欢迎登录材料期刊网

材料期刊网

中国科学院金属研究所 科学出版社
高级检索
  1. 首页
  2. 期刊
  3. 催化学报
  4. Ni/Al2O3催化剂上CH4部分氧化制合成气反应积碳的原因

催化学报 , 2001, 22(4): 377-382.

Ni/Al2O3催化剂上CH4部分氧化制合成气反应积碳的原因

李春义 1, , 余长春 2, , 沈师孔 3,

1.石油大学

2.石油大学

3.石油大学北京中国石油天然气集团公司催化重点实验室,

基金项目:   国家自然科学基金(29673027)  

关键词： 镍 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 程序升温氧化 , 甲烷 , 部分氧化 , 积碳

Studies on the Reasons for Carbon Deposition over Ni/Al2O3 Catalyst in Partial Oxidation of CH4 to Syngas with TPO Technique

采用程序升温在线质谱分析方法,研究了常压条件下CH4在Ni/Al2O3催化剂上分解所形成的碳物种,发现CH4分解形成的NixC会首先转化成不与CO2反应,但在700 ℃左右可与O2反应的碳;这种碳再向需在800 ℃才能与O2反应的石墨碳转化. 在较低的温度下, NixC向石墨碳转化的速度较慢,而在高温条件下转化速度大大加快. 在700 ℃下,Ni/A l2O3催化剂上的CH4部分氧化制合成气反应生成的积碳主要为石墨碳,是由CH4分解形成的NixC转化而成的. 在催化剂中添加适当的助剂,可提高NixC与氧的反应活性,抑制其向石墨碳转化,是改善催化剂抗积碳性能的有效途径.

参考文献

[1] Demicheli M C;Ponzi E N;Ferretti O A;Yeramian A A .[J].Chemical Engineering Journal,1991,46(03):129.
[2] Trimm D L .[J].Catalysis Review-Science and Engineering,1977,16(02):155.
[3] Bartholomew C H .[J].Catalysis Review-Science and Engineering,1982,24(01):67.
[4] Tsang S C;Claridge J B;Green M L H .[J].Catalysis Today,1995,23(01):3.
[5] Nichio N;Casella M;Ferretti O .[J].Catalysis Letters,1996,42(1-2):65.
[6] Dissanayake D;Rosynek M P;Kharas K C C .[J].Journal of Catalysis,1991,132[STBZ](01):117.
[7] Choudhary V R;Rane V H;Rajput A M .[J].Catalysis Letters,1993,22(04):289.
[8] Bhattacharya A K;Breach J A;Chand S .[J].Applied Catalysis A:General,1992,80(01):L1.
[9] Duprez D;Demicheli M C;Marecot P .[J].Journal of Catalysis,1990,124(02):324.
[10] Demicheli M C;Duprez D;Barbier J .[J].Journal of Catalysis,1994,145(02):437.
[11] Claridge J B;Green M L H;Tsang S C .[J].Catalysis Letters,1993,22(04):299.
[12] 李春义;余长春;沈师孔 .[J].催化学报,1998,19(05):463.
[13] Li Ch Y;Yu Ch Ch;Shen Sh K .[J].物理化学学报,2000,16(02):97.
[14] 李春义,余长春,沈师孔.Ni/Al2O3催化剂上CH4分解生成的碳物种的转化[J].化学学报,2000(10):1188-1190.
[15] Shen Sh K;Li Ch Y;Yu Ch Ch .[J].Studies in surface science and catalysis,1998,119:765.
[16] 张兆斌,周吉萍,李春义,余长春,沈师孔.La2O3-Ni/MgAl2O4催化剂的抗积炭性能研究[J].石油大学学报（自然科学版）,2000(06):21-24.
[17] 李新生;徐杰;林励吾.催化新反应与新材料[M].郑州:河南科学技术出版社,1996:145.
[18] Weckhuysen BM.;Lunsford JH.;Rosynek MP. .Characterization of surface carbon formed during the conversion of methane to benzene over Mo/H-ZSM-5 catalysts[J].Catalysis Letters,1998(1/2):31-36.
[19] Szke A;Solymosi F .[J].Applied Catalysis A:General,1996,142(02):361.
[20] Zhang T J;Amiridis M D .[J].Applied Catalysis A:General,1998,167(02):161.
[21] 季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨,于春英,于丰云.不同前驱物对Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响[J].催化学报,2000(05):415-418.
[22] Swaan H M;Kroll V C H;Martin G A;Mirodatos C .[J].Catalysis Today,1994,21(2-3):571.
[23] 褚衍来;李树本;林景治 等.[J].催化学报,1996,17(03):207.
[24] 张兆斌 .[D].石油大学,1999.
[25] 沈师孔;李春义;余长春 .[J].催化学报,1998,19(04):309.
[26] Li Ch Y;Yu Ch Ch;Shen Sh K .[J].Catalysis Letters,2000,67(2-4):139.
[27] 周吉萍,李春义,张兆斌,沈师孔.Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应性能与碳物种的关系[J].催化学报,1999(04):391-392.
[28] 李新生;徐杰;林励吾 .催化新反应与新材料[M].郑州,1996,145
[29] Shen Sh K;Li Ch Y;Yu Ch Ch .[J].Studies in surface science and catalysis,1998,119:765.
[30] Li Ch Y;Yu Ch Ch;Shen Sh K .[J].物理化学学报,2000,16(02):97.
[31] 张兆斌,周吉萍,李春义,余长春,沈师孔.La2O3-Ni/MgAl2O4催化剂的抗积炭性能研究[J].石油大学学报（自然科学版）,2000(06):21-24.
[32] Bartholomew C H .[J].Catalysis Review-Science and Engineering,1982,24(01):67.
[33] Trimm D L .[J].Catalysis Review-Science and Engineering,1977,16(02):155.
[34] Li Ch Y;Yu Ch Ch;Shen Sh K .[J].Catalysis Letters,2000,67(2-4):139.
[35] Claridge J B;Green M L H;Tsang S C .[J].Catalysis Letters,1993,22(04):299.
[36] Choudhary V R;Rane V H;Rajput A M .[J].Catalysis Letters,1993,22(04):289.
[37] Weckhuysen BM.;Lunsford JH.;Rosynek MP. .Characterization of surface carbon formed during the conversion of methane to benzene over Mo/H-ZSM-5 catalysts[J].Catalysis Letters,1998(1/2):31-36.
[38] Nichio N;Casella M;Ferretti O .[J].Catalysis Letters,1996,42(1-2):65.
[39] Tsang S C;Claridge J B;Green M L H .[J].Catalysis Today,1995,23(01):3.
[40] Swaan H M;Kroll V C H;Martin G A;Mirodatos C .[J].Catalysis Today,1994,21(2-3):571.
[41] 李春义,余长春,沈师孔.Ni/Al2O3催化剂上CH4分解生成的碳物种的转化[J].化学学报,2000(10):1188-1190.
[42] 张兆斌 .[D].石油大学,1999.
[43] 李春义;余长春;沈师孔 .[J].催化学报,1998,19(05):463.
[44] 季亚英,李文钊,徐恒泳,陈燕馨,于春英,于丰云.不同前驱物对Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响[J].催化学报,2000(05):415-418.
[45] 褚衍来;李树本;林景治 .[J].催化学报,1996,17(03):207.
[46] 周吉萍,李春义,张兆斌,沈师孔.Ni催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应性能与碳物种的关系[J].催化学报,1999(04):391-392.
[47] Demicheli M C;Ponzi E N;Ferretti O A;Yeramian A A .[J].Chemical Engineering Journal,1991,46(03):129.
[48] Dissanayake D;Rosynek M P;Kharas K C C .[J].Journal of Catalysis,1991,132(01):117.
[49] Bhattacharya A K;Breach J A;Chand S .[J].Applied Catalysis A:General,1992,80(01):L1.
[50] Duprez D;Demicheli M C;Marecot P .[J].Journal of Catalysis,1990,124(02):324.
[51] Demicheli M C;Duprez D;Barbier J .[J].Journal of Catalysis,1994,145(02):437.
[52] Szke A;Solymosi F .[J].Applied Catalysis A:General,1996,142(02):361.
[53] Zhang T J;Amiridis M D .[J].Applied Catalysis A:General,1998,167(02):161.
[54] 沈师孔;李春义;余长春 .[J].催化学报,1998,19(04):309.
上一张 下一张
上一张 下一张
计量
  • 下载量()
  • 访问量()
作者相关
文章评分
  • 您的评分：
  • 1
    0%
  • 2
    0%
  • 3
    0%
  • 4
    0%
  • 5
    0%

版权所有©2010中国科学院金属研究所中国科技出版传媒股份有限公司

本系统由北京仁和汇智信息技术有限公司设计开发

技术支持：info@rhhz.net