ni的团聚.SBA-15孔中组装一定量的Ni活性组分后,除了SBA-15的介孔外,还会形成另外一种较小的孔,但这不影响SBA-15的有序介孔结构,只是其孔径、孔容和BET比表面积降低.

参考文献

[1]	Li X C;Wu M;Lai Z H;He F .[J].Applied Catalysis A:General,2005,290(1-2):81.
[2]	Chen J X;Wang R J;Zhang J Y;He F Han S .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2005,235(1-2):302.
[3]	Laosiripojana N;Sutthisripok W;Assabumrungrat S .[J].Chemical Engineering Journal,2005,112(1-3):13.
[4]	Jozwiak WK;Nowosielska M;Rynkowski J .Reforming of methane with carbon dioxide over supported bimetallic catalysts containing Ni and noble metal - I. Characterization and activity of SiO2 supported Ni-Rh catalysts[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2005(2):233-244.
[5]	王玉和,徐柏庆.加压下Ni/MgO催化剂催化CO2重整CH4反应的特性[J].催化学报,2005(04):277-282.
[6]	李艳,叶青,魏俊梅,徐柏庆.制备高效稳定CO2重整甲烷Ni/ZrO2催化剂的新方法[J].催化学报,2004(04):326-330.
[7]	李春林,伏义路,卞国柱.不同方法制备的Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂对 CH4-CO2重整反应的催化性能[J].催化学报,2003(03):187-192.
[8]	宋一兵,余林,孙长勇,叶飞,方奕文,林维明.稀土Ce对制合成气用Ce-Ni/Al2O3催化剂活性和稳定性的影响[J].催化学报,2002(03):267-270.
[9]	Tomishige K;Chen Y G;Fujimoto K .[J].Journal of Catalysis,1999,181(01):91.
[10]	Chen H W;Wang C Y;Yu C H;Tseng L T Liao P H .[J].Catalysis Today,2004,97(2-3):173.
[11]	Lee J H;Lee E G;Joo O S;Jung K D .[J].Applied Catalysis A:General,2004,269(1-2):1.
[12]	Roh H S;Potdar H S;Jun K W .[J].Catalysis Today,2004,93-95:39.
[13]	Zhao D Y;Feng J L;Huo Q S;Melosh N Fredrickson G H Chmelka B F Stucky G D .[J].Science,1998,279(5350):548.
[14]	Yi N;Cao Y;Su Y;Dai W L He H Y Fan K N .[J].Journal of Catalysis,2005,230(01):249.
[15]	陈杨英,韩秀文,包信和.W-SBA-15介孔分子筛的直接合成及其对环己烯环氧化反应的催化性能[J].催化学报,2005(05):412-416.
[16]	张雪峥,乐英红,高滋.SBA-15负载氧化铁催化剂上乙酸选择加氢制乙醛[J].高等学校化学学报,2003(01):121-124.
[17]	王润伟,胡磊,储彬,朱广山,裘式纶.负载TS-1导向剂的介孔材料的合成、表征及催化性能研究[J].高等学校化学学报,2004(08):1485-1489.
[18]	Roh HS;Potdar HS;Jun KW;Kim JW;Oh YS .Carbon dioxide reforming of methane over Ni incorporated into Ce-ZrO2 catalysts[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2004(1/2):231-239.

上一张下一张

计量

下载量()
访问量()

作者相关

文章评分

您的评分：
1

0%
2

0%
3

0%
4

0%
5

0%

材料期刊网