改善Rh基催化剂上CO加氢生成C2含氧化物性能的本质及途径

催化学报 , 2006, 27(11): 999-1004.

改善Rh基催化剂上CO加氢生成C2含氧化物性能的本质及途径

陈维苗 ^1, , 丁云杰 ^2, , 江大好 ^3, , 焦桂萍 ^4, , 朱何俊 ^5, , 潘振栋 ^6, , 罗洪原 ^7,

1.中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023

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基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(1999022404)

关键词：一氧化碳 , 加氢 , 铑基催化剂 , 碳二含氧化合物 , 热力学 , 反应机理

Approaches and Nature of Improving Rh-Based Catalyst Performance for CO Hydrogenation to C2-Oxygenates

从CO加氢反应的热力学出发,分析了C2含氧化合物生成反应的途径和机理,阐述了改善Rh基催化剂上生成C2含氧化合物性能的本质以及实现的途径. 结果显示,相对于CO加氢生成烃类的反应,乙醇、乙醛和乙酸等C2含氧化合物的生成在热力学上是极为不利的; 最重要、最有效的提高C2含氧化合物生成活性的手段是开发具有高选择性的催化剂. 通过对浸渍方法和还原条件的选择,适当地抑制了Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂加氢活性,最终改善了催化剂的加氢性能,使得甲烷选择性降至6.3%, 而生成C2含氧化合物的选择性达到91.6%, 且保持有较高的时空收率.

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