采用共沉淀法制备了铈钴摩尔比为1:1的复合氧化物催化剂. 在固定床反应器中进行了甲烷催化裂解实验,并用空气进行了催化剂失活/活化再生循环实验,利用XRD分析手段对催化剂进行了表征. 结果表明,铈钴复合氧化物催化剂对甲烷裂解和积炭选择性氧化都有良好的催化性能. 600 ℃甲烷裂解转化率达到43%,并能在280 min的时间内保持活性. 用空气能有效地活化已失活的催化剂,并且再生前30 min积炭可被高选择性(91%)地氧化为CO,通过控制再生过程中的空气流量可以将再生后期尾气中的CO和CO2有效分离,从而分别得到较高纯度的CO和CO2. XRD结果显示,多次裂解/再生循环过程,对催化剂晶体结构没有明显破坏.
参考文献
| [1] | Rostrup-Nielsen J R .Production of synthesis gas[J].Catalysis Today,1993,18:305. |
| [2] | Pena M A;Gomez J P;Fierro J L G .New catalytic routes for syngas and hydrogen production[J].Applied Catalysis A:General,1996,144:7. |
| [3] | Koerts T;Marc J A;Deelen G;Rutger A S .Hydrocarbon formation from methane by a low-temperature two-step reaction sequence[J].Journal of Catalysis,1992,138:101. |
| [4] | Boskovic G;Smith K J .Methane homologation and reactivity of carbon species on supported Co catalysts[J].Catalysis Today,1997,37:25. |
| [5] | Cheng Zhenxing;Wu Qingle;Li Jinlu;Zhu Qiming .Effects of promoters and preparation procedures on reforming of methane with carbon dioxide over Ni/Al2O3 catalyst[J].Catalysis Today,1996,30(1-3):147. |
| [6] | Xu Guolin .Studies of reforming natural gas with carbon dioxide to produce synthesis gas X.The role of CeO_2 and MgO promoters[J].Journal of molecular catalysis, A. Chemical,1999(0):47-54. |
| [7] | 马迪,梅大江,李璇,龚茂初,陈耀强.稀土等碱性助剂对甲烷部分氧化制合成气整体式Ni/γ-Al2O3催化剂性能的影响[J].中国稀土学报,2006(03):293-297. |
| [8] | 金荣超;陈燕馨 .甲烷部分氧化Ni催化剂及助剂的研究[J].物理化学学报,1998,14(08):737. |
| [9] | 宋一兵,余林,孙长勇,叶飞,方奕文,林维明.稀土Ce对制合成气用Ce-Ni/Al2O3催化剂活性和稳定性的影响[J].催化学报,2002(03):267-270. |
| [10] | 王海涛,李振花,田树勋,何菲.助剂对甲烷部分氧化制合成气镍基催化剂性能的影响[J].燃料化学学报,2004(04):475-480. |
| [11] | 仲维平,郑家燊,齐公台.CH4和CO2制合成气抗积碳催化剂的研制[J].油气田地面工程,2003(01):59-60. |
| [12] | 宋一兵,陈德平,林维明.CH4、CO2、O2制合成气用Ni-Ce/Al2O3催化剂的XPS研究[J].光谱实验室,2003(03):459-462. |
| [13] | 陈懿.双金属氧化物和氧化物载体组分间的相互作用[J].复旦学报(自然科学版),2002(03):251-259,263. |
| [14] | 李建中,吕功煊,李克.甲烷在Ni/SiO2催化剂上裂解制碳纳米管和氢气[J].石油与天然气化工,2004(04):222-225. |
| [15] | 潘智勇,沈师孔.Ni/SiO2催化剂上甲烷催化裂解制氢[J].燃料化学学报,2003(05):466-470. |
| [16] | 傅利勇,谢卫国,吕绍洁,邱发礼.CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对催化剂抗积炭性能的影响[J].中国科学B辑,2000(01):84-89. |
| [17] | Fathi M;Bjorgum E;Viig T;Rokstad O A .Partial oxidation of methane to synthesis gas:Elimination of gas phase oxygen[J].Catalysis Today,2000,63:489. |
| [18] | Takenaka S;Otsuka K .Specific reactivity of the carbon filaments formed by decomposition of methane over Ni/SiO2 catalyst:gasification with CO2[J].Chemistry Letters,2001,218 |
| [19] | 叶青,徐柏庆.Ce1-xZrxO2的氧化还原性能及其对CO2重整CH4反应的影响[J].催化学报,2006(02):151-156. |
| [20] | 李基涛,陈明旦,严前古,万惠霖,区泽棠.助剂对CO2/CH4重整Ni基催化剂性能的影响[J].天然气化工,1999(03):25-27. |
| [21] | 宋一兵,董新法,林维明.Ni-Ce/Al2O3催化剂上CH4、CO2和O2催化重整制合成气[J].华南理工大学学报(自然科学版),2002(08):16-19,35. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%