反应条件对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响

催化学报 , 2006, 27(8): 713-718.

反应条件对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响

林绮纯 ^1, , 林维明 ^2, , 郝吉明 ^3, , 李俊华 ^4,

1.清华大学环境科学与工程系,北京,100084

2.广州大学化工系,广东广州,510405

3.清华大学环境科学与工程系,北京,100084

4.清华大学环境科学与工程系,北京,100084

基金项目: 国家自然科学基金(20437010) 中国博士后科学基金(2005037058) 广东省科技厅科技计划(2003C34501)

关键词：铜 , 铝 , 铈 , 交联黏土 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 丙烯

Effect of Reaction Conditions on Catalytic Performance of Cu/Al-Ce-PILC for Selective Catalytic Reduction of NO by Propylene

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC, 经SO2-4改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC, 并将其应用于C3H6选择性还原NO的反应,考察了预处理气氛、 O2和C3H6浓度、空速、水蒸气和SO2等反应条件对催化剂性能的影响. 结果表明, He预处理后催化剂表面的Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,而H2预处理后仅以Cu+存在, NO转化率最大值由23%升至56%. 反应体系中适当的O2和C3H6浓度可促进NO还原为N2, 但过高的浓度反而可降低NO的还原活性, O2同时可起到抑制积炭、清洁催化剂表面的作用. NO转化率随着空速的增大而降低. 10%水蒸气的存在可抑制NO的还原和C3H6的氧化,其转化率曲线向高温方向位移. 但是,由于金属氧化物交联柱表面的疏水特性, Cu/Al-Ce-PILC较Cu/ZSM-5具有较强的耐湿热稳定性, NO和C3H6最大转化率仅分别下降13%和5%. SO2的存在明显抑制了催化剂的低温活性,但对高温活性有一定促进作用.

参考文献

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