硫酸钠对Mn/SiO2催化剂结构及其甲烷氧化偶联反应性能的影响

催化学报 , 2006, 27(8): 678-682.

硫酸钠对Mn/SiO2催化剂结构及其甲烷氧化偶联反应性能的影响

侯思聪 ^1, , 熊伟 ^2, , 刘凌涛 ^3, , 曹元 ^4, , 刘海超 ^5, , 寇元 ^6,

1.北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100871

2.北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100871

3.北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100871

4.北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100871

5.北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100871

6.北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100871

基金项目: 国家自然科学基金(20443010)

关键词：甲烷氧化偶联 , 催化活性中心 , 三氧化二锰 , 二氧化硅 , 负载型催化剂 , 硫酸钠

Effect of Na2SO4 on Structure and Catalytic Properties of Mn/SiO2 for the Oxidative Coupling of Methane

采用等体积浸渍法制备了Na2SO4改性的Mn/SiO2催化剂,考察了Mn-Na2SO4/SiO2催化剂中各组分对甲烷氧化偶联合成C2产物(C2H4+C2H6)的影响,并采用X射线衍射、 X射线光电子能谱、 Raman光谱和程序升温还原等手段表征了催化剂中的物相结构、表面组分价态与含量以及氧化还原性能. 结果表明,在Mn/SiO2催化剂中添加Na2SO4可使载体SiO2由无定形转变为α-方石英相,使催化剂表面的Mn物种由Mn3O4转变为Mn2O3, 从而大大提高了甲烷转化率和目标产物C2的选择性. 因此,推测Mn2O3物种在反应条件下构成了甲烷氧化偶联反应的活性中心.

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