采用浸渍法制备了一系列用于苯和 1-十二烯烷基化合成十二烷基苯的磷改性MCM-22分子筛,以X射线衍射(XRD)和固体 27Al、31P 核磁共振, N2吸附,氨程序升温脱附(NH3-TPD), 热重(TG)和红外光谱(FT-IR)等表征技术,结合固定床连续流动反应器中的性能评价,较为系统地研究了磷改性对MCM-22分子筛的结构、表面酸性及其烷基化催化性能的影响. 结果表明,用磷改性MCM-22分子筛虽然不会影响分子筛的晶体结构,但是会破坏分子筛上的 Si - O - Al 键,使部分四配位铝转化为六配位铝. 由于聚合态的磷酸盐可能与Al发生键合,多聚态磷酸盐数量随着磷含量的增加而增多,从而改变了分子筛的孔道大小和酸性,使得强酸减少,弱酸增多,酸强度降低,总酸量和B酸中心数随着磷含量的增加呈现先增后减的规律, L酸减少. 适当的磷含量有利于提高MCM-22分子筛对苯与 1-十二烯烷基化反应的催化选择性和稳定性,改性磷含量为0 5%左右时产物 2-十二烷基苯收率最高.
参考文献
| [1] | Perego C;Ingallina P .[J].Catalysis Today,2002,73(1-2):3. |
| [2] | Kocal J A;Vora B V .[J].Applied Catalysis A:General,2001,221(1-2):295. |
| [3] | 王二强,张金昌,李成岳.苯与长链烯烃烷基化反应技术的研究进展[J].现代化工,2002(02):11-14. |
| [4] | 徐龙伢;高玉华;王清遐;高粱 王兴 牟民 崔君利 .[P].CN 96115437,1998. |
| [5] | Han M H;Cui Zh;Xu C;Chen W Jin Y .[J].Applied Catalysis A:General,2003,238(01):99. |
| [6] | Boveri M;Marquez-Alvarez C;Laborde M A;Sastre E .[J].Catalysis Today,2006,114(2-3):217. |
| [7] | Corma A.;Martinez-Soria V.;Schnoeveld E. .Alkylation of Benzene with Short-Chain Olefins over MCM-22 Zeolite: Catalytic Behaviour and Kinetic Mechanism[J].Journal of Catalysis,2000(1):163-173. |
| [8] | 李英霞,陈标华,孟伟娟,李成岳,王文兴,曹钢.MCM-22沸石的孔结构和酸分布特性对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响[J].催化学报,2003(07):494-498. |
| [9] | 李娟,严世成,李建伟,陈标华,邓玮.中孔分子筛上苯与1-十二烯烷基化合成十二烷基苯[J].北京化工大学学报（自然科学版）,2006(06):9-12,21. |
| [10] | Guisnet M;Ayrault P;Datka J .[J].Polish Journal of Chemistry,1997,71(10):1445. |
| [11] | Rubin M K;Chu P .[P].US 4954325,1990. |
| [12] | Engelhardt G;Michel D.High-Resolution Solid State NMR of Silicates and Zeolites[M].Chichester:John Wiley and Sons,Inc,1987:8. |
| [13] | Woolery G L;Kuehl G H;Timken H C;Chester A W Vartuli J C .[J].Zeolites,1997,19(04):288. |
| [14] | 罗晴 .微孔、介孔分子筛材料酸性的固体核磁共振研究[D].中国科学院武汉物理与数学研究所,2004. |
| [15] | Cabral de Menezes S M;Lam Y L;Damodaran K;Pruski M .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2006,95(1-3):286. |
| [16] | Damodaran, K;Wiench, JW;de Menezes, SMC;Lam, YL;Trebosc, J;Amoureux, JP;Pruski, M .Modification of H-ZSM-5 zeolites with phosphorus. 2. Interaction between phosphorus and aluminum studied by solid-state NMR spectroscopy[J].Microporous and Mesoporous Materials,2006(1/3):296-305. |
| [17] | 吕仁庆 .直接法ZSM-5的改性及水热活性稳定性研究[D].南开大学,2003. |
| [18] | 陈清,沈本贤,凌昊.磷改性对超稳Y分子筛结构和表面性质的影响[J].华东理工大学学报（自然科学版）,2006(04):381-384. |
| [19] | 王晓红,赵谦,李萌,姜廷顺.磷改性的Hβ沸石表面酸性的研究[J].矿业研究与开发,2006(06):69-70. |
| [20] | 任行涛,曹建秋,王震宇,刘上垣,项寿鹤.磷改性Hβ分子筛对正癸烷异构化反应的催化性能[J].催化学报,2005(03):238-242. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%